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[硕士论文] 胡洋
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤的催化气化技术与现代煤气化技术相比具有反应温度低、能耗小等优点,是未来煤气化技术发展方向之一和主要研究热点。大同煤反应性低限制了其作为煤气化原料煤,所以提高大同煤反应性是目前迫切需要解决的主要问题。本文选取大同煤田煤样,进行HCl-HF法脱灰并热解制焦,分别研究了脱灰煤焦(TH)和原煤焦(DT)的孔隙结构以及煤的碳结构组成、气化反应特性等。以碱金属K2CO3、碱土金属CaO、过渡金属Fe(NO3)3负载TH煤焦为研究对象,对三种催化剂的催化活性进行了探讨,并利用SEM-EDX研究了催化剂的分散性。利用动力学计算研究了负载催化剂前后TH煤焦的气化反应活化能E和指前因子A的变化情况,并根据均相模型、收缩核模型、随机孔模型的物理假设找到影响气化反应过程的主要因素。主要得出以下结论:
  利用HCl-HF法可脱除煤中灰分85.32%,而脱灰不改变孔类型以及脂肪族碳和芳香族碳的分配比例,但煤焦比表面积增加16%,孔隙结构变的更发达。
  热重CO2反应性试验结果表明,脱灰使煤焦碳转化率达到50%时所对应的温度(T05)增加1.39%,主要原因是脱灰使煤焦中具有催化活性金属矿物铁白云石等被脱除,但由于脱灰后煤焦孔隙变得更发达、碳组成结构基本不变,所以TH煤焦在高温下(1050℃以上)的气化反应速率高于DT煤焦。负载K2CO3时,随着负载量的增加其T05值逐渐降低,说明催化剂的催化效果逐渐增加,主要原因是K2CO3分散性较好,K离子均匀分布在煤焦表面,增加了气化反应活性位点;而负载CaO和Fe(NO3)3时,当负载量超过2%后其煤焦的T0.5值将不再增加,原因为CaO和Fe(NO3)3颗粒发生团聚,分散性差,导致催化剂不能与煤焦很好的接触,增加负载量后煤焦表面活性位点没有增加。
  采用均相模型、收缩核模型、随机孔模型对气化反应数据进行拟合,结果发现原煤焦均相模型拟合效果好于收缩核模型和随机孔模型;脱灰煤焦以及负载催化剂后的煤焦随机孔模型拟合效果优于均相模型和收缩核模型,说明气化过程中孔隙结构的改变对气化反应影响显著。不同催化剂对煤焦气化反应的活化能影响为:3%Fe(NO3)3-2%CaO>2%K2CO3>2%CaO>2%Fe(NO3)3。
[硕士论文] 于娟
化学工程 山东科技大学 2018(学位年度)
摘要:在煤热解焦化过程中,副产品煤焦油的产量占比很大,可达到几千万吨,合理利用煤焦油,加快油品轻质化的研究进程,对缓解中国石油资源紧张有着积极作用。针对该现状,本文以已有的煤热解/CFB燃烧系统耦合的白云石催化系统工艺为背景,在高效廉价白云石催化剂的作用下,研究蒽油和洗油两种煤焦油馏分的加氢裂解过程。系统考察了温度、水/油质量比、空速等工艺条件对气、液、固三相产率分布,裂解油组分含量变化的影响;考察煅烧温度、助剂种类及添加量对白云石催化剂活性的影响。选取1-辛硫醇、苯甲硫醚、二苯基二硫化物和苯并[b]噻吩(BT)等四种含硫化合物模拟煤焦油中含硫组分,考察0.5%Ni/1%Fe-白云石催化剂的抗硫性能和加氢脱硫反应对煤焦油其他组分裂解的影响。实验采用GC分析气相产物各组分含量,用XRD、SEM、TG等方法表征反应前后白云石催化剂特性变化,用GC-MS分析裂解油组分及含量变化。取得的主要结果为:
  (1)蒽油、洗油馏分的主要裂解产物是裂解油,主要气相产品是H2、CO、CO2等气体。经白云石催化裂解,蒽油中的烷基芳烃发生脱烷基侧链反应生成CH4等烃类气体,裂解碎片则发生缩聚反应生成稠环芳烃,导致蒽油裂解油的油品重质化;洗油馏分中苊发生开环裂解反应生成小分子气态烃、烷烃和亚联苯,使得洗油裂解油的油品轻质化。在裂解过程中,联苯和烷基苯类化合物在反应过程中作为中间体化合物,其相对含量变化不明显。
