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[硕士论文] 陈敏
环境科学 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:在我国采煤地区,存在着大面积的煤矸石充填采煤塌陷生态修复区。据不完全统计,仅淮南矿区就有超过300hm2。由于煤矸石理化性质与表层土壤存在显著差异,受矸石层的影响,重构土壤水气热运动过程则更为复杂,这对修复区生态系统起着至关重要的作用,进而影响修复区的修复效果。然而,目前对煤矸石水力学、热力学及导气特性和重构土壤水气热运移这方面的研究还十分欠缺。因此,文中系统地对煤矸石的水力学参数、热扩散系数、导气率进行了测定,并设计了一种重构土壤水气热耦合运移室内模拟系统对重构土壤剖面水气热状况进行监测,深入探讨重构土壤水气热运移规律。这不仅可以增加复垦土壤的安全性并提高土壤熟化技术,为土壤碳固定或碳隔离奠定基础,并且可以深化特殊层状土壤水气热运动特征机制的认识,为类似层状土壤研究提供理论依据和实验基础。本文得出的主要结论如下:
  (1)煤矸石水力学、热力学及导气特性与土壤存在显著差异。煤矸石的饱和含水量远低于一般土壤,在6.90%~16.40%左右,而煤矸石的饱和导水率、热扩散系数和导气率均大于土壤。煤矸石的饱和导水率随容重的增加明显降低,当容重从1.8增加到2.2g/cm3时,饱和导水率从0.249降到0.017mm/min。导气率对水分的敏感度与土壤相反,随含水量的增加而增加。
  (2)在煤矸石充填重构土壤中,矸石层会阻碍土壤层水分的入渗,增加土壤层的持水能力。通过定量分析覆土厚度对表层土壤温度变幅的影响和表土、填充基质与其重构土壤间导气率的关系,建立了矸石层对表层土壤的温度影响系数(Tc)和重构土壤导气率计算模型。另外,CO2气体在重构土壤中扩散时会受到土壤层的阻碍,导致气体在矸石层及层间界面累积。
  (3)Hydrus-1D软件能够较好地模拟重构土壤剖面含水量分布,但是无法准确地模拟水分入渗过程。受矸石层的影响,水分入渗受阻并在层间界面累积,导致重构土壤水分入渗实际过程比模拟过程存在明显的滞后性,使得现有的水流理论不能很好地描述重构土壤的水分入渗问题。
  (4)通过重构土壤水气热耦合运移装置底部的加热系统模拟煤矸石氧化释热过程,当煤矸石氧化放热时会在重构土壤中形成稳定的温度梯度。在温度梯度的作用下,重构土壤中的水分会从底部向上运动,导致底层含水量明显降低,而其他层的含水量均明显上升。温度和含水量均会影响重构土壤气体的扩散,但温度梯度的增加会削弱含水量对气体扩散的影响。
[硕士论文] 刘本乐
环境工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤炭资源型城市碳足迹与碳承载力的动态变化在区域尺度上反映了碳平衡状况。具体到土壤腐殖质的动态变化,则在微观尺度上体现了土壤有机碳库的分解与转化状况。基于淮南市某采煤沉陷生态修复区的现场调查,室内模拟复垦土壤底部矸石释放气热过程,探究表土腐殖质对气热梯度的响应机理,进一步认识采煤沉陷区复垦土壤碳库稳定性及其转化与循环。主要研究结果如下:
  (1)2005-2016年,淮南市碳足迹年均增长4.20%,碳承载力年均增长9.10%。淮南市对安徽省碳足迹的贡献率由2005年7.25%减小至2016年5.84%,碳承载力由2005年0.71%增加至2016年2.07%。人均净碳足迹、碳足迹密度、碳足迹强度及碳压力指数均高于安徽省同期水平,但差距有不断缩小的趋势。可见,淮南作为煤炭资源型城市,碳减排成效显著,但压力仍然较大。此外,区域采煤沉陷区不断扩大,这可能会对区域碳承载力产生一定的影响,对区域产业发展和土地规划调整提出了新的要求和挑战。
  (2)修复区表土水溶性物质(WSS)相对富足,胡敏酸(HA)、富里酸(FA)、胡敏素(HM)相对不足。土壤剖面HE以HA为主,对照区土壤剖面以FA为主且FA由有机层向矿质层转移。PQ和HA的E4/E6结果表明,覆土厚度较厚区域土壤腐殖化程度大于覆土厚度较薄区域。腐殖质组分之间具有较显著的相关性。土壤理化性质与水溶性物质具有显著的相关性,而与腐殖质其他组分相关性不显著。覆土厚度过薄会增加表土的温度敏感性,从而影响土壤呼吸和矸石基质化学氧化释放气热的过程。
  (3)底部供给CO2显著提高了土体剖面分布的C02浓度,在重构土体剖面形成气体梯度,下层C02浓度高于上层。不同供气处理条件下,表土腐殖质组分变化趋势相对一致。WSS在试验过程中变异性较大,这种波动性可能与表层土壤干湿交替有关。HA和FA氧化分解显著,HM有所增加,可能存在HA和FA向HM转化。底部供气处理抑制了HA和FA的分解,这种抑制作用在实验结束时减弱或消失。底部供气一定程度上抑制了剖面土壤微生物活性,然而并未影响到表土微生物活性。在试验过程中,土壤腐殖化程度增加,但HA分子简单化。总体来看,底部供气对表土腐殖质氧化的影响规律不明显。
  (4)在底部供热条件下,重构剖面形成了由底部及表层逐渐降低的温度梯度。表层土壤温度受底部供热的影响较低。WSS、HA、FA变化趋势相对一致,而组分HM则较为稳定。底部供热条件促进了表土腐殖质组分的分解,同时这种促进作用程度也受到土壤中未分解或半分解动植物残体、试验周期和土壤水分条件的影响。总体来看,底部供热对表土腐殖质氧化的影响规律不明显。
[硕士论文] 廖翔
水利工程 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:水位变动是边滩土壤气体释放的重要限制性因子,调控着地球系统碳循环和气候变化。三峡库区水位变动如何影响库区边滩土壤气体的释放过程急待研究。本论文就三峡库区澎溪河下游水位消退期土壤气体浓度和释放速率时空分布特征及其与水体指标、土壤理化性质间的相关性进行了分析,初步明确了影响三峡库区边滩土壤气体释放过程的关键因子。所得结论如下:
  (1)三峡库区水情特征:其主要受长江上游及库区支流来水量的综合影响。库区腹心区域水情变化与支流流量变化趋势大致相同,但二者水位变化呈相反趋势:汛期干流水位较低、支流水位相对较高,而枯水期则相反。同时,当水库于秋冬季蓄水时,库区腹心乌江及末端嘉陵江支流的水位受回水影响呈上涨趋势。
  (2)三峡库区水位消退情形下,边滩土壤CO2浓度与释放速率存在高度正相关性,两者时空变化趋势基本保持一致性,说明土壤CO2浓度对其释放速率具有强烈的调控作用。在月尺度上,随着水位的逐渐消退,近水层土壤CO2浓度及气体释放速率均随海拔降低而逐渐升高。同时,土壤CO2浓度及其释放速率均在1月末170.5m处出现最小值,同样在3月末均出现最大值。当水位降低至最低库区水位时,165.7m及以下自然地段土壤CO2浓度及气体释放速率显著高于临时性耕地区。
  (3)三峡库区水位变动情形下,对影响土壤气体释放速率的重要因素进行系统聚类分析。结果显示,影响因素可分为2类:土壤理化性质特征类(土壤含水率、营养盐、铵态氮、有机碳及重金属)和外界条件类(温度)。进一步细分,可分为5类,分别为土壤含水率、氮磷钾营养盐、有机碳、重金属及温度。
  (4)相关分析表明,土壤气体释放速率与各影响因子的非线性相关性高于线性相关性,其中与有机碳含量及土壤含水率的相关性最高,其次为温度、重金属、营养盐等影响因子,且与重金属的相关关系为负。研究表明:当温度介于20~25℃之间、土壤含水率在30%左右时,土壤气体释放速率能保持较高值;而当边滩土壤中的有机碳含量较高时,土壤气体释放速率反而显著降低。
  (5)因子分析表明,众多影响因素可合并为两个主成分,即表征土壤重金属条件的主成分1和表征土壤营养条件的主成分2。计算了因子分析函数F1和F2,并拟合土壤气体释放速率与F1和F2之间的非线性曲线。结果表明,营养成分对土壤气体释放速率的影响更强。综合考虑,限制性因子主要为土壤含水率和温度,其余指标能较好的说明土壤气体释放的变化情况。
[硕士论文] 郭康莉
环境科学 中国农业科学院 2018(学位年度)
摘要:城市生活污泥发酵物应用于土壤改良,对有效消控城市污泥和改善土壤质量具有重要意义。本论文以河南省沙质潮土为研究对象,通过2013-2016年4年8季田间连续定位试验结合盆栽模拟试验,在小麦-玉米轮作制度下,研究了添加不同量城市生活污泥发酵物(简称污泥发酵物)(SW)0t·hm-2(CK)、15t·hm-2(SW1)、30thm-2(SW2)和45t·hm-2(SW3)对土壤基本理化性质、土壤肥力、土壤酶活性及微生物群落结构和功能的影响特征,以期为污泥发酵物培肥沙质潮土提供科学依据。主要研究结果如下:
  1.施用污泥发酵物显著改善了土壤肥力和环境质量。连续定位施用污泥发酵物能够提高土壤含水量,降低土壤pH,提高土壤有机碳(SOC)、全氮(TN)和速效磷和钾含量。与CK相比,污泥发酵物处理土壤SOC、TN和综合肥力指数(IFI)分别增加了121.2%~265.8%、93.1%~284.3%和25.31%~55.51%,均随污泥发酵物施入量增加而显著增加(P<0.05),培肥效果显著;同时,经过4年8季定位试验,耕层土壤重金属含量未发现显著增加,远低于土壤环境质量二级标准,在本研究条件下污泥发酵物培肥沙质潮土具有环境安全性。
  2.土壤活性有机氮组分含量随污泥发酵物施入量的增大而增加,土壤活性有机氮组分在土壤全氮中的分配受污泥发酵物施入量影响显著。污泥发酵物各处理土壤活性有机氮组分含量均显著提高(P<0.05),且与污泥发酵物施用量呈正比。施用污泥发酵物处理中活性有机氮各组分含量呈现:颗粒态有机氮(PON)>轻组有机氮(LFON)>溶解性有机氮(DON)>微生物生物量氮(SMBN)。污泥发酵物促进颗粒态有机氮和微生物生物量氮分配,较CK处理,SMBN/TN分别显著增加了0.8~5.4倍(P<0.05),而PON/TN增加幅度较小。污泥发酵物处理降低了LFON/TN和DON/TN分配,分别显著降低了17.3%~33.4%和38.5%~71.3%(P<0.05),表明在施用污泥发酵物培肥土壤过程中,颗粒态有机氮和微生物生物量氮对土壤活性有机氮库存稳定性发挥着重要作用,而溶解性有机氮更容易被吸收利用,能代替部分矿质养分供给植物和微生物生长所利用。通过冗余分析表明,施用污泥发酵物改善土壤pH和土壤含水量等理化条件,有利于土壤有机氮组分以活性有机氮组分形式存在,从而提高土壤养分供应能力。
