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[硕士论文] 张慧杰
理论物理 山西大学 2017(学位年度)
摘要:基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法是当前比较热门的研究课题之一,应用此方法主要研究了锕系材料中金属铀的三个相(α,β,γ)。由于锕系元素有特殊的电子结构和强关联的5f电子,使得金属铀及其化合物呈现非常有趣的物理化学性质,为了更好地阐述这些性质,本论文主要利用第一性原理和准谐德拜模型相结合的方法针对不同条件下金属铀的三种相的结构、电子、力学和热力学性质进行了模拟计算。具体来说,论文主要内容为:
  首先我们简单介绍了金属铀的国内外研究现状、目的及意义。同时,给出了本论文使用的软件程序及所涉及到的基本理论内容,包括密度泛函理论、弹性常数理论和准谐德拜模型等。
  其次本论文理论计算了压强从0GPa增大到100GPa下,金属铀的α、β和γ的晶格常数、体积以及在状态方程(EOS)拟合下的体弹模量和它对压强的一阶偏导数。为了分析高压条件下电子结构的差异,探究了α、β和γ相的态密度。此外,在α相中,我们探究了压强对弹性常数、体弹模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比和德拜温度以及弹性波速的影响,发现至少压强在100GPa,α-U是力学稳定的。但是,对于β、γ相,因为其常温下的不稳定性导致实验难以探究,只计算它们基态条件下的力学性质。本文的计算结果表明β-U在基态条件下是力学稳定的,而γ-U在基态条件下是力学不稳定的。
  最后本文利用了准谐德拜模型,研究了金属铀的α、bct、γ相的热力学性质。通过分析E-V曲线发现了金属铀的α相是最稳定的结构。此外,还得到了关于三个相在不同温度和不同压强下的体积、热容量、熵等物理量的变化,这与先前的理论和实验结果吻合的较好。这是第一次理论预测了温度对bct和γ相的热力学性质变化的影响。
[硕士论文] 颜廷松
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:针对陆地铀资源不足且从海水中提铀难度较大的关键技术问题,本论文以盐湖铀资源开发为目标,选择富含胶原纤维且价格低廉的制革废弃边角料为原料,分别采用了水解、水热以及固化鞣酸等方法制备了三种吸附材料,系统研究了皮胶原基吸附剂对U(VI)的静态吸附特性和吸附机理,并模拟研究了盐湖高盐度环境对吸附性能的影响及脱附再生性能。结果表明:
  1、碱活化水解皮革(AALW)的最佳制备条件为:皮革大小(0.25cm的正方颗粒);NaOH浓度(0.075mol/L);水解温度(50oC);水解时间(4h)。AALW对U(VI)的最佳吸附pH为5。AALW吸附U(VI)的等温线与Langmuir方程更加吻合,拟合得到最大吸附量为163.67mg/g。其动力学更切合准二级动力学模型,吸附达到平衡所需时间为240min。吸附过程中一部分U(VI)与碱活化负载的Na+进行离子交换;另一部分U(VI)则与皮革上的活性官能团发生配位络合。
  2、皮革水热炭(HLW)对U(VI)的吸附受pH影响显著,在pH为5时可达最佳。HLW对U(VI)的吸附等温线更切合Freundlich方程,其动力学更符合准二级动力学模型,吸附达到平衡所需时间为240min。在吸附过程中,水热过程生成的含氧官能团等通过配位络合和静电吸引将UO22+成功吸附到HLW上。
  3、海绵皮(SLW)的最佳制备条件为:鞣酸质量分数(2%)、水解皮革投料量(1.25g)、水热温度(140℃)、水热时间(1.5h)。海绵皮吸附U(VI)受溶液pH影响显著,在pH为5时达到最优吸附性能。海绵皮对U(VI)的吸附等温线更切合Freundlich方程,其动力学更符合准二级动力学模型,吸附达平衡所需时间为1080min。在吸附过程中,改性皮革表面富含的酚羟基以及皮革本身含有的氨基、羧基等活性官能团对U(VI)都具有很高的的吸附亲和力,能通过配位络合实现对U(VI)的吸附。
  4、在模拟盐湖高盐度、极低浓度U(VI)(其中铀浓度为800ug/L)的环境下,三种吸附剂中均对铀体现出较高吸附率,其中AALW对U(VI)的吸附性能随着HCO3-浓度的升高而有所减弱。在七元共存金属离子溶液的吸附实验中,AALW、HLW及SLW对 U(VI)的都具有较高的选择性,其对U(VI)的吸附率分别为55%、45%及85%,远高于其它金属离子。
  5、当AALW循环到第四次吸附时,其吸附率降到52%;而AALW的解析率均可达90%,具有良好的脱附性能。酸性洗脱剂由于酸改性作用,在多次循环吸附过程中,HLW吸附率没有下降反而有所上升。SLW经五次吸附-脱附循环后,其吸附率仍可达90%以上。
  综上所述,改性皮胶原生物质吸附材料对U(VI)具有较好的吸附效果,且三种改性方法简单易行,对从盐湖中铀的富集提取具有一定的参考作用。
[硕士论文] 顾明洲
动力工程及工程热物理 山东大学 2017(学位年度)
摘要:乏燃料干式贮存作为一种更安全、经济、灵活的贮存方式受到了世界上越来越多国家的关注。很多学者采用数值模拟的方法开展乏燃料干式贮存的研究。为了解决数值模拟过程中常遇到的操作界面友好度差、参数设置繁琐冗长、模拟效率较低等问题,采用CFD软件二次开发技术为乏燃料干式贮存开发一款专用的模拟计算平台是一种合理可行的方案。
