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基于C1资源二氧化碳高附加值化工产品合成的催化剂设计与性能研究
成果信息
立项支持
  • 公布年份:
    2017
  • 中图分类:
    TQ426.6
  • 关键词:
  • 成果简介:
    随着环境问题和资源短缺的日趋严重,利用“温室气体”二氧化碳(CO2)为原料合成高附加值化工产品是备受关注的课题,其研究对节能减排、环境保护以及可持续发展具有重要的意义。其中利用CO2与环氧化合物既可以生成重要的化工精细产品环状碳酸酯,也可以得到可生物降解的脂肪族聚碳酸酯,是一种利用CO2的“原子经济反应”。因该研究催化剂的结构对产物选择性的影响具有重要的科学研究价值,另外,催化剂的效率是实现CO2与环氧化合物反应生成环状碳酸酯或脂肪族聚碳酸酯规模化应用的关键。该项目在国家自然科基金和国家自然科学基金国家合作交流项目支持下设计合成了多种催化剂,深入研究了催化剂结构与催化性能(活性和选择性)之间的关系,有关研究并为新型催化剂的开发提供了有益的借鉴。该成果属于化学化工催化领域和绿色化学的基础研究领域,其主要研究内容和科学贡献如下: 1. 从分子设计出发,利用“分子内协同效应”的理念,将起助催化作用的组分作为取代基引入到席夫碱Salen配体上,合成了能够高效、高选择性的催化CO2与环氧化合物合成环状碳酸酯的金属中心为低毒的铝双功能Salen配合物。该类配合物对空气不敏感、可多次利用。利用Al NMR技术从分子水平阐明了这种功能金属配合物之所以具有高活性的原因在于含有六配位的Al金属中心。 2. 设计合成了含有羧基的功能离子液体并利用负载技术实现离子液体的非均相化。负载后的离子液体不仅保留了前体离子液体催化CO2与环氧化合物合成五元环状碳酸酯这种重要的化工产品的高活性和高选择性,也使这种催化剂通过简单的过滤就可回收循环利用,简化了工艺过程,降低了能耗,使整个反应更加绿色、清洁和节能,并使CO2这一化学转化反应具有连续化生产的应用前景。 3. 合成了金属中心为Co的多种双功能性Salen的配合物,详细研究了配体功能取代基和轴向阴离子对催化CO2与环氧丙烷合成可生物降解的聚丙撑碳酸酯的催化活性、聚合物结构和产物选择性的影响规律。发展了一种简单的制备功能取代基为季铵盐的SalenCoX的配合物路线,简化了合成步骤。采用红外技术阐明了催化剂金属中心与配体上Lewis碱取代基之间存在相互作用关系。 4. 设计合成一系列β-二酮单亚胺[N,O]锌配合物,并成功应用于二氧化碳与氧化环己烯的共聚制备聚碳酸酯。有关不仅研究丰富了CO2与环氧化合物共聚催化剂的种类,而且为新型催化剂的设计和制备提供了崭新的思路。 该项目8篇代表作有7篇是JCR Q1区文章,1篇是JCR Q2区文章。这8篇代表作被SCI索引377次,他引326次,其中单篇最高他引107次,他引论文期刊包括J Am Chem Soc, Angew Chem Int Edit, Chem Commun,Green Chem等催化和绿色化学化工领域国际著名期刊。
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