  (2)温度对白云石催化裂解活性的影响较大,高温可促进焦油组分裂解反应,但高温能促进催化剂积炭,使部分CaO转变为CaCO3,引起催化剂质变;水/油比主要影响催化剂表面的积炭情况,高水蒸气的氛围可减少催化剂积炭量;空速主要调节焦油分子与催化剂活性中心接触可能性和接触时间,对主要气相产率影响大,对裂解油组分的影响较小。
  (3)煅烧温度主要影响白云石煅烧程度、金属组分分布和粒度大小。助剂Fe能促进裂解过程中水煤气转化反应,使得较多的H2和CO转化为CO2;助剂Ni和Fe煅烧后能形成Ni-Fe合金相,提高催化剂抗积炭能力;NiO活性组分能提高催化剂对芳烃分解(C-C和C-H键裂解)的活性。
  (4)0.5%Ni/1%Fe-白云石催化剂对1-辛硫醇、苯甲硫醚、二苯基二硫化物和苯并噻吩等四种含硫化合物的选择性不同。前两者结构简单,在裂解过程中可全部脱除;二苯基二硫化物可部分发生加氢脱硫反应;苯并噻吩因结构复杂、芳香度高,几乎不发生加氢脱硫反应。加氢脱硫反应生成的H2S气体,能与白云石和活性组分Ni反应生成CaS、NiS,加重催化剂积炭的同时,造成催化剂中毒失活。
[博士论文] 石智伟
化学工艺 大连理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤直接液化技术是以煤炭为原料,通过化学加工过程生产液体燃料和化学品的煤炭利用工艺。煤直接液化技术对于优化国家能源结构、保障经济可持续发展,具有重要的战略意义,但煤直接液化相对高的生产成本限制了其大规模的推广应用。煤热解是液化反应的初始步骤,研究热解反应对认识煤液化反应过程具有重要的意义。本文选用神华直接液化工业示范项目用煤(神华次烟煤)和一种典型的褐煤(白音华煤)作为研究对象,以提高氢气使用效率、提高液化油收率与品质以及液化经济性为目标,利用原位热解飞行时间质谱(Py-TOF-MS)和管弹式高压反应器,研究神华煤及白音华煤的热解和液化反应性。论文主要研究内容和结果如下:
  利用Py-TOF-MS研究神华煤和白音华煤初级热解产物,获得热解产物的分布和逸出规律。研究表明,烯烃类、苯系物、单酚类、双酚类以及多环芳烃化合物是两种煤热解的主要产物。神华煤和白音华煤在结构上的不同造成热解产物组成的差异。白音华煤的热解产物中酚类化合物含量高于神华煤,而神华煤的热解产物中芳烃类化合物含量较高。酚类产物的生成与煤中芳香碳氧结构的热裂解反应有关,芳烃类的来源包括煤中游离相的热挥发和煤结构的热裂解反应。
  采用Py-TOF-MS研究了HZSM-5和Ni/HZSM-5对白音华煤催化热解产物组成的影响。发现煤热解产物中的烷烃类、酚类和烯烃类分别在HZSM-5表面或孔道的酸性位上发生催化裂解、脱羟基和芳构化反应,使热解产物中芳烃类和烯烃类产物的含量提高,酚类的含量降低。经过HZSM-5和Ni/HZSM-5的催化作用,甲苯的生成量分别增加了44%和175%。Ni/HZSM-5相比HZSM-5显示出更高的脱羟基反应活性。
  对白音华煤进行水热预处理,研究水热预处理对白音华煤结构和煤液化性能的影响。经过高温高压水热处理的煤样与原煤相比,挥发分和氧含量降低,固定碳含量提高。水热处理过程中生成的气体主要是CO2和CO,水热处理有效降低煤中羧基、羰基和醚键等含氧官能团含量,破坏煤中的氢键,抑制了煤液化反应过程中的交联反应。白音华煤经250℃水热处理,其液化油收率由原煤的32.9%增加到37.8%,氢耗由原煤的4.8%降至4.1%。
  煤的显微组分是影响煤液化反应性的因素之一。使用固体13C NMR和红外光谱(FTIR)研究了神华煤显微组分的结构特征。实验结果表明,镜质组中含有较多的弱共价键(如Cal-Cal、Cal-O和-COOH等),脂肪侧链较长且支链化程度较低;而惰质组具有较高的缩合程度和较大的芳香团簇结构。神华煤显微组分中共价键的种类和含量影响其液化反应性;在相同的反应条件下,神华煤显微组分的液化转化率和油产率的大小顺序为:镜质组>原煤>惰质组,镜质组液化过程生成更多的烃类气体、CO和CO2。