  基于以上考虑,本文完成了在商用计算流体力学软件Fluent和CFD-Post基础上的乏燃料干式贮存热工分析平台的开发。在平台的总体设计阶段,基于原型法进行了软件的需求分析;按照面向对象的设计思想,对平台进行了UML统一建模,实现了平台结构的高内聚和低耦合;采用MVC架构分解了平台的开发模块,使平台结构更加的清晰稳定。在平台的开发阶段,为方便工程计算人员进行模拟结果的查询与获取,建立了存储模拟中所有输入输出数据的计算任务数据库;依据材料物性参数表及实际运行过程中贮存容器可能面临的工况,建立了材料物性参数数据库和工况条件数据库。通过命令流文件,平台实现了对Fluent软件的自动控制,如网格文件读取、各类参数设定、计算结果保存等;通过加载UDF文件,实现了对乏燃料组件衰变热功率分布的自动加载。通过cse文件实现了对CFD-Post软件的自动控制,如显示云图、矢量图、流线图在内各类图片以及模拟得出的关键数据等;以上文件均通过变量替换的方法实现了参数的自定义设定。
  经过严格的软件测试,乏燃料干式贮存热工分析平台具备了预期的功能。本文应用该平台对正常工况、高温工况和空气流道堵塞工况下的贮存容器衰变热导出特性进行了数值模拟与后处理,并对模拟结果进行分析。
  乏燃料干式贮存热工分析平台的应用可以大幅降低工程计算人员对于Fluent和CFD-Post的使用门槛,极大的提高干式贮存模拟的效率及准确性,为乏燃料干式贮存设计及未来的优化提供更多更有力的支撑。
[硕士论文] 景源
安全工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:发展新能源是实现未来可持续发展的必然趋势,核电作为低碳能源,是新能源的重要组成部分,是我国未来能源可持续发展的重要基础。《“十三五”核工业发展规划》及《“十三五”核能开发科研规划》的发布表明,中国将更加重视核电发展,中国核电建设正进入全新时代。“十二五”期间,我国核电机组并网运行17台,开工建设13台,在建规模世界第一。到2020年,核电运行装机容量达到5800万千瓦,在建达到3000万千瓦以上,据经济合作与发展组织和国际能源署联合预测,到2050年,全球核电发电量将在现有基础上翻番,发电比例将达世界发电总量的17%。
  核电的高速发展势必带动整个核燃料循环系统的发展,作为核燃料循环中主要的工艺生产过程,铀转化是联系其他工艺环节的重要纽带。“十三五”规划纲要还提出要“安全高效发展核电”,伴随着我国核电产业进入安全高效发展的新阶段,以及国际市场竞争日趋激烈,铀转化生产和经营面临着新的机遇和挑战。安全稳定是铀转化生产线运行的核心,本文通过分析铀转化生产线主要工艺、关键设备、设施内放射性物质和危险化学毒性物质的物理化学特征、包容容器或管道特征、使用和贮存条件,判断出该生产线的潜在事故工况。对于铀转化生产线的潜在事故,UF6及HF的泄漏最为常见,而且泄漏量往往比较大,因此对工作人员的潜在危害也最大。文中重点分析了在生产线不同部位可能发生的UF6及 HF泄漏事故的类型和事故情景描述、探测事故的方式和手段、可能导致的后果、基于事故工况特征的放射性及化学物质源项估计,并提出了缓解及处理措施建议。通过对铀转化生产线事故工况的安全分析,提前“预见”潜在事故的可能后果及影响,及早制定事故预防及缓解措施,及时采取必要的应急响应行动,以减轻事故对人员造成的影响。
[硕士论文] 庞敬雯
应用化学 南华大学 2017(学位年度)
摘要:乏燃料的后处理已经引起全世界的普遍关注,镧系元素作为主要裂变产物,在乏燃料后处理过程中必须把他们与锕系元素有效分离。目前熔盐电精炼流程被认为是一种非常有前景的乏燃料后处理技术,所以本文采用了 LiCl-KCl熔盐体系。在熔盐电精炼流程中使用何种阴极材料对镧锕的分离至关重要,其中液态镓电极和活性铝电极是两种最有潜力的金属阴极。在乏燃料中,中子毒物镧是一种非常有代表性的裂变元素,所以本文选择镧作为研究对象,使用液态镓和活性铝作为阴极,采用循环伏安法、计时电位法、恒电位沉积法等多种电化学方法研究了熔盐中镧在液态镓电极上的电化学行为和在铝电极上沉积的影响因素。本文的主要研究内容有
  (1)氯化镓在 LiCl-KCl熔盐中的电化学性质:采用循环伏安法研究了熔盐中镓在钨电极上的还原过程,后计算得到 Ga(III)/Ga(I)和Ga(I)/Ga(O)电对的条件电势。采用计时电位法研究了镓-锂金属间化合物,并进一步采用恒电流沉积法得到了沉积产物,XRD分析表明,沉积产物中只含有一种Ga-Li金属间化合物。
  (2) LiCl-KCl熔盐中镧在液态镓电极上的电化学性质:采用循环伏安法研究了镧在液态镓电极上的还原过程。采用动电流法研究了镧在钨电极上的条件电势。采用电动势法得到镧在液态镓中的活度系数。采用循环伏安法和计时电位法研究了钨电极上 Ga(III)和 La(III)的共还原过程,并计算得到镧在镓中的溶解度。最终通过恒电位沉积得到金属间化合物LaGa6,并用XRD、SEM-EDS等技术对金属间化合物进行了表征。
  (3) LiCl-KCl熔盐中镧在铝电极上沉积的影响因素:通过改变铝电极尺寸或形状,熔盐中氯化镧的浓度,沉积时间等条件探索镧在铝上平均电流密度和电流效率的变化规律,并得到了最优沉积条件.