  3.土壤15N丰度变化特征可作为污泥发酵物对沙质土壤质量提升效果的指示指标。与CK处理相比,施用污泥发酵物SW1、SW2和SW3处理分别显著降低了土壤15N丰度41.4%、47.7%和59.9%(P<0.05);通径分析和冗余分析结果表明,土壤15N丰度与土壤环境条件、土壤活性有机氮组分含量及分配存在显著相关性,表明土壤δ15N变化可用于指示沙质潮土培肥过程中土壤活性有机氮组分含量及转化特征。
  4.施用污泥发酵物显著影响了土壤胞外酶活性。较CK处理,SW3处理土壤蔗糖酶、β-葡糖苷酶和β-纤维二糖甘酶活分别显著增加了64.6%、89.8%和202.6%(P<0.05);脲酶、乙酰葡糖氨糖苷酶和芳香胺基酶分别增加了110.3%、357.8%和116.9%(P<0.05);磷酸酶显著增加了10.6%(P<0.05)。污泥发酵物处理显著降低土壤氧化酶活性,较CK处理,污泥发酵物处理酚氧化酶和过氧化物酶活分别降低了28.5%~35.4%和31.1%~43.9%(P<0.05),污泥发酵物处理间差异不显著。相关性分析表明,土壤酶与土壤活性有机氮组分含量及分配显著相关,说明土壤养分循环过程受多种代谢酶共同参与调节,同时,土壤氮酶与土壤15N丰度相关性均高于与其他土壤活性有机氮组分的相关性(R2=0.995),可见土壤15N丰度与土壤氮酶活性变化高度一致,可指示土壤氮养分循环过程。主成分分析和冗余分析证实,土壤酶活性与污泥发酵物施入量和环境条件改变存在显著相关性,污泥发酵物改善土壤环境条件,进而调节土壤养分循环过程。
  5.施用污泥发酵物对土壤细菌群落结构和代谢功能影响显著。污泥发酵物处理降低土壤OTUs、Chao1丰度和香浓多样性指数,施入量增加降低细菌丰度,污泥发酵物施用量达45t·hm-2时效果最为显著(P<0.05),Chao1指数和香浓多样性指数分别降低了8.69%和3.50%(P<0.05)。较CK处理,污泥发酵物高施入量处理(SW2和SW3),变形菌门(Proteobacteria)、厚壁菌门(Firmicutes)、变形菌门中α变形菌纲和γ变形菌纲、芽孢杆菌纲(Bacilli)、拟杆菌门incertae_sedis菌纲、黄色单胞菌目(Xanthomonadales)和红螺菌目(Rhodospirillales)和芽孢杆菌目(Bacillales)不同分类水平物种均具有最高丰度,较CK处理,丰度分别增加了27.30%、100.07%、27.52%、81.53%、106.94%、108.45%、44.40%、80.25%和93.06%(P<0.05)。而CK处理下,放线菌门(Actinobacteria)、酸酐菌门(Acidobacteria)、Candidatus Saccharibacteria和疣微菌门(Verrucomicrobia)具有较强的环境适应能力,丰度分别为29.93%、12.22%、1.20%和1.38%,表明污泥发酵物施用抑制了其生长代谢。基于处理点之间物种组成差异性分析和冗余分析可知,污泥发酵物高施用量促进微生物群落结构向养分循环过程有关的物种组成转变,促进养分循环和能量代谢相关基因表达,同时,污泥发酵物施入改善了土壤环境条件、提高氮素供应是微生物的群落结构和基因差异表达的间接诱导因素,其中土壤DOC、DON含量及养分水平是影响物种组成的主要环境因素。
  综上所述,在确保污泥发酵物施用量不存在环境风险性的前提下,施用污泥发酵物可显著改善沙质潮土土壤物理特性,提高土壤养分供应能力和土壤氮库存,对沙质潮土土壤质量提升效果显著,连续4年8季连续施用污泥发酵物后,以45t·hm-2施入量效果最佳,通过分析微生物参与养分循环过程的代谢特征、物种组成和基因表达特征可证实,污泥发酵物改善了土壤微生物学特性,促进微生物群落结构组成以参与养分循环过程的物种为主;研究结果对污泥资源化利用和沙质土壤培肥具有重要理论和现实指导意义。
[博士论文] 林迪
土壤学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:细菌胞外聚合物(Extracellular polymeric substances,EPS)是细菌在其生长繁殖过程中所分泌的生物大分子聚合物质的总称,是自然环境中普遍存在的生物有机质。EPS与无机胶体之间的相互作用可以影响一系列的生物化学过程,如微生物粘附与生物膜形成、颗粒团聚和沉降、矿物溶解、生物浸矿和生物矿化等。本文以天然土壤粘粒矿物(蒙脱石、高岭石和针铁矿)、工程纳米颗粒(二氧化钛)和常见土壤细菌(恶臭假单胞菌,Pseudomonas putida;枯草芽孢杆菌,Bacillus subtilis)分泌的EPS为供试材料,在传统化学分析方法的基础上,综合运用激光共聚焦显微镜(CLSM)、DLVO理论、透射电子显微镜(TEM)、衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)结合二维相关光谱(2D-CoS)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、近边X射线吸收精细结构光谱(NEXAFS)和动态光散射(DLS)等现代仪器分析技术,研究了EPS在土壤矿物表面的吸附行为与机制,以及不同环境条件下(pH、离子强度和离子价态等),EPS对土壤矿物稳定性的影响。主要结果如下:
  (1)基于激光共聚焦技术并同步结合化学吸附方法,阐明了恶臭假单胞菌EPS各组分(蛋白质、多糖和核酸)在蒙脱石、高岭石和针铁矿表面的选择吸附特性及内在机理。EPS中蛋白质组分主要吸附在蒙脱石和高岭石表面,而核酸组分主要吸附在针铁矿表面。由于EPS的表面特性和结构随pH增加而发生改变,使得EPS在矿物表面的吸附百分比随反应体系pH由3.0升高到9.0而逐渐降低。通过采用经典DLVO理论,拟合了不同pH条件下EPS与三种土壤矿物的相互作用力,发现EPS与蒙脱石和高岭石作用过程中,静电力起主要作用,而EPS与针铁矿作用过程中,静电力和配位键共同起作用。
  (2)应用ATR-FTIR/2D-CoS技术,阐明了不同离子强度条件下枯草芽孢杆菌EPS各基团在针铁矿表面的吸附顺序和构型变化。随NaCl浓度由1mmol/L升高至50mmol/L,EPS中蛋白质次级结构由刚性向弱刚性转变,使EPS中蛋白质与针铁矿接触的比表面积增加,从而促进了EPS中蛋白质在针铁矿表面的吸附,该结果与通过C1s NEXAFS光谱所得结果相一致。EPS中各官能团在针铁矿表面的吸附顺序为(以5mmol/L NaC1溶液分析为例):羧基C=O,多糖C-O(1396cm-1,1132cm-1)→酰胺ⅠC=O(1650cm-1)→酰胺ⅡC-N(1540cm-1)→核酸P-O和P=O(1035cm-1,1086cm-1)→酰胺ⅢCH2(1455cm-1)。
  (3)明确了不同环境条件下枯草芽孢杆菌EPS影响针铁矿稳定性的机制。当针铁矿表面带正电荷时,外源EPS的加入可促进针铁矿团聚,而当针铁矿表面带负电荷或不带电荷,EPS加入促进了颗粒分散。在NaCl(0-1000mmol/L)、NaNO3(0-1000mmol/L)和Na2SO4(0-250mmol/L)溶液中,离子强度的增加会促使针铁矿颗粒发生较强的团聚,EPS加入会促使针铁矿颗粒发生分散,使针铁矿在三种溶液中的临界絮凝浓度值分别由43.0、56.7和0.39mmol/L升高至168.0、304.9和126.2mmol/L。在Na3PO4(0-120mmol/L)溶液中,低浓度磷酸盐(≤1mmol/L)溶液中,针铁矿的絮凝速率随磷酸盐浓度增加呈现出先增加后降低的趋势;高浓度磷酸盐(>1mmol/L)溶液中,针铁矿的絮凝速率则随磷酸盐溶液浓度增加逐渐增强。
  (4)揭示了枯草芽孢杆菌EPS存在条件下,不同金属离子类型(Ca2+、Cu2+和pb2+)对针铁矿稳定性的影响。三种金属离子对针铁矿絮凝能力强弱顺序依次为:Ca>Pb>Cu。在Ca2+溶液中,针铁矿颗粒之间可形成桥接作用,该作用对针铁矿颗粒的团聚能力明显强于Cu2+和pb2+与针铁矿表面之间的表面吸附和配位交换作用;当向反应体系中加入1、5和10mg/L EPS溶液后,Ca2+、Cu2+和pb2+对针铁矿絮凝能力强弱结果为:Pb>Cu>Ca,此时Cu2+和pb2+与EPS-针铁矿复合体表面基团之间的络合作用对针铁矿胶体的团聚能力要明显强于Ca2+的非特异性阳离子交换作用。
  (5)阐明了枯草芽孢杆菌EPS不同组分对工程纳米颗粒团聚的影响。在NaCl和低浓度CaC12溶液(<10mmol/L)中,EPS能有效的促进TiO2纳米颗粒发生发散,胞外蛋白质在此过程中起着重要的作用;当CaC12浓度较高时(>10mmol/L),多糖团聚体与TiO2纳米颗粒之间形成大团聚体,从而增强TiO2纳米颗粒团聚体的形成。明确了不同pH和离子强度条件下,EPS对TiO2纳米颗粒在环境体系中的存在状态起重要作用。只有当TiO2纳米颗粒表面带正电荷时,一定浓度EPS的加入才会促进TiO2纳米颗粒团聚,其他情况下EPS加入后均起到分散TiO2纳米颗粒的作用。
[博士论文] 肖阳
农业经济管理 中国农业科学院 2018(学位年度)
