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[博士论文] 王建平
光学 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:确定性纠缠光源在量子信息技术中有重要的应用。在传统的实验方案中,它们一般是通过非线性参量下转换过程实现的。但是这种纠缠光源不是确定性的,有很小的概率产生冗余的多光子纠缠,并且在每个脉冲中光子对的有和无完全是随机的。为了克服这一困难,人们提出了基于量子点双激子级联跃迁产生确定性的纠缠光子对。这种纠缠光源的优势在于它每次可以确定性地产生一对纠缠光子对。但实现这种量子点纠缠光源的最大困难是,在级联过程中单激子的两个偏振态的能量不是简并的,存在一个能量差,被称为精细结构劈裂。精细结构劈裂的存在会破坏光子的纠缠性,所以在实验上很难实现量子点纠缠光源。在过去的十多年中,对量子点的精细结构的调控研究受到了广泛关注。本论文主要讨论外应力对量子点精细结构劈裂的调控。
  本文包含的主要工作如下:
  1.发展了有限温度经验赝势方法研究温度对量子点光学性质的影响:温度对量子点的光学性质影响很大,比如它会使得量子点的发光位置红移。在我们的方法中温度对经验赝势的影响主要是通过Debye-Waller因子引入的。通过拟合体材料高对称点的有效质量,能隙以及它们的能带随着温度的变化关系,我们确定了有限温度经验赝势理论中的相关参数。利用该方法我们计算了量子点发光能量和温度的关系,与实验结果吻合很好。我们发现量子点的精细结构劈裂不随温度显著变化。
  2.应力对量子点精细结构的调控:量子点的精细结构劈裂可以通过外力调控。我们讨论了单轴应力和组合应力对量子点精细结构劈裂的影响。我们证明利用组合的两个单轴应力,量子点的精细结构劈裂可以被调节到接近零,从而可以在实现纠缠光源。该方案已经被很多实验验证。
  3.应力调控量子点物理性质的模型理论:我们利用Bir-Pikus方法讨论了应力对量子点精细结构劈裂的影响,并且解析推导了精细结构,激子偏振角等在外应力下的行为。该方法得到的结果和经验赝势方法得到的结果在数量级上是一致的。利用该方法,我们可以深入理解应力对量子点精细结构影响的微观机制。
  4.波长可调的纠缠光源:尽管量子点可以作为理想的纠缠光源,而且也已经在实验上获得了验证,但是量子点的差异很大,不同的量子点的发光能量完全不同,无法实现不同量子点之间的纠缠。我们证明了利用三个独立应力,不仅可以完全消除其精细结构劈裂,而且可以调节其波长,为实现可扩展的量子点纠缠光源打下了基础。
[硕士论文] 杜香容
凝聚态物理 四川师范大学 2017(学位年度)
摘要:CdS是Ⅱ-Ⅵ族半导体,掺有磁性杂质(过渡金属或稀土离子)的Ⅱ-Ⅵ族、Ⅲ-Ⅴ族半导体是重要的稀磁半导体,稀磁半导体主要是通过利用电子的电荷特性和自旋特性,不仅具有半导体材料的特性,还具有磁性材料的特性。它将半导体的信息处理和磁性材料的信息储存功能,半导体材料的优点和磁性材料的非易失性两者相结合,若稀磁半导体材料研制成功,将会是材料领域革命性的进步。同时稀磁半导体在磁性物理学和半导体物理学之间架起了一架桥梁,因此不论从理论方面还是实际应用方面都具有非常重要的意义,成为了近年来国内外研究的热点。在理论研究中,掺杂稀磁半导体的零场分裂符号的疑难是长期以来没有彻底解决的问题。本文采用晶体场和电子顺磁共振理论,完全对角化方法,基于赵的双ζ离子波函数和离子局部结构,计算得到了CdS∶Cr2+晶体的光谱精细结构、电子顺磁共振g因子和零场分裂参量。计算结果与实验符合。研究发现,对于CdS∶Cr2+晶体,只考虑自旋五重态,不能解释其零场分裂参量。自旋三重态对零场分裂有着重要影响。在实验误差范围内,自旋单态也有不可忽略的影响。
  本文创新工作如下:
  1、给出了新的D2d对称下CdS∶Cr2+晶体的零场分裂公式,解决了前人工作中的符号问题。
  2、系统地讨论了自旋多重态对CdS∶Cr2+晶体零场分裂贡献的相对大小。
  3、第一次对CdS∶Cr2+晶体的结构,光谱,g因子和零场分裂作出了统一解释。
[博士论文] 李洪炬
物理学 湖南大学 2017(学位年度)
摘要:石墨烯材料由于其独特的电子能带结构而在中红外波段支持并传播表面等离子体波。自从这一点在2012年被实验证实以来,基于石墨烯等离激元的纳米光学器件已经成为近几年的研究热点。石墨烯材料的引入更是为亚波长纳米等离子体光子学的研究提供了一个崭新的平台。本论文借助耦合模理论和时域有限差分法,从理论分析和数值模拟两个方面研究基于石墨烯等离激元电磁耦合滤波器、布拉格反射器、等离子体诱导透明器件、以及完美超吸收器的理论设计原理及其性能调控机制。全文主要内容如下:
  (1)理论设计双缺陷型的单层石墨烯结构。模拟结果表明,由于激发的表面等离子体波在石墨烯和空气的边界处发生反射,双空气缺陷之间的石墨烯条带相当于一个标准的法布里-珀罗谐振腔。整个结构则表现出完美的中红外带通滤波器的效应。带通滤波透射峰的光谱位置不仅可以通过改变双缺陷的距离进行调控,还可以通过改变石墨烯的化学势进行调控。而透射峰的品质因子可以利用空气缺陷大小的改变进行优化。此外,模拟结果进一步证实,透射峰的共振波长随着衬底材料折射率的增加而发生线性的红移现象。因此,整个器件将在光学滤波和折射率传感方面有着重要应用。
  (2)理论设计石墨烯-周期性介质光栅-石墨烯的三明治结构。研究双层石墨烯结构的对称和反对称模式的表面等离子体波的波矢特性和电场分布。比较周期性介质光栅对两种模式的调控效果。计算结果得到了对称模式传播下的布拉格反射器效应和相应的超宽带的带阻滤波透射谱,并给出对应的物理机制分析。模拟结果表明介质光栅的结构参数和石墨烯化学势改变都可以用于调节透射禁带的光谱位置。而介质光栅的折射率改变不仅可以调节透射禁带的光谱位置还可以有效地调控透射禁带的带宽,并得到带宽4.3μm的超宽带透射谱。此外,还研究了基缺陷型光栅结构对透射谱的调制效应。整个结构将有助于中红外等离子体纳米集成回路的实现。