[硕士论文] 曾佳云
矿业工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:铀是一种重要的核能,对工业、农业、国防和科学技术都极为重要。陆地上的铀资源十分有限,其总储量不足海水中铀总储量的千分之一,海水中的铀资源能够为核工业的发展提供巨大的能源。偕胺肟基团对铀离子具有很高的选择性和亲和力,被认为是吸附铀最有效的配体之一。因此,偕胺肟基吸附剂在海水提铀中应用最为广泛。
  本研究中,通过化学共沉淀和化学改性法制备出新型偕胺肟基复合材料TMP-g-AO,并用SEM/EDS、FT-IR、XPS、N2-BET和TGA对其进行表征。在 pH8.2±0.1条件下探讨投加量、共存离子、反应时间、初始铀浓度以及温度等因素对TMP-g-AO吸附铀性能的影响,同时利用动力学、等温线和热力学模型研究其吸附行为和吸附机理,并通过解吸再生实验,探讨TMP-g-AO的稳定性、可重用性以及经济效能。最后,通过TMP-g-AO在海水和加标海水中的吸附研究,预测其在海水提铀中的应用潜能。
  从SEM/EDS分析中发现TMP为纳米级球形颗粒,随着化学改性的进行,其表面逐渐变得粗糙和致密;吸附铀后,TMP-g-AO材料表面发生显著变化,且其铀离子的含量达1.75%。FT-IR和XPS分析表明,接枝的氰基成功已转化为偕胺肟基,且吸附后与铀离子发生了络合反应。从N2-BET分析计算出TMP-g-AO的比表面积、孔容、平均孔径分别为48.183 m2/g、0.116 cm3/g和3.911 nm。此外,TGA分析结果表明TMP-g-AO的热稳定性较好,其中聚合的偕胺肟基团所占的质量比为26.07%,聚合的偕胺肟基团与丙烯腈接枝前的TMP-g的质量比为0.353:1。
  实验结果表明, TMP-g-AO吸附共存离子的顺序为 U6+>Fe3+>Co2+>Pb2+>Ni2+>Zn2+>V5+>Cu2+,该材料对铀离子展现了较高的选择性和亲和力。准二级动力学模型更适合用来拟合其平衡数据,表明 TMP-g-AO吸附铀主要为表面的化学吸附。Langmuir等温线模型能更好的拟合吸附过程,说明TMP-g-AO吸附铀是单层的化学吸附,其最大吸附量为35.37 mg/g。热力学参数(?H、?S和?G)的值表明,TMP-g-AO对铀离子的吸附是一个可行的、自发的、吸热过程。此外,采用0.1 M HCl作解吸剂,五次吸附解吸后吸附率仅下降了1.42%。TMP-g-AO对海水中的铀离子的吸附率高达81.92%。因此,TMP-g-AO在海水提铀领域中有潜在的应用前景。
[硕士论文] 邹延
矿业工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:本试验根据CO2+O2原地浸出采铀工艺技术特点,对新疆某砂岩型铀矿进行了CO2+O2加压静态浸出试验和CO2+O2加压柱浸试验,得到了如下结论:
  (1)CO2+O2加压静态浸出试验表明,当CO2+O2总压力为2.0MPa,液固比为10:1时,浸出达到最佳状态,铀的浸出率达到66.67%。说明该铀矿床适合于CO2+O2浸出工艺,此试验结果可为后续的CO2+O2加压柱浸试验提供指导依据。
  (2)CO2+O2加压柱浸试验表明,当液固比接近3:1时,铀的浸出率达到86.62%,浸出过程稳定,无其他杂质产生,说明该铀矿床适合于CO2+O2浸出工艺,此试验结果可为CO2+O2现场浸出试验和工程设计提供理论依据和指导。
  (3)CO2+O2加压柱浸浸出,浸出开始时,浸出液铀浓度较低,而后快速上升,在液固比为0.25:1时达到峰值,随后逐渐降低,达到一定浓度后变得平缓下降,平缓段较长,占整个浸出过程的2/3左右,浸出周期为34d。
  (4)根据CO2+O2加压柱浸试验的数据,结合前人的反应动力学方程,通过对数据的整理与拟合,得出了本试验浸出过程的动力学方程,本试验浸出过程浸出初期主要受扩散控制,浸出后期主要受化学反应控制。
[硕士论文] 沈博文
安全工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:在我国北方有着丰富的砂岩铀资源,但只有少量的可地浸砂岩铀可以直接开采再利用。铀作为一种非常重要的战略性资源,因此,加大开发和利用不可地浸砂岩铀资源,具有十分重要的经济价值。目前,其主流技术采用地浸采铀技术,但因存在含泥量高、渗透性差等问题而导致开采效果仍然差强人意。本课题通过高压水射流碎岩机理、矿浆提升理论、矿层顶板稳定性等研究,并建立相关试验模型开展模拟试验,分析该方法的安全可靠性及应用前景。
  研究得出:
  (1)影响钻孔水力开采的因素主要包括自然因素、水动力因素、技术因素和工艺因素,水力开采的效率主要取决于开采系统中水枪喷嘴切割和打击岩石能力的高低。
  (2)水力开采落矿直径大小影响到采矿效率和生产成本,要求开采直径越大越好,但从围岩稳定的角度来讲,开采直径越大则围岩稳定性相对较差,综合两方面来考虑需要确定经济合理的开采落矿直径。通过力学模型计算,开采落矿半径不宜超过5 m。
  (3)提升主要有气力提升,水力提升及联合提升工艺,各有利弊,但当矿浆提升高度超过水力提升装置的扬程时,就要串联气力提升装置联合应用。