摘要:化肥对粮食生产的影响举足轻重,而现阶段我国化肥不合理的施用和农业绿色发展之间的矛盾越来越突出,具体表现在:(1)化肥施用总量和施用强度居高不下,而单位化肥粮食的产出却逐年下降,粮食增产越来越依赖于化肥的增施;(2)肥料整体施用结构不合理,尤其是有机肥施用量低,农村有机养分物质(粪污、秸秆)肥料化利用率偏低;(3)失衡的施肥结构和不合理的施肥方式造成化肥利用率较低,生产成本上升,过量施用的化肥给水体、大气和土壤带来严重污染,最终导致农产品品质下降,影响人体健康。因此,探索现阶段农业生产过程中化肥施用的减量增效,对推进农业绿色发展、实施乡村振兴战略具有重要的现实意义。
  本文以粮食生产的农户用肥为研究对象,利用第一手抽样调查数据,在环境经济学、生态经济学基本理论指导下,从微观层面探讨我国现阶段施肥的合理机制,论文的主要内容和结论如下:
  一、农户化肥施用技术效率研究。基于随机前沿分析和生产技术效率,推导和测算化肥的技术效率,并利用Tobit模型研究其影响因素。结果表明农户生产玉米的化肥平均技术效率仅为0.5541。农户户主教育水平、参加施肥技术培训、玉米种植面积和施用有机肥对化肥施用技术效率有显著正向影响,而家庭劳动力非农转移和土地细碎化程度对其有显著负向影响。
  二、农户合理施肥行为的影响研究。利用结构方程模型分析农户施肥行为的影响因素,结果表明农户的化肥过量负面认识对有机肥施用效果认知有显著直接影响、对有机肥的施用行为有显著间接影响,提高施肥技能和有机肥施用效果认知对农家肥和商品有机肥的施用行为有显著正向影响,提高农户对农业生态环境保护政策的理解力有利于促进其化肥的合理施用。
  三、农户参加施肥技术培训的化肥减量效应研究。采用倾向得分匹配法实证分析,结果表明农户参加施肥技术培训可显著减少小麦和玉米化肥用量平均分别为1.865公斤/亩和4.365公斤/亩、降低施肥强度分别为6.83%和16.36%。
  四、沼肥替代部分化肥的效果研究。结果表明:(1)施用沼肥可显著降低小麦、玉米的化肥施用强度;(2)小麦产量在不同沼肥水平间差异显著,玉米产量在不同沼肥水平间差异不显著,施用沼肥对粮食产量有一定促进作用;(3)沼肥用量和土壤肥力改善两者显著相关,在当前农户沼肥施用范围内,沼肥用量越大,土壤肥力改善效果越明显。
  五、规模化养殖场畜禽粪便肥料化利用整体效果研究。典型案例法分析结果表明畜禽粪便肥料化利用可降低小麦、玉米和蔬菜的施肥强度分别为45.32%、49.62%、65.05%,减少CO2和COD排放分别为254吨和1899吨,农产品品质优良增收为102.73万元,农户节省燃料费73.8万元。
  基于以上研究,本文提出主要政策建议如下:有效利用当地资源,提高农业废弃物肥料化利用率;扭转农业废弃物处理思维模式,注重高盈利产业拉动;充分发挥农技推广体系应有的作用,及时宣传化肥过量的危害和有机肥的施用效果;结合作物种类,根据测土数据做出精准施肥配方;创新有机肥施用效果的宣传方式;加强农业有机肥施肥的社会化服务,克服农村劳动力短缺的瓶颈;发挥新型经营主体的示范带动作用,引领农户就地就近利用有机肥养分。搭建政府与企业协同运作平台,开拓销路市场,通过各种渠道,提高农民的有机农产品收入。
[博士论文] 赵怀燕
土壤学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:锰氧化物(包括锰的氧化物和氢氧化物)在土壤和沉积物中普遍存在,因其电荷零点低、表面活性强、氧化还原电位高,影响到Fe(Ⅱ)、As(Ⅲ)、Se(Ⅳ)、Cr(Ⅲ)、Pu(Ⅳ)等变价元素和一些有机物的氧化或催化氧化,以及它们在土壤溶液和天然水体中迁移、转化、生物有效性和毒性。不同的锰氧化物对金属离子和有机物的反应活性有显著差异。本文以环境中常见的高价层状锰氧化物(水钠锰矿)、高价隧道锰氧化物(锰钾矿)和低价层状锰氧化物(六方水锰矿)为研究对象,采用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM/SAED)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描透射电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收光谱(XAS)等测试技术,结合元素分析系统研究了水钠锰矿、锰钾矿和六方水锰矿等土壤中常见氧化锰矿物的形成、转化过程以及相关影响因素。这些研究为深入理解环境中低价和高价氧化锰矿物的化学形成以及转化途径等地球化学过程提供依据。取得的主要结果有:
  1.水钠锰矿层对称型的转化。水钠锰矿是土壤中最常见的活性氧化锰矿物,也是许多其它氧化锰矿物形成的前驱物。
  (1)两种六方层对称型水钠锰矿:水羟锰矿和酸性水钠锰矿分别在不同的pH和Mn(Ⅱ)浓度下均能转化为正交层对称型水钠锰矿。它们转化得到的产物化学组成分别为Na0.21MnO1.87·1.04H2O和Na035MnO1.88·0.23H2O,锰平均氧化度分别是3.53和3.41,与报道的具有正交层对称型的三斜水钠锰矿接近。水羟锰矿转化得到的产物结晶度要比酸性水钠锰矿体系强,尽管后者转化的pH更高。水羟锰矿转化产物c轴方向晶体厚度是16nm,远大于以酸性水钠锰矿为前驱物的结果(8nm)。线性拟合分析水羟锰矿和酸性水钠锰矿与Mn(Ⅱ)反应后产物的EXAFSk空间图谱,表明大约有44.5%的水羟锰矿和89.0%的酸性水钠锰矿层对称型从六方转化为正交。随着反应时间的增加,水羟锰矿的细小球状颗粒逐渐生长变成较大的片状,酸性水钠锰矿也由花球状变为片状。
  (2)水羟锰矿层对称型从六方向正交发生完全转化比酸性水钠锰矿层对称型转化需要的pH和Mn(Ⅱ)浓度都低(pH9vs.pH13,10%vs.24%[Mn(Ⅱ)]/[Mn]),所以在碱性环境中与Mn(Ⅱ)发生反应时水羟锰矿的层对称型更容易发生转化。这个不同归咎于水羟锰矿的颗粒尺寸比酸性水钠锰矿的小,使得正交层对称型的水钠锰矿更容易定向生长。另外酸性水钠锰矿比表面积较小,含有比较厚的层堆叠使得它的六方结构更牢固,向正交层对称型转化更难。
  (3)水羟锰矿在不同的pH(7-9)条件下与不同的Mn(Ⅱ)浓度(从0到7.5mM,或者[Mn(Ⅱ)]/[Mn]摩尔浓度比从0%到15%)反应的系列实验表明Mn(Ⅱ)浓度和pH共同决定了水钠锰矿层对称型从六方向正交的转化,它们的多少和大小决定了转化的程度和速率。当水羟锰矿中存在5mM Mn(Ⅱ)时,pH从7增加到9,形成的六方水锰矿含量逐渐降低,正交层对称型水钠锰矿出现,表明较高的pH促进正交层对称型水钠锰矿的形成。当水羟锰矿在pH8条件下,与少量Mn(Ⅱ)(Mn(Ⅱ)/[Mn]≤2%)反应,保持不变。Mn(Ⅱ)浓度增加至Mn(Ⅱ)/[Mn]=5%,水羟锰矿转化为正交层对称型水钠锰矿。继续增加Mn(Ⅱ)浓度(Mn(Ⅱ)/[Mn]≤10%),得到六方水锰矿。存在的Mn(Ⅱ)浓度较低时,水羟锰矿每一个空位位点上可能只吸附一个Mn(Ⅱ)。Mn(Ⅱ)与邻近的沿着b轴的Mn(Ⅳ)通过电子传递发生归中反应,产生的两个Mn(Ⅲ)进入锰氧八面体层,使得水钠锰矿对称型由六方转化为正交。但是,存在较高的Mn(Ⅱ)浓度时,两个Mn(Ⅱ)可能吸附在同一个空位位点的上下方,一小部分Mn(Ⅱ)吸附在边面位点。那么在同一个空位位点的两面含有吸附的Mn(n)或者产生的Mn(Ⅲ),由于静电排斥作用阻碍了Mn(Ⅲ)迁移进入八面体层内。这种情况有利于有氧条件下独立的Mn(Ⅲ)氧化物形成,或者水钠锰矿被完全还原为Mn(Ⅲ)氧化物。
  2.c轴无序H型水钠锰矿向钙锰矿的转化。
  通过控制MnO4-/Mn2+比例在低浓度的NaOH或者KOH溶液中合成不同锰氧化度(MnAOS)的c轴无序H型水钠锰矿。在回流条件下,随着含Na的c轴无序H型水钠锰矿的MnAOS从3.58增加至3.74,其向钙锰矿转化的程度急剧降低。含K的c轴无序H型水钠锰矿向钙锰矿的转化要比含Na的c轴无序H型水钠锰矿更慢,因为含K的c轴无序H型水钠锰矿的层间K+不能完全被Mg2+交换,阻碍了它向钙锰矿的转化。当c轴无序H型水钠锰矿的层间离子含量较低时,它就向隧道尺寸较小的拉锰矿转化,而不是向钙锰矿转化。这些结果表明层状结构的c轴无序H型水钠锰矿向隧道结构的钙锰矿转化受MnAOS和层间离子的含量和类型影响。
  3.锰钾矿被Mn(Ⅱ)还原转化为水锰矿。
  在pH7通N2条件下,含Na锰钾矿与较低浓度的Mn(Ⅱ)反应时,隧道结构的锰钾矿未发生转化;当Mn(Ⅱ)含量增多时,锰钾矿被Mn(Ⅱ)还原为水锰矿和少量斜方水锰矿。相比较于通N2条件,不通N2时锰钾矿向水锰矿的转化速率减慢,可能是因为不通N2时初始加入的一部分Mn(Ⅱ)被溶解O2消耗,减弱了Mn(Ⅱ)对锰钾矿的还原。在通N2条件Mn(Ⅱ)还原结晶度较弱的含Na锰钾矿时出现了六方水锰矿,可能是因为结晶度较弱的含Na锰钾矿中含有少量的δ-MnO2,δ-MnO2被Mn(Ⅱ)还原为六方水锰矿。随着反应的进行,六方水锰矿的特征峰消失,水锰矿和斜方水锰矿的特征峰出现。
  4.六方水锰矿通过歧化反应向水钠锰矿转化。
  通过均匀沉淀法合成六方水锰矿。六方水锰矿在中性和碱性(pH≥7.5)条件下基本保持稳定;在酸性(pH<6)条件下通过歧化反应2MnOOH+2H+→MnO2+2H2O+Mn2+生成层状水钠锰矿。在转化过程中,矿物保持了原有的片状结构,表明主要是固相转化过程。随着pH降低(pH=6-2),六方水锰矿歧化反应速率增加,进而转化为水钠锰矿的速率加快。上述结果为深入理解环境中低价氧化锰向高价氧化锰矿物的转化途径,以及高价氧化锰矿物的化学形成机制等地球化学过程提供了依据。
[博士论文] 乔治