  氢转移在煤液化反应中起关键作用。通过研究溶煤比、催化剂、溶剂和氢初压对神华煤液化反应的影响,探究液化反应中氢的转移途径。结果表明,高溶煤比能够提高液化转化率和产物收率,降低供氢溶剂的转化率;氢气供氢和溶剂供氢间存在竞争,催化剂的使用促进氢气的活化,降低溶剂的供氢量。当以黄铁矿和Ni/Al203为催化剂时,芳烃溶剂在氢转移过程中起到“桥梁”的作用,芳烃溶剂的环数愈多,其对氢气的传递效率愈高;当以神华铁基催化剂和Mo-Ni/Al2O3为催化剂时,氢气可以被催化剂活化直接与煤自由基结合。
[硕士论文] 宫美娟
化学工程与技术 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:中低温煤焦油催化加氢制取燃料油可缓解我国石油供应短缺的问题。但焦油催化加氢过程存在严重的催化剂结焦现象,认识积炭在催化剂表面的生成和演变规律可为解决催化剂结焦问题提供理论基础。本文以榆林中低温煤焦油为研究对象,考察了加热温度和供氢溶剂四氢萘对管壁结焦(四氢呋喃不溶物)和催化剂表面结焦的影响;通过测定反应后体系中和催化剂表面的自由基浓度,关联了催化剂上结焦量与自由基浓度之间的关系。结合多种仪器分析方法,包括元素分析、程序升温氧化、固体碳核磁、傅里叶变换红外光谱,分析了催化剂上积炭组成和积炭性质随反应温度和反应时间的变化规律,初步认识积炭机制。得到以下主要结论:
  1.焦油自身含有0.5%的四氢呋喃不溶物。焦油于380-440℃加热1min,管壁结焦率则达2-3%;380℃时结焦率随时间延长变化不大;温度高于400℃时,加热10min后管壁结焦率随时间呈线性增加,结焦率随温度升高呈指数增加;420℃和440℃加热1h时的管壁结焦率分别约8%和15%。加氢过程中添加供氢溶剂和催化剂均可以显著减少管壁结焦,420℃两者共存时管壁结焦率降至2-3%。
  2.相同温度下,焦油在CoMo/γ-Al2O3催化剂表面的结焦率低于在管壁的结焦率,420℃和440℃加热1h时催化剂表面的结焦率分别为4.0%和5.4%。加氢过程中添加供氢溶剂显著降低催化剂表面的结焦率,但不能完全抑制积炭,表明焦油中可能存在难以加氢的高缩合度沥青质。
  3.催化剂上的结焦量与自由基浓度呈正相关性,说明焦油催化加氢过程中催化剂表面的结焦遵循自由基反应机理。
  4.440℃时随着加热时间的延长,催化剂上结焦的性质不断变化:脂碳量减少、芳碳量增加、H/C比下降;THN存在时,积炭的H/C比下降,但缩聚度变化不大,平均环数为4-6。加热时间对催化剂上结焦的反应性影响较小,氧化反应均起始于220℃。
[硕士论文] 郭晓英
材料科学与工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:煤沥青因为黏结性好、残炭值高等优点广泛应用于涂料、电极等的制造,但是煤沥青中的致癌多环芳烃(PAHs)含量远远超过国际标准要求,极大地限制了煤沥青的发展。目前,国内还没有成熟的技术去除煤沥青中的多环芳烃,以达到国际标准要求,因而降低煤沥青中的多环芳烃含量的研究工作极具研究意义。本文研究了三种去除多环芳烃的方法,分别为化学交联法,氧化法以及氧化-化学交联法,考察不同改性方法对煤沥青的改性效果及影响因素,并探究改性煤沥青在橡胶中的应用,主要内容如下:
  1、探讨化学交联法改性煤沥青的影响因素:以对甲苯磺酸(PTS)为催化剂,对苯二甲醇(PXG)为交联剂改性煤沥青效果最佳,最优反应条件为4%PTS,30%PXG(占煤沥青质量分数),反应温度130℃,反应时间2h,改性煤沥青PAHs含量为2005ppm,降低了62.08%。
  2、探讨氧化法改性煤沥青的影响因素:以过氧化二异丙苯(DCP)作为氧化改性剂时改性效果最佳,最优反应条件为3%DCP(占煤沥青质量分数),反应温度175℃,反应时间3h,改性煤沥青PAHs含量为574ppm,降低了89.14%。