  (4)建立了钻孔水力开采围岩稳定性的数值计算模型,模拟计算了不同开采半径下围岩顶底板的位移、应力分布和塑性区分布图,分析了采空区的安全性。
  (5)通过对钻孔水力开采的安全分析,钻孔水力开采提高了本质安全度,钻孔水力开采的主要优势是直接进入矿体进行开采,降低了劳动强度,缩短了工艺流程及生产周期,与常规采矿方法相比具有较大优势,是一种安全可靠的新工艺。
[硕士论文] 肖志海
核能与核技术工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:为了降低我国铀矿冶生产成本,充分利用我国有限的铀矿产资源,必须立足于我国的铀资源特点和铀矿冶生产现状,充分依靠科技进步,研究开发适应我国铀矿资源品位低、矿点规模小,具有中国特色的、先进的铀矿采冶新工艺、新技术,并使其尽早成为我国铀矿冶节省投资、降低消耗、减少污染的有效手段,已经是铀矿冶科研的当务之急。
  对于天然铀的生产,我国目前大都采用常规水冶工艺、堆浸工艺、地浸工艺等,都是依赖硫酸作为浸出剂,简称为酸法浸出。我国铀矿资源相对贫乏,但是种类繁多,对于含碳酸盐、铁、铝、钙、镁、钾、钠等成分高的铀矿石,采用硫酸浸出显然是不适宜的,这样不仅使浸出剂—硫酸耗量大,生产成本高,而且浸出液离子强度大,对浸出液中铀的纯化浓缩、浸出液的循环使用和废水的处理都将带来困难。碱性铀矿石的常规碱法浸出是在70—80℃的温度内搅拌48—96小时,这样能耗高,生产成本也不能降低;碱法地浸工艺,国外已有广泛的应用,但我国目前还处于试验研究阶段,即使试验研究获得成功,但是适合于地浸的铀矿资源也是非常有限的;碱法堆浸在我国也只有核工业第六研究所于20世纪80年代后期进行过试验研究,但技术未过关,未能得到推广应用。在我国由于碱性铀矿石的浸出工艺不过关,这部分资源还不能得到充分开发利用。堆浸工艺具有投资少,建设周期短,生产成本低,浸出尾渣颗粒粗,含水率低,易于堆置处理等特点,在我国越来越受到重视。采用碱法堆浸工艺,由于矿石粒度相对搅拌浸出而言要粗得多,反应介质和反应产物的扩散速度慢,上升为控制步骤,最终影响浸出率将是浸出时间和矿石的粒度,或是矿堆层因渗透不均匀造成的“死角”等物理因素,从而避开了碱法浸出化学反应速度慢的不足。铀矿石碱法堆浸具有选择性好,浸出剂消耗低,浸出液离子强度低,生产成本低等优点,是碱性铀矿石加工处理极为有前途的技术。
  本文对某矿铀矿石的H2SO4、Na2CO3+NaHCO3和(NH4)2CO3+NH4HCO3浸出的各种影响因素进行了系统的、详细的实验研究,该铀矿的铀主要分布在粗粒级和细粒级矿石中,酸法能够实现铀的浸出,但是该矿含耗酸组分多,耗酸量大,到达了20 g.L-1且在柱浸过程中容易出现液流不通畅故不利于酸法地浸。采用碱法浸出虽然浸出速度较慢,耗时较长,但可实现铀金属的浸出。通过强化浸出条件,采用加压浸出和多级错流浸出可以使铀的浸出率达到80%以上,通过正交实验,得出对铀矿石浸出效果影响最大的因素是氧化剂,其次是浸出温度,浸出剂总浓度影响最小。铵盐的浸出效果优于钠盐。
[硕士论文] 张波
动力工程及工程热物理 山东大学 2017(学位年度)
摘要:核电产业的快速发展,产生了大量的乏燃料,乏燃料的有效储存对核电厂的运行有着关键的影响。目前已经提出的非能动干式储存技术已被证明是一种更加灵活、安全和经济的储存方式,具有很大的应用前景与研究价值。本文采取数值模拟的研究方法,对典型的混凝土干式储存罐体结构HI-STORM系统进行传热方面的研究,主要的研究内容与结果有:
  (1)针对该储存罐体组成结构的特点,为合理简化其几何模型,本文提出把结构复杂的乏燃料组件进行等效多孔介质化的方法;针对传统传热模型存在的局限性,为建立更加准确的数值模型,本文提出同时考虑辐射传热和自然循环对流对该干式储存系统衰变余热排除的影响。
  (2)对乏燃料组件进行流动特性的研究:用ANSYS Fluent CFD软件选用标准k-ε湍流模型,成功模拟出氦气在格架单元内的流动,得出氦气横截面上的速度分布,发现速度分布与实际经验吻合;拟合压降与速度的关系式,获得等效多孔介质区域的流动阻力公式,包括粘性阻力系数和惯性阻力系数。
  (3)对乏燃料组件进行传热特性的研究:建立二维对称结构,选用离散坐标(DO)热辐射模型,模拟乏燃料组件在横截面上的温度分布,结果表明,随着温度的升高,辐射传热对乏燃料组件内部的温度分布和传热的影响逐渐增大,且格架壁面温度较衰变热量对最高温度和有效导热系数的影响要大;拟合出等效多孔介质区域的径向有效导热系数与温度的关系式;对于轴向的有效导热系数,本文用面积加权平均的方法获得。
  (4)对乏燃料干式储存系统进行传热方面的研究:建立1/8三维对称结构,应用模拟得出的等效多孔介质的参数,采用DO热辐射模型和κ-ωSST湍流模型,成功模拟出该干式储存系统的传热机理;得到该系统温度的轴向和径向分布,包括MPC密闭容器、金属格架和混凝土防护层等固体部件的温度分布,同时得到氦气和空气的温度场、速度场和压力场;本文模拟得出的乏燃料最高温度为280℃,低于允许的储存温度。
[硕士论文] 袁誉坤