土壤学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:粘粒矿物是土壤中最为活跃的组分,在维持土壤肥力与养分循环中扮演重要角色,然而粘土矿物在土壤胶体不同粒径颗粒中的行为非常特殊,尤其在纳米颗粒(25-100nm)中。本研究以中国从北到南几种水平地带性土壤(北方的淋溶土(Alf1)、中部的淋溶土(Alf2)、老成土(Ult)和南方的氧化土(Oxl))为材料,研究土壤各粒级颗粒中(<2000,450-2000,100-450,和25-100nm)粘土矿物的特征。采用电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES),传统和同步辐射X射线衍射(XRD),红外光谱(FTIR),热重分析(TG),扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等手段分析不同粒径土壤颗粒的化学组成,确定粘土矿物的类型及演化特征。以更好了解中国水平地带性土壤颗粒中粘土矿物类型及结构的变化,探讨土壤颗粒中粘土矿物从宏观到纳米级的变化,揭示土壤成土因素对颗粒中粘土矿物转化的影响。结果表明:
  1)从北到南,四种土壤中存在脱硅、富集铁铝的现象。随纬度的降低,土壤中2∶1型粘粒矿物的含量逐渐减少,而1∶1型粘粒矿物和铁氧化物的含量逐渐增加,并出现三水铝石。Alf1和Alf2土壤中粘土矿物为伊利石、蛭石、高岭石、以及痕量伊利石-蛭石和伊利石-高岭石混层矿物。Ult土壤中粘土矿物主要为高岭石和层间羟基矿物(HIV),并含少量蛭石和伊利石。然而在Oxl土壤中主要含有高岭石,层间羟基矿物(HIV)和痕量伊利石。
  2)随着颗粒粒径的减小,北方Alf1土壤的成土作用和脱硅富铝化作用逐渐减弱,而在中部Alf2和南方Oxl土壤中此变化规律反之。随着颗粒粒径的减小,北方Alfi土壤的硅铝率有所增加,而中部Alf2和南方Oxl土壤的硅铝率则明显降低。随着颗粒粒径的减小,北方Alf1土壤中1∶1型粘土矿物逐渐瓦解,而在中部Alf2和南方Oxl土壤中存在2∶1型粘土矿物向1∶1型粘土矿物转变的趋势。在北方Alf1和中部Alf2土壤中,<2000nm、450-2000nm和100-450nm颗粒中存在伊利石向蛭石转化的现象。
  3)随着颗粒粒径的减小,土壤中三八面体矿物减少,二八面体矿物增加。从北到南,土壤纳米颗粒中的粘土矿物由以伊利石为主逐渐转变为以高岭石为主。在南方地区三八面体矿物的风化作用显著加强。
  4)与<2000nm,450-2000nm和100-450nm颗粒相比,纳米颗粒中伊利石和高岭石的晶体结构无序程度更加明显。随着颗粒粒径的减小,四种土壤中粘土矿物的层状堆垛由良好的堆垛层转变为缺陷堆垛层。从北向南,晶体结构的无序性和粘土矿物的缺陷堆垛层逐渐减少,直至在南方土壤中变得不显著。
  5)在粘土矿物的转化过程中,纳米颗粒中的层状硅酸盐矿物主要由大颗粒(450-2000nm、100-450nm和100-450nm)中的粘土矿物风化而来。从北向南,粘土矿物的演化序列为:伊利石→蛭石→HIV→高岭石→三水铝石。本研究中,土壤的成土因素可能对粘土矿物的转化有影响,其中气候因子的影响最显著。
[博士论文] 阿里凯
土壤学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:了解土壤中不同形态的碳,有机碳的分子特征以及对农作物系统中水稳性团聚体的贡献,对于维持农业生态系统的土壤质量和环境可持续性至关重要。秸秆还田,施肥和免耕等保护管理措施可显著改变土壤中有机碳(SOC)的含量、活性以及土壤中的水稳性团聚体,但这些耕作措施对稻-油轮作系统中土壤有机碳的含量以及质量的综合影响研究相对较少。
  本文选取了湖北省武穴市、荆州市、以及武汉市3个稻-油轮作长期定位试验点,每个试验点各有4种处理。其中武穴试验点的4种处理分别为传统耕作(CT)、传统耕作+秸秆还田(CTS)、免耕(NT)以及免耕+秸秆还田(NTS)。荆州试验点的4种处理分别为传统耕作(CT),传统耕作+钾肥(CTK),传统耕作+秸秆还田(CTS),传统耕作+钾肥+秸秆还田(CTKS)。武汉试验点的4种处理分别为传统耕作(CT)、传统耕作+NPK肥(CTNPK),传统耕作+秸秆还田(CTS),传统耕作+秸秆还田+NPK肥(CTSNPK)。每个试验点探讨了秸秆还田对土壤有机碳(SOC)、颗粒有机碳(POC)、微生物有机碳(MBC)、易氧化有机碳(EOC)、溶解有机碳(DOC)、土壤碳管理指数(SCMI)以及水稳性团聚体(>5,5-2,2-1,1-0.5,0.25-0.5,and<0.25mm)的影响,采用CPMAS13C核磁共振(NMR)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)的方法,研究了水稳性团聚体(WSA)的稳定性和土壤有机质的化学性质。
  相对于CT处理,秸秆还田显著增加了三个试验点0-20cm土层中有机质的含量,碳管理指数以及C分数,其中武穴试验点增加了6%-50%,荆州试验点增加了7%-35%,武汉试验点增加了4%-25%。然而在20-40cm土层,相对于其他处理,CT处理增加了土壤SOC(增加了5%-19%)和DOC(增加了3%-10%)含量。显著性分析表明,SOC与大部分SOC的组分(包括DOC,EOC,MBC和POC)之间呈显著正相关。此外,总SOC和SCMI之间也呈显著正相关。在4种碳组分当中,秸秆还田处理对POC和MBC的影响最显著。
  核磁共振(NMR)的结果表明,在CT和CTS处理下,武穴试验点主要为芳香C(42.65%-45.54%),其次为O-烷基C(22.92%-34.33%)。然而荆州试验点在CT和CTS处理下主要为芳香C(33.01%-43.58%),其次为O-烷基C(17.50%-36.75%)和羰基C(20.44-42.52%)。红外光谱(FTIR)的结果表明,在稻-油轮作系统中,CTS处理改善了芳香族、羧基、脂肪族和NH(酰胺Ⅱ)的组成。CTS处理下每个试验点的烷基C和O-烷基C的比例都有所增加,而芳香族C和芳香性指数在不同试验点之间有一定差异,其中武穴试验点的芳香指数有一定程度升高,而荆州试验点由于CT处理下羰基C的增加而使得芳香指数有一定程度降低。NMR数据显示,水稻轮作体系下SOM的化学稳定性明显优于FTIR光谱的数据。
  相对于CT处理,秸秆还田处理增加了0-20cm土层水稳性团聚体中>5mm的团聚体含量(增加了40%-78%),其它粒级的变化没有>5mm的显著。在0-20cm土层,秸秆还田和免耕处理不仅促进了大团聚体的形成,同时也增加了团聚体的稳定性(MWD和GMD指数均增加),并降低了土壤团聚体的分形维数(FD)。在所有确定的团聚体中,>5mm的SOC含量最高,其次是2-5mm以及<0.25mm的。CT处理下0-20cm土层中土壤碳含量分别为8.52-18.30g·kg-1(武穴)和10.00-15.20g·kg-1(荆州),而秸秆还田处理下的碳含量分别为9.35-19.50g·kg-1(武穴)和11.25-16.60-kg-1(荆州)。相对于土壤小团聚体,土壤大团聚体中的SOC含量更高。
  SOC与C分数、SCMI和C分数之间存在显著正相关性。土壤有机碳与烷基C,芳香C,烷基-O-烷基比和芳香指数之间有显著关系性。O-烷基C与C分数、芳香族C和羰基C呈正相关,表明O-烷基C可能是SOC、MBC、DOC和POC的主要C组分。SOC与>5mm,2-5mm,1-2mm的团聚体之间呈显著正相关,与0.5-1、0.25-0.5和小于<0.25的团聚体呈显著负相关。相关性分析表明,扫描电镜C的含量与>5,2-5,1-2,0.5-0.25,<0.25mm的团聚体之间有显著相关性(r2=-0.96**to0.93**)。相对于0.25-0.5mm,>5mm以及1-2mm之中的SOC含量与扫描电镜的C含量相关性更高。O-烷基C与1-2和>5mm水稳性团聚体之间相关性最好(r2=1.0**)。同样,1-2mm以及>5mm团聚体之中的SOC含量与O-烷基C的相关性最好。
  本研究表明,农业管理措施对POC的影响最显著,在稻-油轮作系统中,O-烷基C可以作为一种反应耕作措施和秸秆还田处理对SOC质量影响的分子指标。秸秆还田处理显著增加了大团聚体的形成以及稳定性,同时也增加了大团聚体中有机碳的含量,表明可以通过物理保护措施来增强土壤有机碳的固定。本研究还表明,有机碳的化学质量在土壤中起着重要作用,本文为阐述稻-油轮作系统中有机碳的化学结构,量化C的微观形态,以及阐明秸秆还田处理下土壤有机碳的化学性质与不稳定部分之间的关系提供了重要依据。这些结果从提高有机碳结构和团聚体稳定性的角度,为秸秆还田对中部土壤有机碳固存的正效应提供了新的证据。
[硕士论文] 刘平东
植物营养学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:秸秆还田过程中养分的释放、秸秆自身对养分的吸持及秸秆还田对土壤养分转化的影响对于提高土壤养分的有效性起着重要的作用。本研究通过田间试验和室内模拟试验相结合,从以下3方面展开研究:(1)通过田间试验研究覆盖还田条件下油菜全生育期内稻草腐解和养分释放特征;(2)采集长期定位试验土壤进行室内培养试验,分析添加不同C/N比秸秆对长期秸秆还田土壤矿质氮含量的影响;(3)以水稻秸秆和油菜秸秆为研究对象,通过室内模拟试验研究秸秆对外源铵态氮的吸附特征与机理。研究结果为秸秆还田氮素合理运筹提供理论依据。主要研究结果如下:
  1.油菜季稻草覆盖还田试验表明,在油菜季生长期内,稻草腐解末期至油菜收获时(157~228d)平均速率是其还田开始阶段(0~157d)腐解速率的3倍。降雨量和>0℃积温是制约前期秸秆腐解的关键因子,后期降雨量(150天左右突增)和>0℃积温(180天左右大幅增加)促进秸秆腐解快速进行。秸秆养分累计释放率表现为K>N>P。秸秆钾的释放最为明显,而秸秆氮和磷含量的变化不明显,秸秆腐解前期的氮、磷释放率存在负值,说明秸秆腐解前期出现吸附氮、磷的现象。