  3、通过FT-IR分析探究化学交联法和氧化法改性煤沥青反应机理:PXG与PAHs发生了亲电取代;DCP作为氧化剂使多环芳烃发生了氧化降解。由TGA测试得到的曲线可知,氧化改性煤沥青400~600℃失重比改性前有所降低,说明没有大分子生成,可以进一步验证利用过氧化苯甲酰(BPO)和DCP改性煤沥青,使煤沥青中PAHs发生了氧化降解,从而降低了PAHs含量。
  4、氧化法和化学交联改性煤沥青的研究表明:不同种类多环芳烃的反应活性规律是相同的,多环芳烃的反应活性与环数有关。随着多环芳烃环数的增加,它的反应活性升高,去除更容易。
  5、采用氧化-化学交联法改性煤沥青,可以进一步降低煤沥青中的PAHs含量。首先添加DCP含量3%(占煤沥青质量分数),反应温度175℃,反应时间3h,再加入PTS/PXG为4/30(占煤沥青质量分数),在130℃反应2h,改性煤沥青中PAHs含量为386ppm,降低了92.70%。
  6、PXG改性沥青加入到橡胶中能显著提高橡胶粘合力,氧化改性沥青能大幅度降低多环芳烃含量,但是对橡胶粘合力影响不大,DCP-PXG改性沥青能大幅度降低多环芳烃含量,同时也能显著改善橡胶与钢丝之间的粘合力,可用作橡胶粘合剂使用。
[硕士论文] 张宇川
动力工程 山东大学 2018(学位年度)
摘要:目前传统能源的使用已无法满足人们对工业化进程及环境保护的要求,而生物质能源因其来源广泛、环境友好、可再生等特点受到研究者的关注。在生物质气化过程中,生物质焦油的产生极大地影响了气化设备运行及生物质能量利用,而采用催化裂解法可有效将焦油分解为小分子气态化合物。铁基催化剂是一种绿色金属催化剂,价格便宜且反应后产物对环境无污染,但在常规加热方式下铁基催化剂的催化效率较低,无法满足焦油的降解要求;微波加热技术因其快速均匀加热特性,可以保证催化剂温度在较短时间内迅速升高到裂解所需温度,而微波加热过程中具有的金属放电现象及带来的热点效应和等离子体效应也可弥补铁基催化剂效率较低的不足。因此,本文选择甲苯作为生物质焦油的模型化合物,以微波作为加热方式,将单质铁负载到吸波性能良好的载体(碳化硅、生物质半焦)作为催化剂,探讨在不同工况下甲苯的裂解率及产物成分;对反应后催化剂积炭进行表征,并通过重整对催化剂进行消积炭试验。
  首先分别采用自制的Fe/SiC和Fe/C催化剂,在不同工况(微波比功率、铁单质含量、空速)下考察甲苯的裂解率及氢气相对含量。对于Fe/SiC催化剂:随着比功率的增加,甲苯裂解率和氢气相对含量均为先增加后降低,当比功率为70W/g时二者达到最大值,分别为86.3%和84.5%;随着铁含量的增加,甲苯裂解率及氢气相对含量均为先增加后保持不变。当铁单质含量为10%时二者达到最大值;甲苯裂解率及氢气相对含量均随空速的增加而减少,而相比甲苯裂解率的下降幅度(19.6%),氢气相对含量下降得更为缓慢(7.9%)。对于Fe/C催化剂:三种工况下甲苯裂解率及裂解气相对含量的变化趋势与Fe/SiC催化剂时相同,但在最佳工况时(比功率300W/g、铁单质含量8%、空速637h-1)Fe/C催化剂的裂解率仅为81.5%,比Fe/SiC催化剂少4.8%;但Fe/C催化剂在试验中不会出现烧结现象,使用寿命比Fe/SiC催化剂长;改变玉米芯焦的制备温度发现,随着制焦温度的升高,甲苯裂解率有明显提升,当制焦温度由500℃上升到700℃时,甲苯裂解率由81.5%增加至86.1%;对制备的玉米芯焦进行酸洗脱灰处理,发现脱灰后甲苯的裂解率及裂解气相对含量明显下降。
  其次对Fe/SiC催化剂下甲苯裂解反应的过程特性及积炭情况进行分析。反应前5分钟为预热阶段,甲苯不参与反应,从第6分钟正式反应开始至第12分钟,甲苯裂解率及氢气相对含量一直升高,在第10-12分钟二者达到最高值,分别为94.4%和85.8%。随后两者开始下降。通过XRD可检测到反应后催化剂有明显积炭,而通过SEM-EDS及TPO可观察出积炭类型主要为球状炭和丝状炭,利用TG分析可精确测得催化剂的积炭率为2.25%。