  (3)理论研究基于单个石墨烯条带波导共面耦合短石墨烯条带的电磁诱导透明效应。模拟结果显示基于石墨烯条带边模式的传播,短的石墨烯条带相当于一个标准的法布里-珀罗谐振腔。对于石墨烯波导侧向耦合单个短石墨烯条带结构,我们得到了明显的带阻滤波效应。而对于尺寸一样但耦合距离不一样的两个短石墨烯条带耦合在石墨烯波导同一侧的结构来说,临近波导的短石墨烯条带通过边模式的近场耦合直接和波导作用,相当于一个明模式。远离波导的短石墨烯条带无法跟波导直接作用相当于一个暗模式。共振波长相同的明暗模的干涉相消导致显著的等离子体诱导透明效应的出现。在不改变耦合系统结构尺寸的条件下,仅仅改变石墨烯的化学势可以有效地调节透明窗口的中心波长。而两个短条带耦合距离的改变则影响透明窗口的品质因子。三能级系统和耦合模理论(CMT)都证实了所有的模拟结果。并且得到群时间延迟高达0.28 ps的透明窗口,这将在等离子体的慢光器件中有着重要作用。
  (4)理论研究了基于周期性双层石墨烯条带阵列的宽角度窄带的完美超吸收器。模拟结果表明双层石墨烯条带结构支持反对称耦合的偶极子-偶极子电场共振。而当石墨烯条带电场共振的有效阻抗和空气中的阻抗实现匹配时,条带阵列可以抑制所有的反射波。同时,超厚的金属层衬底抑制了结构的所有透射。因此,在共振波长处得到了吸收率百分之百且带宽为300 nm的吸收峰。这和耦合模理论预测的现象完全一样。耦合系统的结构尺寸和石墨烯化学势的改变可以有效地调控吸收峰的光谱位置。此外,该石墨烯完美吸收器能在入射角改变至少60°的条件下保持优越的吸收性能。这将在太阳能电池和中红外波段的光学滤波方面发挥重要应用。
[硕士论文] 万惠
物理学 湖南大学 2017(学位年度)
摘要:ZnS具有化学性质较稳定、抗光腐蚀、成本低等特点,而纯的ZnS带隙较宽,只能吸收太阳光的紫外部分,导致太阳光的光催化活性和利用效率较低;MoS2是类似于石墨烯的层状半导体材料,由于量子限域效应,单层MoS2不同于体材料具有独特的光学、电学性质而存在更大应用价值,然而单层MoS2是禁带宽度为1.8eV的直接带隙半导体。半导体的带隙很大程度上影响半导体的光吸收能力和氧化还原能力。研究表明,掺杂可以减小带隙,使吸收带边延伸至可见光区。本文采用第一性原理研究了:
  (一)ZnS掺杂非金属元素、金属元素和共掺杂对电子结构和光学性能的影响,取得了以下几个研究结果:
  (1)研究了Cu和V等金属元素掺杂对ZnS电子结构和光学性质的影响。发现掺杂VZn、CuZn后由于原子半径和电负性的影响,晶格常数分别变大和变小。CuZn-ZnS形成能在四种单掺模型中最小,其失真和平衡结构以及系统能量改变也较小,保证结构的稳定性。
  (2)研究了F和N等非金属元素掺杂对ZnS电子结构和光学性质的影响。发现掺杂N后ZnS形成能变为5.66eV,则替换的位置不合适,表明N可能更适合间隙位置。ZnS出现了晶体结构的畸变、带隙减小,但是掺杂系统的差别不是很大。
  (3)研究了CuZnFS-ZnS和VZnNS-ZnS等元素共掺杂对ZnS电子结构和光学性质的影响。发现掺杂后带隙减小,对CuZnNS-ZnS而言N2p和Cu3d出现在价带顶,使CuZnNS-ZnS吸收边界延伸到长波区域。以CuZnFS-ZnS为例的供体-受体钝化共掺,Cu3d轨道与S3p态在价带顶杂化,而F2s和Zn4s杂化在导带底。缺陷能级和主相位能级的共振使得带隙减少32%(1.41eV vs.2.06eV)。这样共掺杂后的ZnS吸收光谱延伸至可见光区域(<492 nm)。
  (二)MoS2掺杂非金属元素、金属元素和共掺杂对电子结构和光学性能的影响,取得了以下几个研究结果:
  (1)研究了Nd等金属元素掺杂对MoS2电子结构和光学性质的影响。发现掺杂后由于 Nd原子电负性大于Mo原子,晶格常数的变化最大。导带中最低能级均匀分布在临近的六个 Mo原子上,而价带中最高能级分布在六个Mo和Nd原子上,有利于提高光催化活性。
  (2)研究了F、Cl、Br和I等非金属元素掺杂对MoS2电子结构和光学性质的影响。发现卤族元素掺杂后,晶格常数改变不同于原子序数增加。FS晶格常数变小源于F电负性较大,其他三个系统晶格常数变大主要是原子半径较大。
  (3)研究了Nd、F,Nd、Cl,Nd、Br和 Nd、I等元素共掺杂对 MoS2电子结构和光学性质的影响。发现掺杂后带隙减小,Nd、F共掺时导带底的能级较平而费米能级以下分散,降低了电子空穴对的重组率;价带最高能级非域化在Nd原子附近,而导带底部的能级主要由Mo4d态和少量F2p混合组成,进一步表明m*e/m*h值大有利于光生电荷载体的分离。最重要的是,价带顶的电子通过捕获光子得到足够的能量(>1.38 eV)而进入两个Mo原子即两个钼原子与掺杂剂 F连接处成为光催化反应过程中活跃点。第一次证明1H-MoS2的催化活性可以通过电荷补偿共掺。
[硕士论文] 于婷
电子科学与技术 西安电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:III族氮化物半导体(InN、GaN、AlN及其多元化合物)覆盖从0.7eV到6.2eV的禁带宽度范围,特别适合制作从红外光、可见光到紫外光的发光器件。截止目前,蓝光、绿光、黄光、紫光、紫外以及深紫外的GaN基LED(Light emitting diode)均已实现了商业化,特别是GaN蓝光LED及其白光LED已成为照明、显示等领域的核心器件,具有发光效率高、安全环保、寿命长等显著特点,得到了高速的发展和快速的应用普及。然而,由于受到陷阱效应、热效应等的显著影响,GaN基LED在增大电流密度时仍然遭受严重的Efficiency Droop(效率下降)效应的限制。近年来,通过GaN LED表面的三维化结构,可以增大材料的比表面积,在不增加电流密度的情况下显著增加器件的总电流和总功率,是同时实现大电流和高效率工作的主要途径。而且,GaN三维结构在实现更高的内量子效率和光提取效率方面显现出巨大优势。