  2.添加不同C/N秸秆的土壤培养试验结果表明,添加尿素和秸秆处理的土壤铵态氮、硝态氮和矿质氮含量均显著提高,整体表现为:添加尿素培养(Urea)>添加C/N24秸秆(Straw C/N24)>添加C/N36秸秆(Straw C/N36)>添加C/N55秸秆(Straw C/N55)>对照(Control)。不灭菌处理在第50天土壤铵态氮明显下降。在培养结束(第130天)时,长期秸秆还田处理土壤(NPKS)硝态氮和矿质氮含量均明显高于长期秸秆不还田处理(NPK)。其中不灭菌条件,NPKS组各处理矿质氮较NPK处理增幅为2.57%~9.93%;灭菌条件下NPKS组各处理矿质氮较NPK处理增幅为15.76%~34.44%。
  3.秸秆静态吸附影响因素结果表明:在本试验范围内,提高溶液初始浓度,适当增加环境温度,溶液在中性或碱性环境,增加吸附时间和接触面积,均有利于提高秸秆吸附量。秸秆吸附铵态氮试验的推荐条件为:秸秆用量为0.25g,温度介于25~40℃,较高的初始浓度,pH介于7~9之间,吸附时间4h,完全接触状态。
  4.秸秆静态吸附动力学试验通过SEM和FTIR分析,与油菜秸秆相比,水稻秸秆乳突较多,比表面积较大,且其孔隙更明显,秸秆吸附铵态氮后出现官能团的振动形式,产生新结构,吸附过程包含物理吸附和化学吸附两种吸附作用。不同浓度下的吸附动力学结果表明,4mg/L,12mg/L,20mg/L油菜秸秆的平衡吸附量依次为0.33mg/g、0.61mg/g、0.79mg/g,水稻秸秆的平衡吸附量依次为0.39mg/g、1.29mg/g、2.49mg/g。采用准一级、准二级、Elovich和颗粒内扩散四种方程描述油菜和水稻秸秆对铵态氮吸附的动力学特征,发现准一级动力学模型R2较高且与实际吸附量较吻合,所以准一级动力学模型是最佳模型。
  5.在秸秆静态吸附热力学试验中,不同温度下的吸附等温线表明,升温促进吸附,278K,298K,313K油菜秸秆的平衡吸附量依次为0.11mg/g、0.20mg/g、0.25mg/g,水稻秸秆的平衡吸附量依次为0.23mg/g、0.26mg/g、0.32mg/g。应用Langmuir吸附等温方程式能较好地描述水稻秸秆(R2:0.95~0.97)和油菜秸秆(R2:0.69~0.90)不同温度下吸附铵态氮的规律,水稻秸秆的Langmuir和Freundlich吸附等温式模型效果优于油菜秸秆的模拟效果。吸附热力学方程计算结果表明,秸秆吸附铵态氮的等温吸附过程,焓变(△H)>0、熵变(△S)>0、自由能(△G)<0,是吸热熵增的自发过程,吸附方式主要是以物理吸附为主。
  6.秸秆动态吸附试验结果表明:增大铵态氮初始溶液的浓度或增大体系溶液的流速,能缩短秸秆吸附到达平衡的时间,提高秸秆吸附量。在相同条件下,水稻秸秆对铵态氮的吸附能力高于油菜秸秆。在本试验中,流速为5ml/min,铵态氮浓度为16mg/L,此时,油菜和水稻秸秆对铵态氮的吸附率分别为57.3%和88.6%。
[博士论文] 欧阳凯
土壤学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:土壤中超过90%的微生物以生物膜的形式存在。生物膜可通过形成的胞外聚合物使其获得竞争性优势,如加强生物膜内微生物之间群体感应效应、帮助细胞在表面定殖、减少污染物的细胞毒性等。工业生产释放进入土壤以及土壤中天然存在的纳米颗粒(NPs)由于表面活性强,在土壤生物膜的形成、结构调控和功能发挥等方面具有重要作用。然而,目前对土壤中生物膜和NPs间相互作用及其功能的了解还相当欠缺,特别是从分子水平上对这些作用过程和机理的认识非常肤浅。因此,本课题选取外源工程NPs氧化锌(ZnO)和土壤纳米矿物赤铁矿(hematite)与代表性土壤细菌-恶臭假单胞菌,运用化学方法、微生物及分子生物学技术和借助现代仪器分析手段如激光共聚焦显微镜(CLSM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、石英晶体微天平(QCM-D)、等温滴定微量热仪(ITC)、结构光照明超分辨显微镜(SIM)等,分析不同类型NPs与细菌相互作用的分子机理,探讨NPs对细菌生物膜形成、结构和功能的影响,明确生物膜中细胞对NPs响应的分子机制。主要研究结果如下:
  (1)阐明了表面结合态腐殖酸(HA)介导下的赤铁矿纳米颗粒对恶臭假单胞菌(Pseudomonas putida)的细胞毒性机制。纯赤铁矿纳米颗粒能够显著抑制细菌的生长,其半致死浓度(24h-LC50)为23.58mg L-1,而表面结合HA后可以显著减轻赤铁矿的毒性,其复合体的最大LC50达到4774.23mg L-1,这一结果也在纳米颗粒对恶臭假单胞菌细胞活性相关基因的转录调控影响的实验结果中被证实。共沉淀实验和透射电子显微镜观察表明,表面结合态的HA阻碍了赤铁矿纳米颗粒对细菌细胞的粘附且限制了其发生内生化作用。与纯赤铁矿纳米颗粒相比,赤铁矿-腐殖酸复合体体系中胞内活性氧(ROS)的产生和氧化应激基因的表达受到显著抑制。减少粘附作用和抑制ROS的产生可能是HA减轻赤铁矿纳米颗粒毒性的主要原因。本研究还根据Derj aguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理论模型评估了赤铁矿和细菌细胞膜之间的界面相互作用能,发现纳米颗粒与细菌细胞接触的机率越大则其细胞毒性越强,而纳米颗粒与细菌细胞膜间能垒越大则其对细菌的毒性越低。研究结果为更好地理解自然环境中细菌或细菌生物膜与矿物相互作用提供了有益的借鉴。
  (2)揭示了细菌生物膜在形成过程中对工程纳米颗粒-ZnO NPs的响应机制及纳米颗粒的浓度效应。在低浓度阈值(0.5-30mg L-1)内的ZnO NPs能够显著促进细胞的生长和生物膜的形成,而高浓度的ZnO NPs(>30mg L-1)显著抑制生物膜形成。CLSM分析结果表明,细菌细胞能够在0.5mg L-1的ZnO NPs表面大量定殖并形成生物膜,而在250mg L-1的ZnO NPs表面的细胞定殖和形成的生物膜生物量比纯细菌对照体系中生物膜生物量低11倍。0.5mg L-1的ZnO NPs体系中所测得的生物膜基质中蛋白质和糖含量的显著增加进一步证实了ZnO NPs的低浓度刺激效应。各处理中细胞生长和生物膜形成的显著差异也在细胞氧化应激以及生物膜形成相关基因表达的实验中得到了验证。0.5mg L-1的ZnO NPs能够刺激恶臭假单胞菌群体感应基因、脂多糖生物合成基因和抗生素抗性基因的表达;而500mg L-1的ZnO NPs高浓度暴露诱导产生了基因毒性并使得恶臭假单胞菌的抗氧化基因表达显著上调。
  (3)考察了纳米颗粒(ZnO NPs)对细菌生物膜形貌和结构的影响。QCM-D结果显示,ZnO NPs暴露使得细菌生物膜厚度和粘弹性降低,粗糙度增加;且ZnO NPs能够加速成熟生物膜细胞发生解体。纳米颗粒作用后生物膜中细胞表面官能团浓度显著下降,细胞表面次级蛋白的结构也发生一定的变化。恶臭假单胞菌吸附在石英晶体表面后能够形成稳定的三维细胞集群结构,其生物膜内细胞呈紧密有序排列。而ZnO NPs显著抑制细胞向第三维度定向扩增,NPs表面附着的细胞分散且排列紊乱,很难形成完整的生物膜。
[硕士论文] 黄金凤
生态学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:由于不合理的农艺措施,例如频繁翻耕与秸秆焚烧等,导致了土壤质量退化、环境污染和农田生态可持续性受到破坏,作物氮素利用率不高等问题。免耕和秸秆还田是保护性耕作的两大措施,对改善土壤质量提高N素利用率有一定积极效应。然而,当前保护性耕作对稻田土壤硝化作用和水稻氮素利用的影响机制尚不明确,因此,本试验于2011年通过设置,翻耕秸秆不还田(CTNS)、翻耕秸秆还田(CTS)、免耕秸秆不还田(NTNS)和免耕秸秆还田(NTS)4个处理,分析免耕和秸秆还田6年后了水稻不同生育期土壤理化因子、微生物量碳氮、硝化微生物、N2O排放、硝化潜势、水稻根系氮代谢酶活性、水稻产量、氮素积累量等对不同保护性耕作的响应。主要试验结果如下:
  (1)耕作方式和秸秆还田对稻季土壤pH无显著影响,但显著影响水稻各生育期土壤铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3-N)含量。与翻耕处理相比,免耕处理孕穗期、齐穗期和成熟期NH4+-N含量显著提高了25.2%~37.4%、13.0%~22.0%、12.2%~27.1%,NO3--N含量显著提高了14.5%~30.6%、15.8%~29.8%、9.9%~53.9%:与秸秆不还田处理,秸秆还田处理孕穗期、齐穗期和成熟期NH4+-N含量显著提高了10.1%~26.7%、17.0%~31.3%、18.7%~33.8%,NO3--N含量显著提高了15.5%~32.5%、25.8%~39.7%、35.4%~48.2%。耕作处理对微生物生物量碳(MBC)含量均无显著性影响,但秸秆还田处理土壤MBC含量显著高于秸秆不还田处理。耕作处理与秸秆还田均未影响土壤微生物生物量氮(MBN)含量。
  (2)耕作方式和秸秆还田显著影响硝化微生物氨氧化古菌(AOA)与氨氧化细菌(AOB)丰度。免耕处理较翻耕处理AOA和AOB丰度分别显著提高了4%~14%和9%~11%;与秸秆不还田处理相比,秸秆还田处理AOA和AOB丰度分别显著增加了14%~45%和21%~91%。耕作方式和秸秆还田显著影响硝化潜势。与免耕处理相比,翻耕处理平均硝化潜势提高了41%~78%;秸秆还田硝化潜势提高了31%~56%。
  (3)耕作方式与秸秆还田显著影响稻田N2O排放。与翻耕处理相比,免耕处理2016和2017年N2O累积排放量分别显著提高了12.5%~18.2%和21.1%~38.6%;与不还田处理相比,还田处理2016和2017年N2O累积排放量分别显著提高了38.5%~45.5%和13.1%~29.5%。相关分析与多元回归分析表明,土壤微生物量碳、铵态氮含量、AOA和AOB丰度调控着土壤N2O排放。
  (4)耕作方式显著影响分蘖期根系硝酸还原酶(NR)活性,秸秆还田显著影响分蘖期和成熟期各处理根系硝酸还原酶活性。耕作方式未影响水稻各生育时期根系谷氨酰胺合成酶(GS)活性;秸秆还田显著提高根系GS活性。