核科学与技术 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:乏燃料后处理是核燃料循环中重要的组成部分,脉冲萃取柱是湿法后处理技术普雷克斯流程(PUREX,PlutoniumUranium Recovery byExtraction)中重要的溶剂萃取设备之一。研究其水力学性能可以进一步掌握脉冲萃取柱内流体的运动规律,对脉冲萃取柱的放大设计具有重要的意义。本文利用四光纤探针技术对脉冲筛板萃取柱水力学性能进行了系统研究,并探讨了脉冲强度Af和两相表观流速(即连续相表观流速uc和分散相表观流速ud)等操作参数对脉冲筛板萃取柱水力学性能的影响规律。
  本文利用液-液两相流中的两相料液对光折射率的不同,在 Lucas等人的气-液两相流模型的基础上,得到了可用于测量液-液两相流中分散相液滴真实速度的四光纤探针算法,并编写了相应的光纤信号处理程序,开发了一套完整的四光纤探针技术。通过该四光纤探针技术还可以得到液滴直径和脉冲萃取柱局部存留分数信息等相关信息。
  本文实验内容分为两个部分。第一部分以煤油作为分散相,去离子水作为连续相,利用四光纤探针技术对乳化区的脉冲筛板萃取柱水力学性能进行了测量,分别研究了Af、uc和ud等操作参数对脉冲筛板萃取柱水力学性能的影响规律。研究结果表明,在稳态运行下的脉冲萃取柱中,分散相液滴不是单纯的竖直向上运动,而是以一定角度向上运动,偏离竖直方向的角度分布在0°到60°之间,主要分布于20°到40°之间。脉冲强度是影响液滴速度的主要因素,分散相液滴的平均速度随着Af的增加而逐渐减小,随着uc的增加而缓慢减小,ud对平均速度的影响不明显。Af的增加使液滴平均索特直径d32减小,ud的增加会使d32增大,而uc的增加对d32的影响不明显。局部存留分数和平均存留分数的变化一致,都随着脉冲强度和两相表观流速的增加而增加。
  第二部分实验以40%正辛醇(煤油)为分散相,去离子水为连续相。实验结果表明:该体系下分散相液滴偏离竖直方向的角度分布在0°到70°之间,主要分布于30°到60°之间;同时该体系下脉冲萃取柱内的水力学性能参数变化趋势与煤油-水体系中的变化趋势基本一致。Af增加时,液滴平均速度和 d32下降,存留分数增加。ud的增加使液滴索特直径和存留分数增加,对平均速度的影响不明显。uc的增加使液滴的平均速度逐渐减小,使存留分数增加,对液滴直径的影响不明显。
[硕士论文] 魏百聪
化学工程与技术 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:随着乏燃料干法后处理技术不断深入的研究,熔盐净化的重要性日益凸显出来。针对废熔盐中稀土离子的去除以及熔盐中离子浓度快速检测的困难性的问题,本工作采用沉淀法对熔盐进行净化,并采用电化学方法检测熔盐中的稀土离子浓度。研究内容如下:
  (1)首先在LiCl-KCl熔盐体系中采用电化学方法如循环伏安、方波伏安、计时电位和开路计时电位等对Dy(III)进行定性分析。实验结果表明了在扫速低于100 mV s-1时, Dy(III)在钨电极上的氧化还原过程是可逆的,并且受扩散控制,并通过Berzins-Delahay方程计算了Dy(III)在熔盐中的扩散系数。研究了Dy(III)在钨电极上的方波伏安曲线,确定了 Dy(III)在钨电极上的还原是一步三电子转移过程 Dy(III)+3e?Dy。此外,定量分析了熔盐中的Dy(III),研究了400℃-550℃下Dy(III)浓度与方波伏安峰值电流密度的关系,并绘制出 Dy(III)浓度与方波伏安峰值电流密度变化的标准工作曲线,用于快速检测熔盐中稀土 Dy(III)离子的浓度,并且给出了标准工作曲线的检测范围。当温度升高时,标准工作曲线的检测范围会变大。
  (2)为了去除废熔盐中的稀土离子,使废熔盐得以循环利用,分别用无水硅酸钾和无水磷酸钠作为Dy(III)的沉淀剂来净化熔盐,并在400℃-550℃采用方波伏安法实时检测熔盐中Dy(III)浓度的变化。随着沉淀剂的加入,方波伏安图Dy(III)的峰值电流电流密度逐渐降低。研究发现随着无水磷酸钠的加入,方波伏安峰值电流密度的变化程度比无水硅酸钾加入时更明显。而且,方波伏安的峰电流密度和磷酸钠的加入量成线性关系。可以实现电化学在线检测稀土离子和磷酸钠在熔盐中沉淀反应。然而以无水硅酸钾为沉淀剂进行电化学检测未发现规律性。以无水磷酸钠为沉淀剂净化熔盐过程中产生了淡黄色沉淀,经过过滤,干燥的步骤,然后用 X射线衍射法表征,沉淀物为 DyPO4。沉淀反应的方程式为:PO43-+Dy3+=DyPO4↓。采用无水磷酸钠做沉淀法净化熔盐,其净化率可以达到99%以上。
  (3)初步探讨了在实验室的条件下对包含稀土等裂变产物的玻璃化的工艺条件,对熔盐电解过程后净化回收熔盐过程中产生的废物进行了妥善处理。玻璃化的工艺路线为取盐-过滤-加入氧化铝、硼砂进行研磨-高温熔制-程序降温。对得到的玻璃产物进行浸出试验,浸出试验表明玻璃产物中各金属组分的浸出率都在千分之一以内,所以将玻璃进行地质处置时玻璃产物中的有害金属组分不会溶出而污染自然环境。
[硕士论文] 冯琳懿
粒子物理与原子核物理 辽宁师范大学 2017(学位年度)
摘要:钚年龄是推断钚核材料历史和来源的重要参数之一,钚年龄测量技术在防止核扩散、反恐以及核裁军的核武器核查等领域有着广泛应用。因此,研究钚核材料年龄的识别方法具有重要的实际意义。
  本文的研究目的是以γ能谱指纹识别特征,采用人工神经网络方法,实现钚核材料年龄的定量识别。