  本研究主要内容包括:⑴基于光刻掩模与干法刻蚀方法,制备了GaN外延材料条形三维台面结构。表征测试结果显示,刻蚀后,条形台面阵列结构的侧壁与底面近乎垂直,材料所受的压应变得到显著释放,带边发光强度降低,这是因为台面结构几乎垂直的侧壁不利于光的入射与出射。⑵基于旋涂微球掩膜与干法刻蚀方法,在不同极性面GaN外延材料表面制备了柱状三维台面结构。表征测试结果显示,刻蚀后,不同极性材料所受的压应变均得到释放;极性面和非极性a面GaN的刻蚀速率基本一致,半极性面GaN的刻蚀速率更大;刻蚀后,极性c面材料材料和非极性a面材料带边发光峰的强度均发生了不同程度的减弱,并且便随着带边峰峰位的红移;对半极性面材料,刻蚀后带边发光强度增强,且随刻蚀时间增加强度逐渐变强,同时紫光发光强度和微弱的黄光发光强度也遵循这一变化趋势。⑶采用四甲基氢氧化铵溶液对柱状台面结构进行了湿法腐蚀。对极性c面材料,沿不同晶向腐蚀速率差异较大,在沿极轴方向上腐蚀速率很小而垂直于极轴方向的腐蚀速率较大,柱状结构的圆形顶面被腐蚀成六边形,并出现了三角形、V型腐蚀坑;腐蚀后,带边发光强度增强,由于垂直的侧壁结构不利于出光且非极性面的腐蚀速率较快,过长的腐蚀时间会使得侧壁与底面近乎垂直,反而会使得带边发光强度略有下降;对非极性a面材料,腐蚀后柱状结构的圆形顶面消失,出现大小不同但取向一致的三角形腐蚀坑,柱状结构被腐蚀成侧壁与底面呈较大角度的锥状结构,带边发光强度增强的同时黄带发光强度明显减弱;对半极性面材料,沿柱状结构高度方向的腐蚀速率较大,圆形顶面消失,材料表面出现了沿极轴方向的腐蚀形貌,柱状结构的直径几乎没有变化即垂直于高度方向上的腐蚀速率很小,溶液湿法腐蚀后,带边锋发光强度得到提升,紫光发光强度基本保持不变,同时黄带发光强度略有减弱。
[硕士论文] 吴继宝
集成电路工程 西安电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:半导体GeSn材料由于其独特的材料特性引起广泛的研究,例如可通过调节Sn组分改变能带结构而显示出直接带隙的能力,高的电子和空穴迁移率,并且与传统Si工艺相兼容,这使得其成为制备与Si工艺兼容的光电子器件和高速CMOS集成电路的理想材料。对于GeSn光电探测器,可通过调节有源吸收层中Sn组分以扩展探测器响应谱的截断波长进入中红外波段,来实现吸收波长可调的GeSn光电探测器,探测范围包含近中红外所有波段。本文基于第一性原理,建立GeSn材料原胞。并基于GeSn原胞得到不同Sn组分下的GeSn材料能带结构修正模型。通过分析材料能带值、掺杂浓度等材料参数和不同工作温度,得到GeSn光电探测器参数随其变化的变化规律。并在此基础上设计了一种GeSn光电探测器结构,并对其进行仿真,仿真结果表明该结构具有高的量子效率、高的响应度、低的暗电流。
  本研究主要内容包括:⑴基于第一性原理,创建不同Sn组分GeSn材料原胞。基于密度泛函理论平面波法计算不同Sn组分下GeSn二元材料能带结构,并根据GeSn合金的能带变化趋势对计算结果进行修正。基于Bloch波描述电子行为的半经典方法对吸收系数公式进行推导,得到吸收系数模型。计算得到半导体Ge材料的吸收系数,并研究不同温度下Ge材料吸收系数的变化规律。⑵分析GeSn材料带隙值、吸收系数、掺杂浓度等材料参数和不同工作温度对GeSn光电探测器性能的影响。研究结果表明,材料能带值越小,光电探测器暗电流越大;能带值的减小使得吸收光谱向长波方向移动,也就是能带的减小导致吸收系数增加;吸收系数决定了量子效率的大小,而量子效率又直接影响光电探测器的响应度大小;提高P区和N区的掺杂浓度将有效抑制暗电流大小;降低器件工作温度也可抑制暗电流,使得器件可正常工作;温度上升40K,暗电流将升高一个量级;光电流信号随着入射光功率增加而线性增加。建立二极管电流-电压公式修正模型,修正模型可表示暗室和光照条件下二极管伏安特性。基于GeSn合金的材料特性和光电探测器基本原理设计出高性能GeSn PIN光电探测器结构。⑶半导体材料的吸收系数决定光电探测器的量子效率。计算0%、2%、4%、6%、8%、10%Sn组分下半导体GeSn材料的直接带隙和间接带隙的带隙值,并根据GeSn吸收系数模型计算相应 Sn组分下 GeSn材料不同波长的吸收系数。使用 TCAD sentaurus软件对所设计的高性能GeSn PIN光电探测器结构进行仿真,得到探测器量子效率、响应度、暗电流与光电流和频率响应等关键参数。仿真结果表明,GeSn光电探测器表现出很高的量子效率和响应度,低暗电流,也得到良好的频率响应。随着Sn组分的增加,量子效率随之增大,响应谱截断波长向长波方向扩展。当Sn组分为2%是,响应度为1.17A/W;当Sn组分大于6%,截断波长进入中红外波段;当Sn组分为10%时,响应谱截断波长为2.48μm,响应度峰值波长为2.3μm,对应响应度为1.6A/W。当Sn组分增加到10%,光电探测器暗电流上升两个量级。
[硕士论文] 刘晓波
光学 山西大学 2017(学位年度)
摘要:半导体自旋电子学是凝聚态物理学的一个重要特色,此学科将半导体技术和基于自旋的量子效应结合起来,它不仅丰富了物理学研究内容,而且推进了自旋半导体器件的发展,是一个多学科交叉的新兴领域。半导体自旋电子学主要研究目的是利用自旋作为信息的载体,并通过控制自旋自由度来完成新一代半导体自旋电子器件的开发。实现半导体自旋器件的先备条件是具有长自旋寿命,因此对电子自旋动力学过程探究成为研究热点之一。在实验中,我们利用单光子计数方法测量了(110)-GaAs量子阱荧光动力学过程。并通过双色时间分辨科尔旋转技术,深入研究了该量子阱中自旋动力学过程。结合二者,本文验证了光生载流子对电子自旋弛豫的定量影响。主要的研究内容如下:
  (1)在温度20K条件下,利用单光子计数方法测量了不同激发功率下(110)-GaAs量子阱的荧光动力学过程。在实验中我们得到荧光寿命?随激发功率密度ρopt的增加而增大的变化趋势,拟合实验数据可得出τ∝ρ0.08opt。通过测量 GaAs量子阱的荧光寿命以及对量子阱的光学吸收计算,我们能得到不同泵浦光功率下的带间吸收所产生的空穴浓度。
  (2)进一步通过双色磁光科尔旋转技术,在测量温度为20K条件下,研究了(110)-GaAs量子阱中电子自旋动力学过程。实验中我们测量了在该结构体系中,不同泵浦光功率密度条件下所对应的自旋弛豫时间τs。当光功率密度范围从24.2 W/cm变化到140 W/cm2,此时自旋寿命对应τs=4.9 ns减小至τs=1.4 ns。泵浦光功率密度越大,产生的空穴-电子对越多,由此我们可以得出空穴对电子散射作用是影响自旋弛豫的主要机制。