  (5)耕作方式对氮素累积和水稻产量没有显著影响,但秸秆还田显著影响着氮素累积和水稻产量。与不还田处理相比,秸秆还田处理氮素累积量和水稻产量分别提高了14.9%~38.3%和5.9%~19.1%。同时,耕作方式与秸秆还田对氮素累积量有显著的交互作用。
  (6)相关分析与多元回归分析表明,不同秸秆还田下NR活性、GS活性均与水稻产量、氮素积累总量呈显著相关;土壤无机氮含量、AOA丰度、土壤MBC含量、NR和GS酶活性与水稻氮素积累密切相关,表明土壤硝化作用和水稻N素吸收利用关系密切。因此,我们的研究表明,秸秆还田处理下土壤硝化微生物AOA主要通过调节土壤硝化作用,影响土壤无机氮供给,影响根系的生长;同时,根系NR和GS酶活性的提高有利根对无机氮吸收,进而将土壤无机氮吸收转入水稻植株体内,最终实现了水稻对N素吸收利用。
[硕士论文] 陈金秀
生态学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:为有效评估转基因生物释放到土壤环境中的生态安全性,需要全面了解土壤细菌发生自然转化的可能性。本文以土壤典型细菌枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)和常见的三种粘粒矿物(高岭石、蒙脱石和针铁矿)及不同比例的矿物-腐殖酸复合体为材料,同时引入B.subtilis重要的感受态调控信号分子CSF(competence and sporulation stimulating factor),探究了三种粘粒矿物及其与CSF的互作对B.subtilis自然转化的影响,结合矿物表面固定态质粒的转化能力和矿物对细菌代谢活性的影响结果,解释矿物影响B.subtilis自然转化的可能内在机制。并初步探究了不同比例的矿物-腐殖酸复合体及与CSF互作对B.subtilis的自然转化效率的影响,分析腐殖酸对B.subtilis自然转化的作用。获得如下主要结果:
  1.制备了三种矿物表面吸附态质粒pHTG,与游离态质粒同时转化B.subtilis细胞。发现吸附在三种矿物表面的质粒pHTG仍然具有转化B.subtilis的能力,与游离态质粒相比转化效率降低。固定在针铁矿表面的质粒转化效率下降得最多,而蒙脱石和高岭石固定态质粒的转化效率下降得较少,表明针铁矿结合的质粒的转化活性最低。
  2.研究了不类型和浓度的矿物对B.subtilis的自然转化的影响,同时比较了CSF与三种不同矿物相互作用后B.subtilis的自然转化情况。发现不同类型及浓度的矿物对B.subtilis的转化有不同的影响,较低浓度矿物条件下细菌的转化能力由高到低的顺序是高岭石>针铁矿>蒙脱石,而高浓度条件下的顺序是针铁矿>蒙脱石>高岭石。CSF与不同类型及浓度的矿物相互作用后对B.subtilis的自然转化效率的影响也不同,是因为矿物可通过影响信号分子CSF的生物有效性进而影响B.subtilis的转化。本研究认为当矿物浓度较低时,B.subtilis转化受到矿物对质粒DNA吸附和感受态形成的影响,而在较高浓度矿物存在条件下,矿物对B.subtilis转化的影响更多的是矿物与胞外信号分子互作对细菌感受态的影响,表明土壤颗粒与细菌感受态形成相关因子的互作是影响细菌自然转化的重要因素。
  3.研究了三种矿物不同比例的矿物-腐殖酸复合体及其与CSF相互作用对B.subtilis自然转化的影响,初步分析了腐殖酸对B.subtilis自然转化的作用。发现与纯矿物相比,三种矿物与腐殖酸结合后对B.subtilis自然转化都有不同程度的促进作用,促进程度受到腐殖酸含量的影响。
  上述结果有助于我们了解土壤组分对B.subtilis自然转化效率的影响,为评估工程菌在环境中应用的生态风险提供理论参考。
[硕士论文] 王瑞
环境科学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:秸秆还田是一项重要的农艺措施,能向土壤提供丰富的养分元素,促进土壤微生物的生长繁殖,从而影响土壤温室气体的产生和有机质的矿化。
  团聚体对土壤中的有机质有保护作用。有机质的保护作用因不同粒级团聚体性质的不同而差异显著。不同粒级团聚体在添加秸秆后有机质的矿化作用可能会不同,这会进一步影响到土壤的C、N循环,从而影响土壤温室气体排放。
  为了探究秸秆对土壤温室气体排放和DOC组分变化的影响,本研究分别选取红壤水稻土和5种有机质浓度不同的土壤作为研究对象,设计室内培养试验,研究秸秆添加条件下,温室气体排放试验研究和土壤可溶性有机碳(DOC)组分变化表征实验。主要的研究结果如下:
  (1)秸秆添加显著增加了CH4和CO2的排放通量和累积排放,对N2O的排放有显著抑制效果。相关性分析表明,CH4和CO2的排放通量和土壤中DOC呈正相关关系,而与土壤中的NH4+-N、NO3--N以及WEN的浓度呈负相关关系。而N2O的排放通量和WEN浓度呈正相关,与土壤中NH4+-N、NO3--N、DOG浓度呈显著负相关关系。DOC和NO3--N对土壤CH4、CO2和N2O排放影响最大。高C/N秸秆的添加刺激了土壤中微生物的活动,产生了激发效应,使土壤原有机质的矿化加强、DOC和矿质氮的浓度也增加。
  (2)通过筛选特征波数变量,运用偏最小二乘回归法统计模型可建立红外光谱表征土壤可溶性有机碳的模型,结果表明红外光谱吸光度与土壤可溶性有机碳浓度之间是存在内在联系的。中红外光谱结合偏最小二乘回归法得到的土壤可溶性有机碳模型决定系数可以达到O.966。
  (3)由三维荧光光谱法得到的DOC特征荧光光谱参数包括荧光指数(FI)、腐殖化指数(HIX)、自生源指标(BIX)等均从不同角度均说明了该试验研究土壤中的DOC主要来源是微生物。类酪氨酸和类腐殖酸在5种组分中占的比例较大,并且在培养过程中变化的比例也比较大。秸秆很大程度上促进了类腐殖酸、芳香族蛋白质Ⅱ、类富里酸物质的积累,也促进了类溶性微生物代谢产物和芳香族蛋白质Ⅰ的降解。
[硕士论文] 马倩倩
气象学 中国农业科学院 2018(学位年度)
摘要:本文基于农业气象观测站数据和区域气候模式系统PRECIS产生的RCP4.5气候情景数据,比较了活动积温法、累计热生长单位法和生长速率估测法对我国北部冬麦区冬小麦拔节、抽穗、乳熟和成熟期的模拟精度,选用精度较高的模型模拟研究区未来冬小麦的生育期。在此基础上,分析未来研究区冬小麦各生育期和各生育阶段内农业气候资源的变化及干旱演变特征。主要结论如下:
  (1)生长速率估测法对播种-拔节和播种-抽穗天数的模拟结果较好,均方根误差为3.0~3.7d,一致性指数均超过0.9;活动积温法对抽穗-乳熟和抽穗-成熟天数的模拟较为精确,均方根误差为2.6~3.1d,一致性指数均大于0.8。
  (2)未来研究区冬小麦冬前生育期推迟,冬后则均呈提前趋势。2031-2090年,播种、越冬开始、返青、拔节、抽穗、乳熟和成熟期的变化趋势分别为1.8、1.7、-1.3、-1.1、-1.1、-1.3、-1.4d·(10a)-1,变化趋势均极显著(P<0.01)。相较于基准时段(1976-2005年),至2040s(2031-2060年)返青期变化的空间差异最大,至2070s(2061-2090年)返青和成熟期变化的空间差异较大,而播种期均最小。至2040s返青期在研究区西北部提前更多,至2070s则相反;至2070s成熟期在西北部提前较多。2031-2090年,越冬期、抽穗-乳熟、乳熟-成熟和全生育期天数均显著缩短(P<0.05)。相较于基准时段,至2070s越冬期缩短了18.3~31.6天,全生育期缩短了22.5~37.5天,越冬期缩短对全生育期变化的贡献率超过70%。
  (3)未来研究区冬小麦全生育期内热量资源增加,降水和光照资源均减少,气候生产潜力降低。2031-2090年,热量资源在越冬期升幅较大,越冬期负积温的变化趋势为37.8℃·d·(10a)-1。播种-越冬阶段和全生育期内降水量显著减少(P<0.05),变化趋势分别为-7.1和-11.8mm·(10a)-1。太阳辐射量在越冬期、拔节-抽穗、抽穗-乳熟阶段和全生育期内均极显著减少(P<0.01),全生育期减少62.4MJ·m-2·(10a)-1。
  (4)未来冬小麦气候生产潜力在研究区东北部边界地区减幅较大,但光温水资源变化呈现出明显的空间分布特征。相较于基准时段,未来冬小麦越冬期和返青-拔节阶段热量资源变化的空间差异较大,至2040s和2070s越冬期热量资源在研究区西北部增幅较大;至2040s返青-拔节阶段热量资源的变化存在东西差异,至2070s则在东南和西北部差异较大。至2040s播种-越冬、抽穗-乳熟和全生育期的降水量在西北部减少,东南部增加;越冬期和拔节-抽穗阶段则在区域内普遍增加,返青-拔节和乳熟-成熟阶段则普遍减少。至2070s拔节-抽穗阶段的降水量普遍增加,其余阶段则普遍减少。至2040s辐射量的变化在播种-越冬阶段空间差异较大,此阶段在河北东南部、天津等地区的减幅较大;至2070s则在返青-拔节阶段差异较大,由东南至西北减幅逐渐增大。
  (5)未来研究区冬小麦需水量减少,但干旱情况依然严峻,干旱频率和风险在空间上存在东西差异。研究区东部在播种-越冬阶段的中旱和重旱发生频率较高,其余阶段则为重旱和特旱较高;西部在冬小麦各生育阶段的中旱频率较高,但随着冬小麦生育阶段的更替,重旱和特旱频率增加。在空间上,未来冬小麦多个生育阶段的干旱风险由西至东逐渐增大。
[博士论文] 邬磊