  分别引入水蒸气及二氧化碳对甲苯进行重整反应及消积炭反应,发现当水碳比为0.75时裂解效果最好,裂解率及裂解气相对含量分别为92.8%和89.6%,此时积炭率为0.67%;当CO2与N2的流量比为0.75时效果最好,裂解率及裂解气相对含量分别为90.1%和91.6%,此时积炭率为0.89%。向系统内引入水蒸气或二氧化碳对催化剂进行再生处理,发现随着催化剂使用时间的增加,甲苯裂解率逐渐降低随后保持稳定,最后分别稳定为63.2%和60.6%。
[硕士论文] 王青
动力工程及工程热物理 山东大学 2018(学位年度)
摘要:随着化石燃料的短缺和全球温室效应的不断恶化,发展可再生能源替代燃料已迫在眉睫,其中,生物质作为替代燃料的使用得到了迅猛地发展。热解、气化技术是将生物质转化为清洁燃料的最有前景的转化技术之一,然而,生物质热解气化除了获得有用的生物燃料之外,还会产生其他副产品,特别是可燃气体中的焦油,焦油的存在会限制生物燃气的后续利用,并且导致下游设备的污染、管路堵塞和腐蚀问题。因此,焦油的脱除对生物质热解/气化过程至关重要,目前还没有高效的脱除方式,因此亟待深入研究。
  微波与金属相互作用能够诱发放电现象并伴随产生等离子体与光催化效应,本文充分利用以上两种效应建立了一种高效催化转化焦油的方法。本文采用甲苯作为生物质焦油模型化合物,主要研究微波金属放电条件下甲苯的裂解、水蒸气重整及光催化降解特性,重点考察电极类型、气体流量、甲苯浓度、反应时间、水炭比(S/C)、锐钛矿型TiO2光催化剂等对甲苯转化效率和反应路径的影响。
  实验得出以下重要结论:
  微波诱导金属钨电极放电效果最佳,可以有效地将甲苯裂解为有用的气体(H2,C2H2,CH4)和固体碳,转化效率均在90%以上。载气流速、甲苯浓度以及反应时间均会对甲苯的裂解效率产生影响,随着流速/甲苯浓度的升高,甲苯的裂解效率先降低后升高。反应时间对甲苯裂解效率的影响主要表现在随时间不断积累的焦炭的热点效应,当焦炭积累到一定程度时会屏蔽微波影响金属放电,因此有必要对焦炭进行脱除。
  水蒸气的引入可以在放电区产生羟基自由基与活性粒子,并在一定条件下促进甲苯的转化,可以用于焦炭的脱除。在消炭效果和气体产物组成方面,引入的水蒸气与注入的甲苯中含有的碳元素的摩尔比(S/C)起着重要作用。在低浓度的甲苯(17-25g/Nm3)条件下最佳的S/C为1.7,高浓度的甲苯(154g/Nm3)条件下的最佳S/C为2,根据试验结果计算得出引入水蒸气后甲苯中超过80%的碳转化为了CO和CO2。
  此外,本文还针对微波金属放电产生的光催化效应进行了初步的探究,选择锐钛矿型二氧化钛作为光催化剂,进行了微波金属放电单独作用、微波金属放电协同光催化共同作用、微波金属放电水蒸气重整协同光催化共同作用于甲苯的试验。试验结果表明,该类型的二氧化钛可以利用微波金属放电产生的紫外光来协助催化分解甲苯。此外,放电气氛在放电光特性中起着重要的作用。与纯氮气和纯氩气相比较,氮气与少量氩气混合的混合气体有利于加强紫外线的发射。在微波金属放电和二氧化钛的协同作用下,可以将甲苯的转化效率从88.7%提高至98.4%,此时反应气氛中氮气与氩气的体积比为5。
[硕士论文] 王博
动力工程及工程热物理;热能工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:近年来,钢铁行业不景气的大背景下,煤炭行业也受到了巨大的冲击。导致煤炭行业产能过剩,很多煤化工企业面临转型。利用冶金焦过剩产能制备气化焦是很多学者提供的一种新的思路。事实上气化焦的性质参数没有冶金焦严格,因此利用经过改造的炼制冶金焦的高炉设备炼制气化焦的想法是完全可行的。
  本文以现有冶金焦的热解冶炼技术为基础,提出一种以高比例的低阶煤神木煤作为主要配煤原料来炼制气化焦的技术。本文对这项技术从热解机理、配煤实验和数值模拟预测三个部分进行分析研究。具体内容如下:
  将热解过程拆分为两个阶段,分析影响热解进程的内在因素和外在因素。整理出炼焦煤的焦化特性指标,同时对我国现有炼焦煤的种类和炼焦特点进行整理分析。