  (3)结合在荧光测量实验中所计算出来的有效空穴浓度,我们可得出自旋弛豫速率l/τs随光生空穴浓度Nh成线性增加关系。同时,基于BAP机制主导的电子弛豫过程,我们在理论上估算了自旋弛豫速率与空穴浓度的线性依赖关系。实验结果表明实验上拟合出的依赖关系系数和理论计算比值符合比较好,因此我们定量验证了在低温下,BAP机制是(110)-GaAs量子阱电子自旋弛豫过程的主导因素。
[硕士论文] 吴建鲁
集成电路工程 西安电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:中子探测技术在国土安全、空间科学、医疗卫生、工业等领域有着广泛的应用前景。目前,应用最广泛的中子探测器为3He正比计数管,作为其探测介质的3He主要来源于核武器项目的3H衰变,随着冷战的结束,3H的储备减小导致3He供应量逐渐下降,同时又由于近年来世界各国对3He气体的需求大幅增加,导致3He面临严重短缺的现象,因此对可替代3He正比计数管的新型中子探测器的研究已成为国际上的热点。微结构半导体中子探测器(MSND)是在平面型半导体中子探测器基础上发展起来的一种新型的中子探测器,其突破了平面型半导体中子探测器探测效率低的瓶颈,同时还具有能量分辨率高、时间响应快、线性范围宽、体积小、工作偏压低等优点,是替代3He中子探测器的发展方向之一。传统半导体材料的MSND在一般环境下表现良好,但在高温、强辐射等恶劣环境下工作时其性能会逐渐变差甚至失效。第三代半导体4H-SiC与传统的半导体材料Si、GaAs等相比,具有禁带宽度大、临界位移能高等优点,可以满足恶劣环境下MSND对材料性能的要求。本文以4H-SiC作为衬底材料,采用蒙特卡洛方法、TCAD软件研究了MSND对热中子的探测性能及其电流脉冲响应特性、电荷收集特性。
  本研究主要内容包括:⑴总结了MSND对衬底材料及中子转换材料的性能需求,确定了以4H-SiC作为衬底材料、6LiF作为中子转换材料可使MSND具有耐高温、抗辐射、输出信号幅度高、中子伽马甄别能力强等优点。⑵采用FLUKA软件模拟了沟槽型、圆孔型、圆柱型三种微结构的MSND在不同结构参数、不同系统甄别阈(LLD)下对热中子的探测性能,并对比分析了三种微结构的 MSND对热中子探测性能的优劣,确定了在三种微结构 MSND中沟槽型MSND性能最为优异;然后,得到了系统甄别阈为300KeV时三种微结构MSND的最优参数,沟槽型MSND在沟槽宽度20μm、沟槽间距5μm时拥有30.71%的最大探测效率,圆孔型MSND在圆孔直径30μm、圆孔间距5μm时拥有30.11%的最大探测效率,圆柱型MSND在圆柱直径20μm、圆柱间距10μm时拥有25.18%的最大探测效率。⑶采用TCAD软件模拟了4H-SiC沟槽型MSND分别对α粒子、3H粒子的电流脉冲响应特性及电荷收集特性。结果表明,随次级粒子在4H-SiC中沉积能量的增大,MSND电流脉冲高度增高,电荷收集时间变长。当次级粒子入射到灵敏区内时,MSND电流脉冲高度较高,电荷收集时间较短且电荷收集率接近100%,随灵敏区内电场强度增大,MSND电流脉冲高度增高,电荷收集时间变短;当次级粒子入射到灵敏区外时,MSND电流脉冲高度很小,随入射位置的变深,MSND电荷收集时间变长、电荷收集率变小。最后,总结了4H-SiC沟槽型MSND制作工艺流程。
[硕士论文] 杨旻昱
集成电路工程 西安电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着半导体工艺水平的不断进步,集成规模与电路速度也翻倍增长,因此带来了一系列电互连问题,光互连技术解决方案应运而生。通过改性技术(如应力、合金化等作用),Ge可由间接带隙半导体转变为准直接带隙或者直接带隙半导体。(准)直接带隙改性Ge半导体载流子辐射复合效率高,应用于光器件发光效率高;同时,(准)直接带隙改性Ge半导体载流子迁移率显著高于Si半导体载流子迁移率,应用于电子器件工作速度快、频率特性好。鉴于改性Ge半导体在光器件和电器件两方面的应用优势,其具备了单片同层光电集成的应用潜力,已成为领域内研究的热点和重点。
  本研究以改性Ge半导体为对象,基于薛定谔方程,在研究建立改性Ge材料应变张量和形变势模型的基础上,采用kp微扰法,分别建立了改性Ge材料导带、价带E-k关系模型以及直接带隙Ge1-xSnx合金kp模型,为后续带隙类型转化规律、改性Ge能带结构与调制研究提供重要理论依据。基于改性Ge应变张量模型和形变势模型,建立不同改性条件下Ge带隙类型转化模型,揭示改性致Ge半导体带隙类型转化规律;基于改性Ge材料导带、价带E-k关系模型,建立了直接带隙弛豫GeSn合金和准直接带隙改性Ge半导体的能带结构模型,为后续Ge基光互连中发光器件有源层的设计提供重要理论依据。依据同层单片光电集成器件各部分有源层能带关系要求,基于固体能带理论,研究了直接带隙弛豫GeSn合金和准直接带隙这两种改性Ge半导体在单轴应力作用下禁带宽度的变化规律,提出了改性Ge单轴应力禁带宽度调制方案,为Ge基同层单片光电集成的实现提供了重要理论参考。基于Sellmeier色散方程与Lorentz-Lorenz方程,建立了直接带隙弛豫GeSn合金和准直接带隙改性Ge半导体折射率模型。然后在此基础上,利用FDTD仿真优化了改性 Ge矩形波导几何结构参数,并针对波导与发光器件结构兼容问题,对改性 Ge锥形过渡波导区域进行了仿真设计,获得了有实用价值的相关结论。
[硕士论文] 贺丽娜
凝聚态物理 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:荧光检测是一种广泛的技术,可以应用在许多领域,比如传感、DNA测序、图像、医学诊断和器件。尽管目前荧光技术已经很先进,但是仍然有他本身的局限性,溶液中的荧光物质受激发后发出的光会分散到各个方向,导致荧光检测系统收集到的光信号很少,降低了检测灵敏度以及检测结果的准确性。为了提高生物和医学检测的灵敏度,提高显微镜或光谱仪对光信号的捕获成为研究的重点,而增强垂直于基底方向的定向发光是其中的一种方法。由于量子点具有比其他荧光物质更独特优越的特性,因此,本文主要研究微纳结构提高胶体量子点定向发光(directional fluorescence emission,DFE)。