生态学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,随着人们生活水平的不断提高,蔬菜在我国居民食物中的占比越来越高。随着蔬菜需求量逐渐增加,大量的稻田被转变为蔬菜种植,并已成为了一种常见的农业土地利用转变方式。稻田转菜地虽然提升了经济效益,但同时也带来了一系列的生态环境问题。菜地具有复种指数高、施氮量大和灌溉频繁等特点。这些管理措施对土壤肥力、有机碳矿化和温室气体排放等方面都具有十分重要的影响。然而,稻田转为菜地如何影响生态系统碳平衡和温室气体排放?特别是这种影响在稻田转为菜地后的不同时间阶段是否存在差异,目前并不是很清楚。为此,有必要研究稻田转为菜地后生态系统碳平衡和温室气体排放特征及其演变过程,全面深入理解农业土地利用方式转变所引起的环境问题,为实现农业可持续发展和减缓温室气体排放等相关政策的制定提供理论依据和有效的农田管理措施。
  本研究在位于湖南省长沙县的中国科学院长沙农业环境观测研究站选取了6块长期种植水稻的双季稻田(早稻-晚稻-休闲),随机选取其中的3块水稻田排水落干,并将其转化为菜地,剩余的3块稻田作为对照继续种植双季稻。每块稻田和菜地一分为二,设置两种施氮肥处理:不施加氮肥和常规施氮肥处理,每个处理设置3个重复。对稻田和由稻田转变的菜地的生态系统碳平衡(NECB)相关指标、土壤温室气体(CO2,CH4和N2O)排放、土壤可溶性有机碳(DOC)、铵态氮(NH4+-N)、硝态氮(NO3--N)和相关环境因子连续监测4年。得出的主要研究结果如下:
  1.稻田转菜地显著提高了土壤有机碳矿化的温度敏感性,加速了土壤有机碳矿化过程。与稻田生态系统相比,稻田转为蔬菜种植后碳输入量减少了44%-52%,土壤有机碳矿化量增加了46%-59%,引起了大量的土壤碳损失(2.6-4.5MgC ha-1yr-1)。土壤碳损失量在稻田转为蔬菜种植的第1年最大,后续3年逐年降低。氮肥施加促使稻田由弱的碳源变为碳汇,同时也减缓了稻田转为蔬菜种植引起的土壤碳损失强度。
  2.稻田CH4排放有明显的季节性变化规律:水稻生长季CH4排放通量高,休闲季CH4排放通量低。水稻生长季CH4排放量占全年总CH4排放量的94%-99%。土壤NH4+-N、温度和水分含量是稻田CH4排放季节性变化的关键驱动因子,在整个观测期可以解释稻田CH4排放通量季节性变化的70%。净初级生产力是控制稻田CH4排放年际变化的关键因子:水稻净初级生产力越高,稻田年CH4的排放量越大。
  3.稻田转菜地显著降低了CH4排放,降低量为稻田CH4排放量的96%-97%。稻田转菜地对CH4排放的影响具有时间滞后效应:菜地第1年的CH4排放强度显著高于后续3年。氮肥施加对稻田和菜地的CH4排放无显著影响。
  4.稻田转为蔬菜种植引起了大量的N2O排放,特别是在转变的第1年。菜地N2O排放的年际变化和蔬菜净初级生产力的年际变化密切相关。菜地N2O排放主要集中在夏季土壤温度高于20℃的时段。而在此时间段内,土壤硝态氮和含水率是控制菜地N2O排放的关键因子,反硝化过程是菜地N2O产生的主要途径。在4年观测期间,菜地N2O排放通量和土壤异养呼吸速率呈现显著正相关关系。而且,菜地土壤异养呼吸对其N2O排放通量变化的影响在第1年高于后续3年。这些研究结果表明稻田转为蔬菜种植后,特别是在转变初期,有机质矿化过程对菜地N2O排放有重要贡献。因此,需要重新评估农业土壤N2O排放因子,慎重考虑土地利用方式转变过程中土壤有机质矿化对N2O排放的贡献。
  5.在100年尺度CO2当量下,稻田转为蔬菜种植的第1年,增加的土壤碳损失量和N2O排放量高于减少的CH4排放量,导致菜地的综合增温潜势相对于稻田增加了116%-395%。然而,稻田转为蔬菜种植的第2-4年,减少的CH4排放量完全抵消了增加的土壤碳损失和N2O排放量,使菜地的综合增温潜势和稻田相比无显著差异。氮肥施加显著增加了CH4对稻田综合增温潜势的贡献率,但对稻田的综合增温潜势的影响不显著。稻田转为蔬菜种植的第1年,氮肥施加引起的菜地N2O排放的增加量高于菜地土壤碳损失的减少量,从而增强了综合增温潜势对稻田转菜地的响应。以上这些研究结果表明稻田转菜地对综合增温潜势的影响主要集中在该土地利用方式转变的第1年。
  综上所述,稻田转为蔬菜种植引起了大量的土壤碳损失,碳损失强度逐年减弱。氮肥施加缓解了稻田转菜地引起的土壤碳损失量。稻田转菜地显著增强了N2O排放,降低了CH4排放,同时增强了菜地第1年的综合增温潜势。稻田CH4和菜地N2O排放的年际变化和生态系统净初级生产力的变化密切相关。土壤有机质矿化过程对菜地N2O排放有重要贡献。这些研究结果表明在评价土地利用方式转变所引起的环境效应时,应该关注转变初始阶段的生态系统碳平衡和温室气体排放特征,及时采取有效的固碳减排措施,缓解土地利用方式转变引起的土壤碳损失和温室气体排放,实现环境友好型农业可持续生产。
[硕士论文] 邹凤亮
作物栽培学与耕作学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:温室气体减排是当前国际热点话题,温室气体浓度升高造成全球气候变暖,引发一系列环境问题。稻田被认为是温室气体甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的主要排放源之一。湖北省水稻常年种植面积约200万hm2,研究湖北区域稻田温室气体排放特征,对于我国稻田温室气体减排具有重要意义。目前,借助模型研究温室气体越来越受到重视,DNDC模型是当前温室气体研究使用的较多模型之一,已在国内外得到广泛应用。因此本实验以湖北典型稻作区江汉平原为研究区域,运用DNDC模型估算江汉平原稻田温室气体排放。在潜江设置大田试验点,观测稻田温室气体CH4和N2O的周年排放规律,通过观测值与模拟值对比验证模型。在验证模型的基础上,建立DNDC气象、土壤、作物及管理区域数据库,模拟江汉平原不同种植模式、不同秸秆还田比例、不同耕作深度、不同播期稻田温室气体CH4和N2O的排放特征。
  田间观测表明,江汉平原稻田CH4排放范围为-2.80mg·m-2·h-1~55.64mg·m-2·h-1,N2O排放范围为0.0043mg·m-2·h-1~1.90mg·m-2·h-1。点位验证结果表明,DNDC模型能较好地模拟了潜江试验点中稻—小麦(RW)、中稻—油菜(RR)、中稻—冬闲(RF)等3种植模式稻田CH4和N2O的排放。根据DNDC模型模拟,江汉平原稻田CH4排放量为0.29TgC·yr-1,稻田N2O排放量为0.0092TgN.yr-1。通过DNDC的模拟,研究结果指出,不同种植模式下,稻田增温潜势(GWP)表现为RW>RR>RF,RR模式既能减少温室气体排放又能保障经济效益。不同秸秆还田比例下,稻田CH4、N2O、土壤有机碳(SOC)、产量均随秸秆还田量的增加而增加,100%秸秆还田处理SOC和产量最高。不同耕作深度下,CH4和N2O排放随耕作深度变化呈相反的变化趋势,稻田CH4排放通量大小表现为耕作20cm>耕作10cm>免耕,N2O排放通量为免耕>耕作10cm>耕作20cm,耕作深度1Ocm处理GWP最低。不同播期条件下,播期提前7天处理稻田CH4和N2O排放通量最大,不同播期GWP大小表现为播期提前7天>常规播期>播期推迟7天。同时,稻田CH4和N2O、土壤SOC、产量受秸秆还田年限和耕作年限的影响。综上所述,在RR种植模式下100%秸秆还田+耕作深度10cm+播期适度推迟可以保证水稻产量,增加稻田土壤SOC,同时减少稻田综合增温效应。
[博士论文] 刘晓永
植物营养学 中国农业科学院 2018(学位年度)
摘要:中国化肥消费量大、有机肥资源丰富,但有机肥养分资源数量和还田量以及农田养分的输入、输出时空分布特征尚不明确,各地区农业生产中养分需求和供给不清楚,严重制约养分资源的合理分配和高效利用以及农业的可持续发展。研究区域和国家层面上农田养分投入/产出和平衡以及农业生产对养分的需求,把握不同区域养分资源与利用特点,可为养分资源的科学管理和分配提供战略性对策和依据。本研究采用统计数据和文献资料等,研究了1980~2016年中国秸秆、粪尿等有机肥养分的数量、区域分布和还田量,分析了农田养分投入/产出平衡的时空变化特征和规律,估算了2016年全面平衡施肥场景下我国农业生产的养分需求以及化肥需求和供给差。主要结果如下:
  1)依据作物产量、草谷比、秸秆还田率和秸秆养分含量,计算不同年代各省秸秆和氮磷钾养分量及其还田利用。结果表明,与1980s相比,2010s全国秸秆及其NPK量(N+P+K)分别增长8577%和104.00%,2010s年均分别为90585.89×104和2502.11×104t,西北诸省、西藏和黑龙江省增幅明显,华北、长江中下游地区、四川盆地以及黑龙江省秸秆及其养分资源占全国2/3以上。与1980s相比,2010s全国秸秆NPK还田量增长2倍多,2010s年均为1783.23×104t,还田率为71.27%,其中N579.14×104t,P106.27×104t和K1097.87×104t,还田率分别为60.70%、77.34%和77.83%。华北、长江中下游地区、四川盆地和黑龙江省的秸秆NPK还田量约占全国的70%。
  2)基于畜禽年末存栏数、年内出栏数、饲养周期、排泄系数和粪、尿养分含量,计算不同年代各省畜禽粪尿量、粪尿养分及其还田利用。结果表明,与1980s相比,2010s全国畜禽粪尿量及其NPK量(N+P+K)分别增长5335%和6228%,2010s年均分别为423529.66×104(鲜基)和409576×104t,东北地区增幅最大。畜禽粪尿NPK还田量从1980s年均1132.71×104增加到2010s年均1713.33×104t,河南、四川、内蒙古、山东、河北、湖南、新疆、广西、云南和安徽的畜禽粪尿NPK还田量约占全国的55.02%~59.66%。2010s畜禽粪尿N、P和K年均还田量分别为617.99×104、297.81×104和797.53×104t,还田率分别为30.58%、70.75%和48.22%。