  选择唐口煤、郭屯煤、下山卯煤和天元煤分别作为气煤、肥煤和焦煤和1/3焦煤的代表。首先研究其单一煤种的焦化特性指标,再将神木煤的比例分别设为20%、30%、40%、50%和60%共五组。测量其混合配煤的煤焦化特性指数。根据煤焦化特性指数来选择5组初选配煤方案进行配煤实验。通过观察实验过程和分析实验结果得知方案一和方案三的推焦效果不理想,方案二和方案四的焦炭强度不够,易碎裂,而方案五所得到的焦炭完全符合气化焦的技术指标。因此筛选出方案五进行焦炉实验,然后对方案五进行热解产物回收实验,对其气化焦的性质,气体产物分布和焦油性质进行了分析。
  依据实验结果,建立并改进了热解产率预测模型,对预测模型进行验证,利用此模型可以指导配煤方案的制定。
[硕士论文] 秦梓雅
环境工程 天津工业大学 2018(学位年度)
摘要:通过污泥流化床水蒸气气化实验,对污泥气化焦油的生成特性进行了研究;采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS),研究了污泥气化焦油的化学组成;采用热重-微分热重-差示扫描量热法(TG-DTG-DSC),研究了污泥气化焦油的热解特性。
  通过依有机物碳骨架结构将焦油中有机物分类为脂环烃、芳香烃(单环芳烃和多环芳烃)、芳香烃衍生物(含氮芳烃和含氧芳烃)和杂环化合物(含氮杂环、含氧杂环和含硫杂环),并探讨了气化温度和气料比S/B(水蒸气与污泥的质量比)对污泥水蒸气气化焦油产率和化学组成的影响变化规律。结果表明:污泥水蒸气气化焦油产率随S/B值的增加而增加,且在S/B值1.1和1.5时焦油产率随气化温度的升高而升高。多环芳烃的产率随气化温度的升高而升高,且在800℃和850℃时随S/B值的增加而升高。气化温度为800℃和850℃时,焦油中芳香烃衍生物和杂环化合物的主要组成分别为含氮芳烃和含氮杂环,且S/B值为1.5时,两者的产率均随气化温度的升高而降低。
  针对母体化合物或化学基团相同的有机物具有相似或相近应用领域的特性,通过依母体化合物和化学基团则可将焦油中的芳香烃、芳香烃衍生物和杂环化合物分类为芳香烃(茚类等)、含氮化合物(吡啶类等)、含氧化合物(酚类等)和含硫化合物,并探讨了气化温度和S/B值对污泥水蒸气气化焦油化学组成分布特征的影响变化规律。结果表明:焦油中芳香烃的化学组成包括菲类和萘类化合物等,其中S/B值1.1、1.5和1.9时菲类和萘类化合物的产率在850℃均达到最大值。含氮化合物以吲哚类化合物为主,且其产率在S/B值为1.5和1.9时均随气化温度的升高而呈降低的趋势;含氧化合物中主要为酚类化合物,其产率在750℃时随S/B值的升高而升高;含硫化合物主要为4,4'-双(四氢噻喃),且仅在850℃、S/B值为1.9气化条件下检出萘并[1,2-b]噻吩。
  气化焦油中芳香烃环数以二、三元环为主,且S/B值1.1时二、三元环芳香烃的产率均随气化温度的升高而升高。气化焦油中芳香烃的生成机理主要包括污泥自身含有的多环芳烃的排放、初级焦油裂解、Diels-Alder反应、C4路径、C3路径、脱氢加乙炔机理、脱氢环化机理、苯基加成/环化机理和甲基加成/环化机理。
  污泥气化焦油的TG-DTG-DSC热解结果表明:5种焦油的热解过程均可分为轻质有机物挥发、分解和重质、难分解有机物分解的两个阶段,其中5种焦油在第一阶段的反应级数均为3,第二阶段的热解活化能均在13~33kJ·mol-1之间。
[硕士论文] 毛彦高
化学工程与技术 武汉科技大学 2017(学位年度)
摘要:在全球低碳经济和温室效应的大背景下,钢铁企业如何实现节能减排是制约其发展的重要因素之一。此外,高炉生产对优质焦炭、矿石的需求与日益紧缺的资源之间的矛盾也越来越明显,如何提高高炉炉身的利用效率成为钢铁企业亟待解决的战略问题。目前,对于如何提高炉身利用率主要集中在提高含铁原料的还原性能,改善矿石层的高温特性,进而控制炉料分布,改善煤气流的分布和降低高炉热储备区温度,提高CO实际分压与平衡分压的差值,提高还原驱动力两个方面。热储备区温度是高炉内铁氧化物上部间接还原与下部直接还原的分界线。焦炭初始反应温度是指碳溶损反应开始温度,它是高炉内氧化铁直接还原和间接还原的分界温度,焦炭初始反应温度影响高炉内FeO-Fe还原平衡点,进而影响还原剂消耗量和煤气利用率,在一定程度上反映高炉内焦炭与气体的反应性能。因而,高炉热储备区温度与焦炭碳溶损初始反应温度关系密切。