  采用时域有限差分法(finite difference time domain, FDTD)研究增强量子点DFE,通过计算结构的场强分布以及结构上方的定向发光功率,并进行对比,分析结构增强量子点DFE的效果。
  首先,系统研究了利用球形银纳米颗粒(silver nanoparticles, AgNPs)增强胶体量子点DFE的原理。通过改变球形AgNPs的尺寸、数目、及其与量子点的相对位置变化,发现在量子点发射波长为595~625 nm的条件下,量子点处于两个不同直径的AgNPs中间(直径分别为90、70 nm)且AgNPs的表面间距为20 nm时,定向发光的最大值与没有金属颗粒相比增强了70多倍,得出了球形AgNPs增强量子点DFE是AgNPs的Mie散射以及局域表面等离子体共振(localizad surfance plasmon resonances,LSPR)共同作用的结果,且单层、非均一金属纳米颗粒对低浓度量子点DFE的增强起主要作用。
  其次,针对上述球形银纳米颗粒结构局域表面等离子体(localized surface plasmon,LSP)将胶体量子点发射的光局域在附近,对DFE的增强较弱的问题,提出一种载玻片-银薄膜-SiO2基底-竖直银纳米棒二聚体结构,利用银薄膜和银纳米棒二聚体与量子点发光的耦合发射、纳米棒二聚体对发光的传导以及纳米棒顶部光的干涉增强胶体量子点DFE。通过改变SiO2厚度、银纳米棒二聚体的长度、纳米棒二聚体的表面间距,发现对于直径为70 nm的银纳米棒二聚体,SiO2隔层的厚度为20nm、银纳米棒二聚体长度为400 nm且量子点距离纳米棒表面2 nm时,对发射波长为595~625 nm的量子点DFE的增强效果最强,与载玻片-银薄膜-SiO2基底对量子点的DFE相比,提高了1022倍。
  最后,针对上述结构中银纳米棒二聚体对胶体量子点发光的吸收会减弱 DFE的问题,提出一种银薄膜-SiO2中空圆柱复合结构增强胶体量子点DFE,通过改变 SiO2中空圆柱的厚度、内径、内部溶液的折射率,研究了量子点远场定向发光的增强及量子点激发的增强,得出了在 SiO2中空圆柱的厚度为2μm、内半径为3.2μm且内部溶液的折射率较低时,可以实现超过100μm超远场处的DFE增强。
[硕士论文] 法蒂玛·赛义德
电子科学与技术 电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:本文对铜掺杂氧化物自旋半导体的性能进行了研究。在ZnO中掺杂不同浓度的Cu,物质表现出不同的磁性,此种性质可用于自旋电子学器件。为达到运用的目的,可使用简单的湿化学方法合成Cu:ZnO样品。掺杂浓度变化梯度为0%到10%。合成过程中,以醋酸锌水合物和醋酸铜水合物作为前体。采用多种表征技术,如x射线衍射、紫外-可见吸收光谱、ATR-FTIR和VSM方法,对制备样品进行分析。通过XRD的结构分析,证实所有样本均为六角纤锌矿结构。随着掺杂浓度从0%到8%的增加,观察到的平均晶粒尺寸增大。然而掺杂浓度10%处平均晶粒尺寸突然下降。紫外-可见光光谱中,带隙明显红移有利于Cu、ZnO离子之间的交流互动。衰减全反射傅里叶变换红外光谱(atr-ftir)用作成分分析。VSM的磁场测量表明,除去纯净ZnO, Cu掺杂ZnO样品表现出室温磁性。
[博士论文] 刘标
物理学 湖南大学 2017(学位年度)
摘要:自2010年石墨烯获得诺贝尔物理学奖以来,科学家和产业界对石墨烯就开始狂热的追逐。和体相石墨的不同之处在于:石墨烯仅有一个碳原子层厚度,并表现出超优异的力学、电学等性能。在追逐石墨烯的同时,一大批石墨烯之外的二维材料也被相继开发出来,从元素周期表来看,这些元素主要包括:过渡金属、碳族元素、硫族元素以及其他。这些超薄的二维材料和石墨烯一样,具有和体相材料截然不同的新性能。一般来说,二维层状材料是由一个或者几个原子厚度的共价键晶格组成。它们表面非常整洁,没有悬挂键,不会被表面缺陷态所困扰。另外,因为二维层状材料相邻层之间通常是由范得瓦尔兹力连接。范得瓦尔兹相互作用允许迥然不同的两种材料进行整合而不受晶体晶格失配的限制。各种纳米尺度的二维层状材料可以以范得瓦尔兹异质结的形式进行整合,并创造新的性质。研究二维异质结的界面电子性质变得有意义。本文基于密度泛函理论运用第一性原理的方法研究了不同二维半导体与金属异质结的界面性质。着重研究了界面的肖特基势垒高度。获得的主要创新性成果如下:
  1研究了钯/二硫化钼异质结的结构和电子性质,发现通过平面压缩和拉伸应力可以实现对界面肖特基势垒高度的调控。其势垒高度在6%的拉伸应力作用下可以降低到零。通过分析导带底和价带顶的电荷密度,发现肖特基势垒高度是由Mo原子的z2d轨道决定。
  2研究了黑磷/石墨烯范德华异质结界面的电子性质,发现在-2%到-4%的应力作用下,界面肖特基势垒从p型转变为n型,且在应力作用下功函数的变化以及费米能级的平移是导致该转变的原因。通过分析黑磷和石墨烯异质结的能带结构和态密度,发现其肖特基势垒高度是由P原子的pz轨道决定。
  3研究了二硫化钼/石墨烯范德华异质结电子性质,发现改变层间距可以调控界面电荷和费米能级,从而实现界面肖特基势垒从n型向p型转变。
  4研究了二硫化钼/钌酸锶异质结不同接触面对电子性质的影响,包括发现锶-氧界面和钌界面。研究发现锶-氧界面相互作用弱,导致二硫化钼保持原有的半导体特性,实现了欧姆接触。在钌界面,二硫化钼与钌酸锶相互作用强,钼原子被诱导出大的磁矩。
  5研究了由二硫化钼/六方氮化硼/石墨烯组成的新颖的三层范得瓦尔兹异质结的电子性质。在这种三层垂直堆叠的异质结中,其内部各组份原先的优良电子性质被保存下来。研究发现在六方氮化硼两侧产生界面偶极层,从而使界面的肖特基势垒高度可以通过六方氮化硼的层数进行调控。施加外加电场作用,发现该异质结具有优良的肖特基整流特性。
[硕士论文] 赵珊
电子与通信工程 广东工业大学 2017(学位年度)