  放射性核素在衰变的过程中会产生γ射线,γ射线的辐射强度随γ射线能量的分布称为γ能谱,由于核素或核材料的γ能谱具有唯一性,因此也被称为γ能谱指纹。
  人工神经网络是通过模仿人脑工作的一种智能分析和模式识别技术,具有良好的归纳推理能力和非线性映射等特点,而其中RBF网络同时又具有收敛速度快、识别精度高、网络规模小等特点。因此,本文采用RBF网络建立了γ能谱指纹和钚核材料年龄之间的非线性映射,实现了基于γ能谱指纹的钚核材料年龄定量识别。
  钚核材料中含有多种核素:238pu、239pu、240pu、241pu、242pu、241Am以及237U,其中241Am和237U是241pu衰变的产物。本工作选取核素成份相同、含量不同的钚核材料作为研究对象。首先利用蒙特卡罗方法模拟钚核材料的γ能谱,然后将钚核材料的γ能谱指纹作为输入量,对应的钚核材料年龄和核素含量作为输出量,建立合理的训练样本集并对神经网络进行训练,最后建立验证样本集对已训练的神经网络进行验证。具体研究内容如下:
  (1)单组钚核材料的年龄识别;
  (2)多组钚核材料年龄的共同训练与识别;
  (3)核素成份含量变化对钚核材料年龄识别结果的影响研究。
  结果表明,对于单组钚核材料和核素成份相同、核素含量不同的多组钚核材料,年龄识别误差均小于10%;对于其中三组钚核材料,当239pu核素含量变化分别小于0.6%、4%和6%时,年龄识别误差小于10%;当241pu核素含量变化小于0.01%、0.01%和0.06%时,年龄识别误差小于10%。研究表明,对核素含量与训练样本相同的钚核材料,年龄识别结果可达预期识别精度;对核素含量与训练样本不同的未知钚核材料,可根据核素含量的识别结果来判断年龄识别结果,当核素含量在一定范围内时,年龄识别结果可达预期的识别精度。
[硕士论文] 车融
化学工程与技术 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:在可持续发展的战略背景下,核能相关工业不断发展。铀,作为核能中最重要的放射性元素之一,在核能发电、军工等领域被广泛应用。我国属陆地贫铀国家,陆地铀矿储量十分有限,从长远角度,开发非常规铀资源提取意义深远。
  本文以钴基沸石咪唑酯骨架材料 ZIF-67为主体,合成了几种高效的模拟海水提铀吸附剂,实现从海水中高效地富集低浓度铀。此外,海水提铀吸附剂也可用于含铀废水的处理,有效降低核工业对环境可能造成的不良影响。
  利用室温静置诱导静电自组装法制备了沸石咪唑酯骨架材料 ZIF-67。所合成的ZIF-67具有菱形十二面体结构,是一种典型具有大比表面积的微孔材料。对铀的吸附测试结果表明,ZIF-67是一种吸附性能极好的 MOFs类铀吸附剂,其等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在模拟海水环境低浓度铀吸附测试中,对铀具有较高的去除率,体现了ZIF-67作为海水提铀吸附剂的潜力。
  利用水热、自组装两步法制备了三维花状Ni-Co LDHs/ZIF-67材料。制得产物具有较好的结晶度以及三维花状的形貌特点,是一种具有较高比表面积的介孔材料。与复合前的Ni-Co LDHs相比,Ni-Co LDHs/ZIF-67对铀具有更高的吸附容量与选择性,且吸附铀的最佳pH值更接近海水pH值;其对铀的等温吸附过程符合Sips等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在模拟海水环境低浓度铀吸附测试中,该材料对低浓度铀的去除率在80%以上,是性能较好的海水提铀吸附材料。
  利用牺牲模板法制备了以 ZIF-67为模板构筑的镁钴空心水滑石,解决了常规水滑石材料比表面积较小、片层结构堆垛不利于吸附的局限性。该材料等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,动力学过程符合准二级动力学方程;在接近真实海水环境的低浓度铀模拟海水吸附测试中,镁钴空心水滑石对铀离子表现出极高的选择性;通过对材料吸附铀前后进行XPS分析,推测水滑石的Co-OH与Mg-OH是材料能高效选择性吸附铀的重要因素。
[硕士论文] 季男
化学工程与技术 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:乏燃料后处理是制约核能可持续发展的关键,而熔盐电解是干法后处理的主要步骤。铽是典型的裂变元素,从锕系中分离比较困难,因此,研究Tb(Ⅲ)在LiCl-KCl熔盐体系中不同电极(液态Bi,Bi膜电极和固态Cu)上的电化学行为、计算Tb-M(M=Bi,Cu)金属间化合物的热力学性质并制备Tb-M(M=Bi,Cu)合金。同时,研究了AlF3对Tb4O7的氟化作用并采用直接电解法由Tb4O7制备合金Tb-Al合金。