  本文在系统总结国内外学者在该研究的基础之上,提出一种测定焦炭碳溶损初始反应温度的新方法:定义焦炭与CO2反应生成的CO浓度达到1%时的温度为焦炭碳溶损初始反应温度。进而从入炉煤性质、炼焦工艺条件和配入添加剂方面来研究对其影响,希望为高炉的节能减排、开发满足高炉要求的焦炭提供理论依据。研究结果表明:炼焦煤性质对焦炭初始反应温度影响显著,随着煤化度的提高,单种煤制得焦炭的初始反应温度逐步升高;配合煤制得焦炭的初始反应温度随着挥发分、催化指数的增加而降低,随着黏结指数的增加而升高;随着焖炉时间的延长而逐渐升高;堆积密度对初始反应温度没有明显影响;随着煤料细度的增加,初始反应温度先增加后降低,当细度为90%时,初始反应温度出现最大值;随着添加剂铁矿粉和消石灰添加量的增加,焦炭的初始反应温度均大幅度降低,且铁矿粉的催化作用大于消石灰。进一步研究初始反应温度与焦炭的反应性的关系,结果表明,对于各种焦炭,其碳溶损初始反应温度与焦炭反应性均呈负相关性,即随着反应性的增大,初始反应温度下降,但对不同的焦炭,下降的幅度相差巨大。在数值上,二者不能相互表征,只能实际测得。
[硕士论文] 刘毅
动力工程 浙江工业大学 2017(学位年度)
摘要:干熄焦工艺与历来采用的湿法熄焦工艺相比具有节约能源、水资源,保护环境,提升焦炭质量等优点。干熄焦余热锅炉是整套干熄焦工艺中重要的一个组成部分,也是一套节能环保设备。干熄焦余热锅炉锅筒液位是锅炉安全运行的关键因素,因此锅炉设备的自动调节总是要从锅筒液位自动调节开始。为新型节能设备干熄焦余热锅炉的锅筒液位控制研制一种结构简单、工作可靠、使用方便的锅炉液位自动调节系统具有重要的研究意义和应用价值。
  本文针对现有的串级三冲量液位自动调节系统存在的缺陷和局限性,提出了单冲量电感式液位自动调节系统的改造方案,通过建模和现场运行均表明其完全可以满足干熄焦余热锅炉的运行需求。本文的主要研究工作如下:
  (1)对现阶段常用的串级三冲量液位自动调节系统进行改造,研制一种基于PID系统的单冲量电感式液位自动调节系统。对改造进行可行性分析,制定改造方案,介绍了该单冲量电感式液位自动调节系统的工作原理、系统结构以及其成本低廉、安全可靠等优点。并重点阐述了电感式液位自动调节系统的核心部件:电感式液位自动调节器的工作原理、结构、运行传递函数和动态特征。
  (2)结合仿真软件KED对本文研究的电感式液位自动调节系统建模,模拟在不同工况下锅炉的运行情况,对运行数据进行分析,根据数据建立热平衡图来显示锅炉的稳定运行。并将电感式液位自动调节系统应用于某干熄焦余热锅炉的实际生产中,对该系统的投试运行结果进行分析,并与串级三冲量液位自动调节系统的运行数据进行对比。结果表明其完全可以满足该锅炉锅筒液位调节的质量要求,而且具有更好的通用性和经济性。
  本文中的干熄焦液位自动调节系统已经在实际生产中试用,采用本文所述的液位自动调节器,既保证对液位的连续调节,又避免参数整定等手续,而且成本低廉,安全可靠,因此有必要加强其研究和推广。
[硕士论文] 金纯祥
动力工程 内蒙古科技大学 2017(学位年度)
摘要:干熄焦技术是目前国内外冶金行业最先进的熄焦技术,干熄焦与湿熄焦相比在提高焦炭质量、改善环境、回收能源方面存在很大的优势,目前干熄焦作为冶金行业比较重要的节能和环保技术得到了广泛认可,在国内外得到了广泛应用。
  受干熄炉内部分耐火材料使用寿命的限制,必须定期对干熄炉进行停炉检修。通常干熄炉每隔1.5年左右检修一次,每次检修历时30天左右,这不仅浪费了大量的人力、物力、财力,同时给高炉生产带来不便。
  本论文总结了干熄炉的主要结构,概括了干熄炉系统的易损部位,对干熄炉内耐火材料损坏原因进行分析,对干熄炉内耐火材料的使用情况及研究进展进行介绍,总结了国内延长干熄炉斜道区使用寿命的相关方法。