摘要:本文对石墨烯纳米材料输运过程进行研究。随着电子器件的微观尺寸化以及高度集成化,电子的输运特性开始显现量子效应,以硅为主的传统电子器件已无法满足需求,新电子器件的研发成为了必然要求。而石墨烯作为目前发现的最薄、导电导热性能最强、结构强度最大的新型纳米材料已经广泛应用于各个领域,其中,最有潜力的应用则是成为硅的替代品。是以,对石墨烯中量子输运性能分析与建模已经成为当今的热门研究。本文从石墨烯量子性质的基本知识出发,介绍了单层石墨烯的晶体结构从而得到了其能带结构的近似,分析了狄拉克费米子的独特性质和石墨烯的态密度,且对石墨烯相较于其他纳米材料特有的性质——最小电导率进行了解释。在对这些量子性质理解的基础上,从相对论流体磁动流体力学出发,结合Boltzmann方程(BTE)推出石墨烯的流体力学方程。流体力学和碰撞为主的输运是理解许多相关量子流体的重点,剪切粘度η与熵密度s之比η/s尤其适合去判定量子流体中激励相互作用的强弱。本文中将η/s利用动力学理论在干净、不掺杂的石墨烯中进行判定,此系统的量子临界要小于许多其他相关量子流体,且接近于一个在夸克-胶子等离子体论文中推测的更低的边界。忽略电子-杂质及电子-声子的相互作用,基于对石墨烯中的电子流体力学方程描述,对无掺杂的石墨烯建模,对其剪切粘度、动力粘度、动态粘度及雷诺数进行了探讨,可知石墨烯具有低剪切粘度与熵密度之比、高动力粘度以及低动态粘度,表明了石墨烯作为纳米材料特有的的优异性能。也正是基于对这些性能的深入分析,在掺杂石墨烯中,将石墨烯视为一个无序介质,而由于石墨烯中的主要散射机制是由于比费米波长更短程的强中性散射,因此本文将杂质视为淹没在电子流体中的硬球障碍。不仅仅考虑电子-电子的相互作用,且通过宏观多孔介质法,考虑电子-杂质的相互作用,建立一个狄拉克点附近的电导率解析模型(为了忽略电子-声子的相互作用,在高温100K附近建模),去描述载流子密度与电导率的线性关系,以及解释最小电导率的存在。在合适的条件下进行仿真,将解析结果与实验结果进行对比,分析其两者相异性及一致性,验证了解析模型的正确性。
[硕士论文] 李博
光学工程 山西大学 2017(学位年度)
摘要:半导体自旋电子学期望运用电子自旋这一内禀属性取代电荷,以实现性能更强大的新型半导体器件。相较于传统半导体器件,基于自旋自由度的新型电子器件兼具了非易失性、处理速度快、耗能少等优点,并进一步提高了电路集成度,正在得到越来越多的关注。实现半导体自旋逻辑器件应用的前提是能对固态系统中自旋极化的注入、存储、操纵、输运和探测进行有效地控制,同时要求系统中电子自旋要有足够长的相干时间和输运长度,因此对半导体中自旋扩散性质的研究成为了凝聚态领域的关键任务。
  本文分别在实验和理论上研究了低温下(110)-GaAs/(Al,Ga)As量子阱平面内电子自旋扩散的动力学过程,主要工作包括:
  (1)详细描述了半导体中的自旋动力学理论;从理论上分析了GaAs半导体晶格和电子能带的结构性质以及GaAs/(Al,Ga)As二维电子气结构的形成;对文中沿[110]晶向生长的GaAs量子阱样品结构做了说明。基于泵浦-探测机制和磁光克尔效应发展了高空间分辨率超快磁光克尔测量装置;概述了有限元法以及多物理场大型仿真软件COMSOL Multiphysics的功能,并归纳了基本的数值模拟步骤。
  (2)运用超快磁光克尔泵浦-探测技术,测量了低温下(110)-GaAs/(Al,Ga)As量子阱平面内电子自旋扩散的动力学行为;基于构建的二维单极自旋扩散模型,在COMSOL Multiphysics中对实验中的自旋扩散动力学过程做了数值模拟。比较低温下实验和模拟的自旋动力学结果,发现在较低激发功率下理论与实验整体符合的很好;而在较高的激发密度,理论和实验分布在短延时处有一定的差异,可能与动态的热载流子效应有关。
[硕士论文] 李群
物理学 内蒙古大学 2017(学位年度)
摘要:本文计入混晶组分变化及由压电极化和自发极化诱生的内建电场等因素对异质结势的影响,运用有限元差分法对Schr(o)dinger方程进行数值求解,获得ZnO/MgxZn1-xO量子阱中电子的本征能级和波函数,探究缓冲层,垒和阱的尺寸及混晶组分x的变化对此类二能级系统左垒临界宽度的影响。进而采用费米黄金法讨论量子阱中各层材料的尺寸及混晶组分的变化对电子子带间跃迁光吸收的影响。
  首先,简要介绍相关量子阱的应用和研究进展,重点介绍跃迁光吸收方面的研究历史和现状,着重阐述ZnO/MgxZn1-xO量子阱中电子子带间跃迁光吸收方面的研究.指出ZnO缓冲层对ZnO/MgxZn1-O量子阱子带间跃迁光吸收影响的重要性。
  进而,较详细地讨论加入ZnO缓冲层的ZnO/MgxZn1-xO量子阱形成二能级系统时的尺寸效应,在此基础上讨论尺寸效应及三元混晶效应对量子阱中电子子带间跃迁光吸收的影响。计算结果表明:ZnO缓冲层对量子阱的左垒尺寸有一定的限制作用,即左垒需有一最小宽度,称为临界宽度.阱宽和Mg组分值的增大使临界宽度逐渐减小,而右垒和缓冲层宽度的增大却使其逐渐增大;左垒,右垒宽度以及Mg组分值的增大均使量子阱中电子子带间跃迁吸收峰发生蓝移,阱宽的增大却使吸收峰发生红移。本文所得性质与规律可为此类异质结光电器件制备与性能改善提供理论指导。
[硕士论文] 刘丽萍
物理学 内蒙古大学 2017(学位年度)
摘要:本文采用介电连续模型和改进的无规元素等位移模型研究了球形核壳量子点中光学声子模的三元混晶效应。首先,我们对含三元混晶的核壳量子点中界面/表面光学(IO/SO)声子模的色散关系进行了研究,选取含单模型三元混晶的ZnS/ZnxCd1-xS和InN/InxGa1-xN结构以及含双模型三元混晶的GaAs/AlxGa1-xAs和ZnS/ZnSxSe1-x结构进行了数值计算。计算结果表明,在含单模型和双模型三元混晶的核壳量子点中,分别存在着三支和五支IO/SO声子模,且各支光学声子模的频率随组分x呈现明显的非线性变化。并且发现,在量子点的壳层厚度(γ)较小时,每支声子模的色散比较明显;当量子数l较小时,每支声子模的频率对组分x及壳层厚度的依赖性较大。同时我们对两类核壳量子点中的电—声子相互作用进行了研究。计算结果表明,组分x的改变对每支IO/SO模的声子势分布有很大影响,且不同的声子模对电—声子相互作用的贡献不同。随着量子数l的增加,IO/SO模的声子势强度逐渐减弱,对电—声子相互作用的贡献减小。同时还发现,各支模的声子势对基体的介电常数εd有很强的依赖性。