  3)我国有机肥NPK(N+P+K)资源量持续增加,2010s年均达到7797.41×104t,比1980s增加67.11%,东北地区增幅最大,河南、山东、四川、河北、湖南、内蒙古、湖北、云南、江苏和安徽有机肥NPK资源量约占全国的55.21%~57.33%。2010s有机肥N、P和K年均还田量分别为1332.69×104、437.97×104和1929.30×104t,还田率分别为35.00%、61.91%和58.78%。河南、山东、四川、河北、内蒙古、湖南、安徽、江苏、湖北和广东的有机肥NPK还田量约占全国的55.72%~60.82%。
  4)基于作物产量,单位经济产量吸收养分量和秸秆还田养分量,估算了不同年代各省作物生产中养分移走量。结果表明,与1980s相比,2010s全国农田氮磷钾养分移走量(N+P2O5+K2O)增长7533%,其中N、P2O5和K2O分别增长67.03%、82.59%和84.81%,西北地区增幅最大,2010s年均移走量为3086.90×104t,其中N1497.07×104t,P2O5621.23×104t,K2O968.60×104t,河南、黑龙江、河北、江苏、四川、吉林、安徽、湖北、湖南和广东的农田养分移走量约占全国的55.66%~59.75%。
  5)通过计算养分的投入(化肥、有机肥)和产出(作物移走量),得出不同年代各省养分表观平衡和偏平衡(PNB,养分移走量/投入量)。结果表明,与1980s相比,2010s全国氮磷钾养分盈余量(N+P2O5+K2O)增长208.23%,东北地区增幅最大,河南、山东、四川、湖北、河北、广西、广东、安徽、湖南、江苏和云南的盈余量占全国的56.23%~64.33%。2010s盈余5284.42×104t,其中N、P2O5和K2O分别盈余2220.36×104t、2002.27×104t和1061.79×104t。1980s到2010s PNB逐渐下降,2010s PNB-N介于0.13~0.87,东北、华北和长江中下游多数省份高于0.37;PNB-P2O5介于0.06~0.41,东北高于0.26,华北和长江中下游多数省份介于0.19~0.29,其他省份低于0.20;PNB-K2O介于0.02~0.85,东北和华北大多数省份高于0.53,其他多数省份介于0.3~0.6。
  6)按2016年农作物、林地、草地、水产养殖面积和平衡施肥量,全面平衡施肥场景下全国氮磷钾养分(N+P2O5+K2O)的需求量为8441.80×104t,其中N3758.13×104t、P2O5203596×104t和K2O2647.71×104t。粮食作物养分需求量约占全国的41.53%,其次蔬菜/瓜果占21.09%。长江中下游和华北地区的养分需求较大,河南、四川、山东、湖南、广西、河北、云南、湖北、内蒙古和江苏的养分需求量占全国的52.96%。全国化肥消费与需求差为74452×104t,其中N亏缺120.61×104t,P2O5过量474.78×104t,K2O过量390.35×104t,华北地区过量最多,特别是河南、山东、河北过量较多,而西北和西南地区的多数省份化肥投入不足。
[硕士论文] 林庆毅
植物营养学 华中农业大学 2018(学位年度)
摘要:我国南方红壤分布区,年均降雨量大,土壤淋溶作用较强,且铝毒害严重,是主要的酸雨分布区。生物炭具有提高酸性土壤pH,增加土壤肥力,缓解土壤铝毒的作用。自然状态下存在的生物炭较为稳定,但是施入土壤中的生物炭在降雨淋洗和酸雨的浸泡下会发生老化作用。近年来,人们主要关注生物炭改良土壤和促进作物生长这些方面,对生物炭老化以及其老化后对土壤改良和作物生长后效的研究较少。因此,本研究通过水洗和酸化两种方法对花生壳生物炭进行模拟老化试验,并利用元素分析仪、扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱分析仪(XRD)和傅立叶红外光谱分析仪(FTIR)研究生物炭老化前后的理化性质及结构差异。并将原生物炭(Primary biochar,PB)、水洗老化生物炭(Washing biochar,WB)和酸化老化生物炭(Acidulated biochar,AB)与酸性红壤进行充分混合培养,研究生物炭缓解土壤铝毒,提高土壤养分的后效,并通过种植小白菜,研究生物炭促进作物生长的潜力。获得主要以下研究结果:
  (1)生物炭经老化处理后pH值均下降,且酸化生物炭比水洗生物炭的下降程度大;另外,WB的O/C和(O+N)/C分别下降了8.89%和10.42%,而AB的O/C和(O+N)/C却升高了11.11%和14.58%,表明生物炭老化后其亲水性和极性发生改变;且WB和AB的碱性元素总量分别比原生物炭下降了26.53%和88.76%,说明生物炭老化后有较多的碱性元素被释放。
  (2)与原生物炭相比,生物炭水洗老化后表面较平整且微孔结构保持完好,而酸化老化后表面较粗糙、微孔结构严重破坏。生物炭老化后,其表面Al2SiO5和SiO2晶体的含量均明显下降;与PB相比,WB新增加了1166cm-1和1082cm-1特征峰2个;而AB新出现了1705cm-1、1622cm-1和1546cm-1特征峰3个,并减少了466cm-1这个振动峰,且其他特征峰的吸光度较原生物炭整体降低,说明生物炭在老化过程中其含氧官能团增加,而其它官能团数量和表面的晶体含量都有所减少。13C-NMR光谱分析可知,和原生物炭相比,水洗老化生物炭的图谱没明显差异,而酸化老化生物炭图谱差异较大,生物炭老化后脂肪族碳和羧基碳增加,而芳香族碳却有所减少。
  (3)较CK(不添加生物炭)处理,老化生物炭可以增加土壤速效钾和有机质的含量;PB和WB处理的红壤pH分别上升了0.17和0.16个单位,而AB处理红壤的pH却降低0.44个单位;PB和WB处理的红壤交换性酸总量分别下降70.08%和34.84%,而AB处理的红壤交换性酸总量却升高18.24%,说明老化生物炭不能有效的降低土壤中活性酸和潜在酸的含量,且酸化老化生物炭甚至会加剧土壤的酸化。
  (4)较CK而言,PB和WB处理的红壤中腐殖酸铝、胶体铝离子和单聚体羟基铝离子的含量分别增加了8.59%和2.87%、20.17%和14.46%、101.65%和32.92%,交换性Al3+含量却分别降低了81.87%和49.15%,而AB处理中交换性Al3+和胶体铝离子的含量升高了17.98%和20.67%,而腐殖酸铝和单聚体羟基铝离子的含量却降低了40.69%、49.79%,表明水洗老化生物炭仍可以使具有生物毒害性的Al3+含量下降,而酸化老化生物炭会增加Al3+的含量。进一步表明生物炭老化前后,不同形态的铝都会发生转化关系,使得土壤中各形态铝比例发生变化,但是腐殖酸铝和胶体态铝Al(OH)30仍然是活性铝存在的主要形态。
  (5)生物炭能显著增加红壤速效钾、速效磷和有机碳含量,但生物炭老化后,对土壤速效养分增加的趋势减弱。虽然生物炭在老化后,弱化了土壤的改良效果,但是并没有对土壤官能团的种类和数量产生较大影响。同时,生物炭能促进小白菜的生长,降低小白菜体内的铝含量,缓解铝对小白菜的毒害。而其在老化后,不能有效地促进小白菜的生长,不能显著降低铝毒害。
[硕士论文] 周璇
农业资源利用 中国农业科学院 2018(学位年度)
摘要:微生物是土壤生态系统中极为重要的分解者,其参与的有机物分解是土壤肥力形成的重要过程。外源腐解微生物的添加能促进有机物分解,故能提高土壤肥力,但其对不同土壤中有机物分解的促腐效果并不一致。红壤和黑土是南方中亚热带和北方寒温带的典型地带性土壤,土壤理化性质、本底微生物群落结构及土壤肥力相差很大。本研究采用饲料类芽孢杆菌(Paenibacillus pabuli,P)、深红紫链霉菌(Streptomyces violaceorubidus,S)和黄绿木霉(Tnchoderma aureoviride,T),组合构建了3种单菌剂(P、S和T)、3种两菌种复合菌剂(PT、PS和ST)及1种三菌种复合菌剂(PST),并配置了低(107)、中(108)、高(109)三个浓度,将之添加到红壤和黑土中,旨在探明外源腐解微生物的物种组合和接种浓度对土壤微生物群落结构和代谢活性的影响,可为不同土壤类型上外源腐解微生物对有机物分解的促进效果研究提供直接的数据支撑。主要研究结果如下:
  1.接种单菌剂的P、S和T处理短期内影响红壤微生物的对数生长,使红壤呼吸速率的峰值提高了42%~1187%。接种两菌种复合菌剂的PT处理短期内影响黑土微生物的生长,使黑土呼吸速率峰值也增加了77%~366%。对数生长后,红壤微生物进入潜伏期的时间随菌种组合中的物种数量增加而延后,而黑土微生物进入潜伏期的时间与菌种组合中的物种数量无关。单菌剂P和两菌种复合菌剂PT的添加提高了黑土微生物的总代谢能力,而红壤微生物总代谢能力只在接种高浓度二元复合菌剂PS、ST和三元复合菌剂PST处理下显著增强。
  2.外源腐解微生物的接种浓度、物种组合影响红壤和黑土的微生物量。与CK处理相比,红壤总PLFAs含量在S、T和PT处理下显著增加,而黑土总PLFAs在S、T、PT和PS处理下反而下降。红壤微生物生物量碳的最大值在PT和ST处理下较CK处理显著增加588%-942%。黑土微生物生物量碳峰值在PST处理下较CK处理显著增加24.3%-430%;微生物生物量氮在T处理下随接种浓度的增高而增大。
  3.外源腐解微生物的接种浓度对土壤微生物群落结构改变无显著影响,但外源腐解微生物的菌种组合对红壤和黑土微生物群落结构的改变显著。在红壤中,复合菌剂对红壤微生物群落结构的扰动作用较单菌剂强,主要表现在:接种单菌剂的三个处理(P、S和T)与未接种的CK处理间的差异最小,而接种两菌种复合菌剂的ST处理与CK处理间的差异最大。黑土微生物群落结构的变异与菌种组合中的物种数量无关,主要体现在:接种单菌剂的P、S处理和接种三菌种复合菌剂的PST处理与未接种的CK处理间的差异最小,而接种单一黄绿木霉的T处理与CK处理间的差异最大。
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