  1.通过一系列的电化学方法研究LiCl-KCl熔盐中Tb(Ⅲ)在液态Bi和Bi膜电极上的电化学反应。与W电极相比,Tb(Ⅲ)在液态Bi和Bi膜电极上的还原电势要更正,表明Tb(Ⅲ)在两种Bi电极上均发生了欠电位沉积。在液态Bi电极上, Tb(Ⅲ)转变成 in liquid BiTb的电化学反应是准可逆和扩散控制的过程。通过电动势法计算了673-873 K温度范围内Tb在Tb-Bi金属间化合物中的活度和偏摩尔Gibbs自由能、不同Tb-Bi金属间化合物的标准摩尔生成吉布斯自由能、生成焓和生成熵。而且,在LiCl-KCl-TbCl3熔盐体系中,以液态Bi为阴极,分别以0.02 A和0.05 A恒电流电解制备Tb-Bi合金。通过对Tb-Bi合金进行X射线衍射(XRD)和扫描电镜-能量散射谱(SEM-EDS)表征分析,结果表明Tb-Bi金属间化合物由TbBi相构成。
  2.通过一系列的电化学方法研究了LiCl-KCl熔盐体系中Tb(Ⅲ)在活性Cu电极上的电化学行为。由循环伏安曲线和方波伏安曲线可知, Tb(Ⅲ)在Cu电极上出现了三个还原信号,对应于不同的 Cu-Tb金属间化合物的形成。并且,通过电动势法计算了 Tb在 Cu-Tb金属间化合物中的活度和偏摩尔 Gibbs自由能和Cu-Tb金属间化合物的标准摩尔生成Gibbs自由能。利用生成Gibbs自由能与温度的关系,计算了 Cu-Tb金属间化合物的标准摩尔生成焓和熵。而且,在固态Cu电极上以0.097 A恒电流电解制备Cu-Tb合金。并将得到的Cu-Tb合金进行了 XRD和扫描电镜-能量散射谱(SEM-EDS)表征分析,结果表明 Cu-Tb合金由CuTb和Cu2Tb组成。
  3.在 NaCl-KCl-AlF3-Tb4O7体系中,首先对熔盐中的上清液和沉淀物进行了分析,XRD结果确定了Tb4O7能被AlF3氟化生成TbF3。然后,采用不同的电化学方法对NaCl-KCl-AlF3-Tb4O7体系在Mo电极上的电化学行为进行了研究。循环伏安、方波伏安、计时电位和开路计时电位等电化学方法的研究结果表明Tb(Ⅲ)在预先沉积的Al电极上发生欠电位沉积。在NaCl-KCl-Tb4O7-AlF3体系中以W为电极,恒电流电解制备Al-Tb合金,XRD和SEM-EDS对所得的合金进行了表征。结果表明在2.5A进行恒电流电解得到的Al-Tb合金是由Al和Al3Tb两相组成。
[硕士论文] 郝雷生
安全工程 南华大学 2016(学位年度)
摘要:随着我国铀转化生产的发展,其安全生产的重要性需进一步加强,尤其是六氟化铀的安全。六氟化铀具有很强的氧化性、毒性和易散发性,其固体、气体、液体三种状态在铀转化生产中均可能发生泄漏,泄漏的六氟化铀可对操作人员及环境造成危害。本文采用预先危险分析方法对六氟化铀泄漏事故进行了充分的分析,并针对性地提出了预防与应急措施。结合国外六氟化铀泄漏事故的资料,分析并提出我国铀转化生产需采取的预防措施,对生产实践具有一定的指导意义。
[硕士论文] 石佳
核能与核技术工程 南华大学 2016(学位年度)
摘要:随着我国核电事业的快速发展,铀浓缩行业的产能迅速扩张。离心级联的取料系统是铀浓缩生产工艺系统的重要组成部分,国内铀浓缩厂原有的取料工艺技术落后,实现取料技术水平实质性的突破显得尤为重要。本文通过对精料增压风冷收料工艺、精料净化工艺、以及740L容器收料等主要方面进行研究,旨在优化精料取料工艺、简化生产工艺过程、降低系统的运行维护成本、提高系统的安全可靠性、以及使增压风冷取料工艺能成功应用于铀浓缩工程新系统中。
  本论文主要的研究工作及得出的主要结论如下:
  (1)在增压风冷取料技术方面。基于铀浓缩厂多年运行研究成果,根据设定的研究方向对增压装置、箱式风冷装置及小型深冷装置等设备进行了调研和选型。
  (2)在精料取料技术研究方面。首先,分别进行了增压设备和箱式风冷装置独立功能试验。在研究过程中,实际验证了箱式风冷装置制冷能力理论设计方法的可行性,提出并试验了不同使用条件的增压设备组合配置方案。采用新型箱式风冷装置进行精料取料试验研究,采用新装置对实现精料低压连续取料有明显的改善作用。在此基础上,再采用小型深冷装置结合50升容器取代传统大型冷升器进行精料净化和应急,使小型深冷装置各项性能完全满足工艺要求,运行经济性也由显著提高。其次,针对精料净化,对其进行了优化研究。双级制冷柜的应用,有效的降低了凝冻器入口压力,将精料净化物料中绝大多数UF6冷凝到制冷柜,做到了UF6与HF更好的分离,增强了净化效果。最后,对于精料740L容器收料进行了初步研究分析。740L容器收取精料已经逐步成为我国铀浓缩工厂精料收取容器的发展方向。
[硕士论文] 程雄
物理电子学 南华大学 2016(学位年度)
摘要:由于核电的迅猛发展,核电对天然铀的需求日益旺盛,铀矿冶技术进入一个新的发展阶段。现阶段提炼天然铀的主要手段是堆浸技术,为了节约资源和最大限度地提高经济效益,铀矿冶企业必须积极研究堆浸技术,提高堆浸技术的科技含量。矿石块度是影响铀矿石浸出率和浸出周期的关键因素,块度分布是堆浸采铀方法的一项重要技术指标,与酸耗率、浸出率等技术指标有直接关系,其合理与否决定了经济效益的好坏。人工检测铀矿石块度参数及分布,耗时,费力,而且检测数据不能实时反馈。采用数字图像处理技术,结合现代数据处理技术等软测量技术,能够提高矿石块度参数的检测效率,降低检测成本,提高检测精度。利用图像分析技术实时连续地进行在线铀矿石块度检测和自动获取矿石块度分布,是铀矿石块度检测技术发展的必然趋势。