[硕士论文] 谷雨时
光学 延边大学 2017(学位年度)
摘要:砷化铟(Indium arsenide,InAs)是Ⅲ-Ⅴ族半导体材料中的优秀代表,具有超强的电子迁移率和电子迁移速度,主要在国防通信领域具有较强的应用。本论文利用薄膜制备与刻蚀技术,在金刚石对顶砧(diamond anvil cell,DAC)上集成薄膜微型电路,通过原位高压电阻率和霍尔效应测量方法,在25.0GPa的压力范围内对砷化铟的高压电学性质进行了研究,给出了InAs样品在高压下的电阻率、霍尔系数等电学参数随压力变化规律,并结合第一性原理计算方法,研究了InAs样品的结构相变和金属化现象微观机制。
  InAs的电阻率测量结果显示:加压过程中,样品电阻率分别在五处发生不连续变化,其中7.2GPa和16.0GPa处的电阻率突变与先前报道结构相变压力点一致,而3.8GPa、10.3GPa和11.7GPa的电阻率不连续变化则为首次发现,有关18.0GPa处存在第三次相变的报道在此次实验18.0GPa处并没出现电阻率突变现象。
  InAs的变温电阻率测量结果显示:当实验压力达到3.8GPa前后,样品电阻率随着温度的升高分别呈现下降和上升趋势,表明样品在3.8GPa前保持半导体属性,而在3.8GPa后则具有金属性质,样品出现压致金属化现象。
  InAs的霍尔效应测量结果显示:0GPa-7.2GPa压力范围载流子浓度n不断增大导致样品电阻率的不断减小;7.2GPa-10.3GPa压力范围,载流子迁移率μ持续增加成为影响样品电阻率继续下降的主要因素;10.3GPa时霍尔系数RH由负变正,样品由N型半导体转变为了P型半导体,电荷输运由电子导电转变为空穴导电;10.3GPa-11.7GPa,最终导致电阻率的下降;10.3GPa-12.5GPa压力范围,压力使带隙展宽,引起载流子浓度n下降和载流子迁移率μ增加,但是载流子迁移率μ增加的速率明显小于载流子浓度n下降的速率,因此电阻率有短暂的上升趋势;11.7GPa-25GPa,通过载流子浓度和载流子迁移率的变化趋势可以看出,其改变速率几乎一致,对电阻率的作用相互抵消,因此使得电阻率在11.7GPa之后并没有太明显的变化,近乎保持不变。
  InAs的第一性原理计算结果显示:焓与压力的变化关系可知,Ⅰ相和Ⅱ相在7.2GPa处有交点,7.2GPa发生F43m→Fm3m相的转变,Ⅱ相和Ⅲ相在16.0GPa处有交点,16.0GPa发生Fm3m→Cmcm相的转变。其中一次相变发生了16.9%的体积塌缩,二次相变则发生了0.7%的体积塌缩。能带结构计算表明,3.8GPa后样品导带穿过费米面与价带交叠,表明InAs样品为金属性质,发生了压致金属化现象。
[硕士论文] 赵羚筌
凝聚态物理 延边大学 2017(学位年度)
摘要:团簇是由原子、分子或离子通过物理和化学相互作用形成的相对稳定的物质。它是介于单个原子或分子和宏观固体之间的新型结构层次,具有新奇的物理化学性质,这些性质随着团簇中的原子数目的不同而发生变化。原子掺杂被认为是增强团簇稳定性,调整团簇结构、改变团簇性质的有效方法。金属掺杂极大的丰富了硼团簇(B)的结构。适合的金属原子掺入,可以使团簇形成新奇的几何结构。由于几何结构和电子因素,不同的金属原子对硼团簇的结构产生不同的影响。
  本文系统的研究了锰(Mn)原子掺杂对小型硼团簇结构演变的影响。基于广义第一性原理和粒子群优化算法,提出了全局能量最小结构搜索方法,通过这种方法预测了电中性和带不同电荷的小型锰原子掺杂硼团簇MnBnQ(n=10-20,Q=0,±1)的结构。发现锰原子的掺入明显改变了硼团簇的生长行为,导致结构发生变化,电中性和带电荷的硼团簇都由准平面结构转变为环形结构,进而转变为类似笼型结构。相对较小的MnBn-/0/+(n≤13)团簇倾向形成半夹心型结构,随着硼原子数的不断增加,团簇结构逐渐转变为环形结构,以锰原子为中心的双圆环结构MnB16-/0/+,与相邻原子相比具有更好的稳定性。相对较大的MnBn-/0/+(n>19)团簇,基态结构变成富勒烯笼型结构。其中,MnB+0具有较高的对称性D2d,同时具有良好的热力学稳定性和较宽的带隙,约为4.53 eV。笼型富勒烯MnB20+团簇的稳定性归因于几何契合和18个电子封闭壳层结构的形成。
[硕士论文] 黎方名
物理学 湘潭大学 2017(学位年度)
摘要:光孤子是光在介质传播中保持形状、幅度和速度不变的光脉冲,因而光孤子通信系统被认为是实现高速度、大容量、长距离全光通信的有效首选方案之一。一般地,光孤子可分为空间光孤子和时间光孤子。前者是非线性介质的非线性效应与光脉冲的衍射效应相平衡而形成;后者是系统的非线性效应与色散效应相平衡而形成。基于量子相干及干涉效应的电磁感应透明(EIT)介质为光孤子的传输提供了较为理想的场所,这主要是EIT介质能通过弱光激发产生较强非线性效应且能消除介质对光脉冲的吸收。目前,有关超冷原子EIT介质中的时间光孤子和空间光孤子的研究日趋成熟。然而,由于超冷原子低温、稀薄难以精确控制等缺陷使得其具体应用的量子器件难以微型化。以“人工原子”著称的半导体量子点逐渐成为产生EIT效应的理想介质之一,这不仅是因为量子点具有类似超冷原子的分立能级结构,同时还具备电偶极矩大,退相干时间长,易于集成等优势。此外,日渐成熟的半导体工艺和制备技术,也为量子点在半导体器件的应用提供广阔的前景。因此,对于半导体量子点EIT介质中时间光孤子性质的研究具有一定理论价值和现实意义。本文基于半导体单量子点和三量子点分子体系中的时间光孤子性质展开研究,全文主要结构如下:
  论文首先概述了通常的半导体量子点的制备及其应用前景,进而阐述受EIT作用下的半导体量子点的应用前景。随后,就本文研究半导体量子点EIT介质中的时间光孤子性质所用的基本理论与方法进行了介绍,最后简要概括了本文的主要研究成果。
  受EIT作用的实际半导体量子点可能会出现声子辅助跃迁效应,随后基于现有的实验条件考虑声子辅助跃迁效应后,构建一个由一束弱探测光联合两束强耦合控制光与半导体单量子点相互作用形成的环形四能级半导体单量子点 EIT介质模型。然后解析研究了环形四能级单量子点EIT介质中的时间光孤子,发现体系的非线性效应与色散效应能达到平衡,因而时间光孤子能在体系中产生并可稳定地传播。最后通过数值计算发现,体系的时间光孤子的幅度、宽度和群速度均可通过声子辅助跃迁强度调控。此外,由于体系中的时间光孤子的群速度远远小于光速,且随着声子辅助跃迁强度的增加可能会出现光停滞现象从而有利于实现光存储。这为半导体量子器件实现光存储提供一定的参考价值。
  一般的单量子点可通过一定的耦合方式形成量子点分子,从而在量子点分子系统中,耦合强度对其线性和非线性光学性质定会产生一定的影响。首先构建由一束弱探测光与点间隧穿耦合而成的半导体三量子点分子相互作用形成的四能级半导体三量子点分子EIT介质模型,随后研究了点间隧穿耦合强度对半导体三量子点分子系统中的线性吸收和时间光孤子性质的影响。结果表明,在线性情况下,系统的隧穿诱导透明窗口的宽度可通过点间隧穿耦合强度进行有效调节;同时还可利用点间隧穿耦合强度实现隧穿诱导透明单-双窗口之间的调控。在非线性情况下,发现时间光孤子能够在半导体三量子点分子中经弱光激发形成;且体系所产生时间光孤子的类型(是时间亮光孤子还是时间暗光孤子)可通过调节点间隧穿耦合强度来控制。
  论文最后先对本文研究的半导体量子点 EIT介质中时间光孤子的研究成果进行了总结;然后对半导体量子点EIT介质后续的非线性光学的研究工作进行了展望。
[博士论文] 李其乐
材料科学与工程;材料物理与化学 东南大学 2017(学位年度)
摘要:自从Bard课题组报道了Si量子点(Quantum Dots,QDs)的电致化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)后,QDs的ECL研究便受到了广泛的关注。到目前为止,已经有越来越多的QDs被证明具备良好的ECL性质。由于QDs的ECL性质与材料本身的尺寸和表面状态密切相关,因而通过调节QDs的组成、结构以及分散性,合成出具有高发光强度且发光性能稳定的发光试剂,然后进一步构建多种灵敏度高、稳定性好的新型固态ECL传感器。然而,对于广大的科研工作者而言,QDs的制备及其ECL应用还具有一定的挑战性,主要表现在以下两个方面:(1)相比于三联吡啶钌([Ru(bpy)3]2+)、鲁米诺等传统ECL发光体,QDs的ECL相对较弱,这不利于高灵敏ECL传感器的构建;(2)现阶段具有ECL性质的QDs主要集中于有毒重金属镉系。因此,新型低毒且具有ECL性质的QDs材料的合成变得尤为重要。本文研究内容主要基于QDs的ECL:(1)详细研究了壳-核结构CdSe@ZnS QDs固态ECL应用;(2)水热合成具有ECL性质的新型QDs。首先对一系列不同尺寸壳核结构CdSe@ZnSQDs固态ECL进行了研究。随后研究了TiO2对不同尺寸QDs的ECL强度影响,选择最佳的条件构建了高灵敏ECL癌胚抗原生物传感器。基于掺杂元素的方法,合成了新型的Eu3+掺杂的CdSe QDs。基于以上的研究背景构建灵敏度较高、稳定性较好的新型固态ECL传感器。另外,合成并研究了铯铅卤钙钛矿量子点(CsPbBr3NCs)的光学性质,以期望将其用作潜在的ECL发光体。本论文的研究内容主要包括以下五个部分,概括如下:
  1、不同粒径、具有壳核结构的多波段CdSe@ZnS QDs固态电致化学发光研究
  应用简单油相合成的不同核粒径的壳核CdSe@ZnS QDs。首先将一定量的CdSe@ZnS QDs直接滴涂到玻璃碳电极(GCE)表面,然后置于空气中自然晾干成膜,获得CdSe@ZnS QDs修饰的电极CdSe@ZnS/GCE,以K2S2O8为共反应物,研究CdSe@ZnS QDs阴极ECL行为。本章节基于不同尺寸的核壳QDs第一次实现了基于尺寸效应调控的多色半导体纳米晶体的ECL行为。这将为构建稳定和多色ECL发光提供一个崭新的途径,有望应用于ECL多组分同时分析检测。
  2、基于聚多巴胺修饰的金纳米粒子高效淬灭二氧化钛增强的核壳CdSe@ZnS QDs的电致化学发光定量检测癌胚抗原
  基于二氧化钛(TiO2)增强ECL效应以及聚多巴胺(PDA)修饰的金纳米粒子(Au@PDA NPs)对其淬灭效应,成功构建了基于核壳CdSe@ZnS QDs的双信号放大ECL免疫传感器,然后实现了对癌胚抗原(CEA)的超灵敏检测。起初,通过实验优化选择较大尺寸的核壳QDs,这主要取决于较大尺寸QDs具有更高的电子和能量转移效率,从而展现出高倍放大效应。然后,通过CEA构建Ab1-Au@PDA NPs-Ab2三明治结构。最后,通过Au@PDA NPs的ECL淬灭效应成功实现对癌胚抗原CEA的灵敏检测。
  3、基于Eu3+掺杂的CdSe QDs电致化学发光定量分析检测磷酸根
  本章节通过Eu3+调控3-巯基丙酸包覆的CdSe QDs的ECL定量检测磷酸阴离子(PO43-)。这主要是基于PO43-和Eu3+之间强烈的特异性相互作用使其Eu3+引导淬灭CdSeQDs的ECL得以恢复,从而实现了PO43-的高灵敏度检测,检测的线性范围为0.1~120μM,其检测限为0.03μM(S/N=3)。
  4、基于金纳米簇和碳纤维超微电极体系电致化学发光单颗粒检测
  本章以硫辛酸(LA)为保护剂合成一种催化性能良好的金纳米簇(Au NCs),用碳纤维超微电极,以Ru(bpy)32+与C2O42体系为研究发光体系,研究单颗粒Au NCs的ECL性质。为贵金属簇类的单颗粒电化学发光开辟出一条新的道路。
  5、基于超分子巯基-β-环糊精的调控钙钛矿量子点光学性能研究
  本章研究报道了一种基于保护剂巯基-β-环糊精(SH-β-CD)介导的主-客体交换方法系统调控全无机铯铅卤钙钛矿量子点CsPbBr3NCs光学性能研究。通过调节保护剂SH-β-CD的用量,制备出了一组发光峰位置在405~510nm的CsPbX3量子点,调控后的量子点保持了较高的荧光量子效率(可达50~90%)。
  综上所述,本论文研究了不同类型QDs的ECL性质,并基于QDs的ECL信号强度的改变,将其应用于生物环境中阴离子的定量分析检测以及在免疫分析中的应用。
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