  采用数字图像处理技术实现对矿石块度参数进行在线测量,并确定矿石块度参数的分布。首先,对摄相机进行标定,对采集的矿石图像进行预处理,其中包括灰度化、去噪滤波、二值化和形态学滤波等操作。本文采用张正友相机标定算法对相机进行标定,研究了各种滤波算法,首次将图像引导滤波应用于矿石图像滤波;研究大津法和基于PCNN模型的图像分割算法,提出基于最大类间后验交叉熵准则的PCNN图像分割算法;利用数学形态学方法对分割后的图像进行优化。其次,对预处理矿石图像进行二次分割。二值化分割后的矿石图像仍然存在粘连现象,须将粘连的矿石进行二次分割,以得到单连通的矿石块度图像,本文提出基于凹点匹配的数字图像切割算法对预处理后的图像进行二次分割。最后,测量矿石块度参数及其块度分布。对单连通的矿石块度图像进行参数测量,采用最小投影面积的最小外接椭圆法和最小外接矩形法求出各块度的特征参数。为了减小测量的误差,本文提出基于形状特征的块度参数测量方法提高块度参数准确性,进而得出矿石块度的统计分布图,用来指导堆浸采铀技术,提高铀矿石的浸出率。
[硕士论文] 申建
矿业工程 南华大学 2016(学位年度)
摘要:铀资源是我国重要的战略资源,但随着铀资源的开采与利用,对环境的破坏也越来越严重。尤其是铀矿的开采与水冶过程中产生大量的含铀废渣就地进行地表堆放,导致含铀渗滤液的产生,促使铀的迁移扩散,进而影响地表水、地下水以及土壤的质量,同时也威胁周边居民的健康安全。因此,寻求降低废渣中铀的含量的技术,尤其显得十分迫切。本研究旨在通过表面活性剂协同硫酸对铀浸出动力学的研究,寻找提高铀浸出率的方法,以期充分利用铀资源,降低废渣对环境的影响。
  本研究首先通过静态实验,第一,从三种表面活性剂(MES、MAEPK、DMSS)中,筛选出使得铀浸出率最高的表面活性剂,并分析分别添加了表面活性剂的溶浸剂的表面张力。其中,没有添加表面活性剂的溶浸剂的表面张力为84.56mN/m,分别添加了MES、MAEPK、DMSS的溶浸剂的表面张力分别为42.23 mN/m、62.24 mN/m、49.72 mN/m,发现铀的浸出率与溶浸剂的表面张力有关,添加了MES的溶浸剂的表面张力最小,而铀的浸出率最高,因此选用MES为本研究的表面活性剂。第二,通过静态实验研究了表面活性剂协助硫酸对铀废渣中铀浸出的动力学特征,根据液—固多相反应的收缩核模型,进一步探索了表面活性剂MES促进铀浸出的机理。研究结果表明无论是否添加表面活性剂MES,在接触时间1~6h范围内,溶浸剂对铀的浸出都随着浸出时间的增长,铀的浸出率增加;在接触温度25~45℃范围内,铀的浸出率随温度的升高而增加。动力学分析表明了添加MES的实验组表观反应速率常数比没有添加表面活性剂的大一个数量级,其中,添加 MES的反应速率常数在1.235×10-6~2.726×10-6之间,而没有添加MES的在6.789×10-7~9.550×10-7之间,其表观活化能,添加MES的为29.523 kJ/mol,不添加MES的为12.493 kJ/mol,因此在25~45℃的温度范围内,硫酸对铀的浸出主要受液膜扩散控制。
  由实验结果可以得出,表面活性剂MES能有效的提高含铀废渣中铀的浸出率,这有利于铀资源的回收和环境的保护,对铀的开采和环境保护具有重要的现实意义和研究价值。
[硕士论文] 孔炜
核能与核技术工程 兰州大学 2016(学位年度)
摘要:二十世纪以来,全球各国铀浓缩技术不断发展,但是只有气体离心法和气体扩散法达到了商业开发程度。我国铀浓缩技术已完成了从扩散法到离心法的技术升级,现已有多条离心法铀浓缩生产线。在离心法级联工艺系统中,气体调节器无疑是最重要的设备之一。气体调节器(后文简称调节器)作为级联主工艺回路中自动保持工艺系统压力及工艺气体流量在规定范围内的设备,在离心铀浓缩工艺系统中的作用至关重要,其制造水平将直接关系到铀浓缩生产线的产量及其产品质量。
  鉴于铀浓缩生产的特殊性,为了避免放射性伤害,安装在工艺系统上的调节器一旦投料后一般不能再打开,因此,对调节器制造要求较高。调节器需在保证自身稳固牢靠、故障率低的同时还要满足压力、流量等调节精度的要求。鉴于以上原因,在调节器制造过程中,需设计相应的试验装置对其进行特性试验,只有试验合格的调节器才能在工艺系统中使用,以确保离心铀浓缩工艺系统的稳定运行和产品质量。
  本文通过分析离心工艺系统中调节器特性试验原理,开展了调节器特性试验装置的研究及应用工作。根据模拟调节器在系统压力恒定变化时的工况,设计制造了静态特性试验装置,并通过对一台合格调节器进行静特性试验,反向验证了该试验装置的可靠性。试验结果显示,试验的合格调节器静特性曲线不一致性小于xxPa,符合试验台功能要求。另外,为模拟调节器在系统压力非恒定变化时的工况,制造了一台大流量调节器,并设计搭建了动态特性试验装置,采用时域测定法,对调节响应的一阶时间和纯滞后时间进行了统计分析。试验结果显示,动态试验装置采集到的一阶时间和纯滞后时间小于As和Bs,符合大流量调节器试验设计要求。
  通过对调节器试验装置的研究及应用得出,静、动态试验装置可满足离心铀浓缩生产系统中调节器在压力变化恒定及非恒定两种条件下的试验要求,保证了调节器制造质量,为离心铀浓缩生产系统的可靠运行提供了保障。文章最后对各章研究内容进行了总结,并对今后调节器在离心铀浓缩系统中的应用进行了展望。
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