  本论文结合包钢125t/h干熄焦装置的技术特点并对其历年检修进行统计分析,发现干熄炉斜道区牛腿的损坏是影响包钢干熄焦年修周期的主要因素,其次是一次除尘器内部耐火材料的损坏;对干熄炉内使用的耐火材料的理化性能进行试验测定,得出这部分耐火材料各项理化指标均达到设计要求;将氮化硅结合碳化硅砖这一新型耐火材料与传统碳化硅砖的理化性能进行对比分析,得出氮化硅结合碳化硅砖理化指标综合性能明显好于碳化硅砖;氮化硅结合碳化硅砖在包钢125t/h干熄焦装置年修过程中成功应用于斜道区牛腿部位,有效延长了牛腿的使用寿命;同时在包钢2号干熄焦装置年修过程中成功对干熄炉及一次除尘器关键部位进行改进,对检修过程遇到的实际问题予以解决,为延长其使用寿命提供保障;结合包钢2号干熄焦装置斜道区损坏形式对斜道区进行受力分析,得出牛腿砖损坏主要是其受剪应力及在升温降温过程中牛腿拱水平环向产生拉应力所致,同时给出相应解决方案;通过对干熄焦气体循坏系统关键部件的改进,有效延长了这些部件的使用寿命;通过优化干熄焦相关生产操作保障干熄焦系统稳定;最后,通过介绍在线和停炉两种方式对包钢干熄炉内部耐火材料进行检查,实现了包钢干熄焦装置的年修周期显著延长。这些,为有效延长干熄炉系统年修周期提供实践经验和理论依据。
[硕士论文] 聂宇航
控制科学与工程 内蒙古科技大学 2017(学位年度)
摘要:焦炭质量对高炉炼铁生产的技术经济指标和企业效益具有重要影响,而炼焦行业作为高耗能行业,要想在激烈的市场竞争中生存与发展,在焦炭质量得到保证的前提下,必须最大程度的降低成本,最大限度的提高产能。但目前大部分的炼焦生产仅实现了基础自动化,且在炼焦过程中产生的大量数据未被合理利用,其生产过程中的各项指标还存在很大可优化空间。
  本文以包钢6#焦炉为背景,根据焦炉炼焦工艺流程与操作要求,结合了炼焦生产过程中海量的历史数据,利用数据驱动的方法,从优化控制及节约能源角度,对焦炉火道温度的优化控制进行如下探索与研究:
  (1)根据焦炉炼焦历史数据,采用线性统计的方法,绘制了机侧火道温度与焦侧火道温度曲线图,分析了焦炉加热的现状;通过对焦炉煤气耗用量的分析,看出了该炼焦厂炼焦过程能源消耗的不稳定性,并分析了原因。由此得出结论:焦炉火道温度及其能耗都有极大可优化空间。
  (2)对炼焦过程中的海量数据进行了数据预处理,其中包括数据采集、异常值剔除、缺失值补足及相关性分析,得出与下一时刻机侧火道温度相关性高度显著的六个变量,为火道温度的预测打下了基础;分别用BP神经网络,回声状态网络(ESN)以及Elman网络对火道温度预测进行建模,并在MATLAB环境下进行了仿真,对三个网络的仿真预测结果,误差百分比及网络性能进行了对比,结果表明,Elman网络比其他两个网络预测精度高,误差小,可以更好地为生产实践提供指导,为焦炉的优化控制提供良好的基础。
  (3)分别设计了基于火道温度控制的启发式动态规划(HDP)及双启发式动态规划(DHP)控制模型。针对两种控制模型的特点分别搭建了模型网络、评价网络及执行网络,并在MATLAB环境下进行了仿真,结果表明,HDP控制方法及DHP都能够提高焦炉火道温度的稳定性,并且将各个量控制在一个合理的范围,验证了两种控制方法对于焦炉火道温度控制的有效性。将DHP控制结果与HDP控制方法进行比较,结果表明,DHP控制方法在火道温度控制中优于HDP控制方法,达到理论上对该过程进行优化控制的目的,为进一步的实时控制打下了基础。
[硕士论文] 张紫瑞
机械工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:太原某重工股份有限公司生产的6.25米捣固型焦炉成套设备是我国超大型焦炉成套装备。该装备的核心工作部件为推焦车,其功能是将红焦从炭化室推出。在实际推焦过程中,由于推焦杆经常会发生振动,甚至产生剧烈振动,这不仅会影响推焦设备的正常工作,而且会引起煤饼坍塌、炭化室底面砖面松动、炭化室与燃烧室串漏等严重危害。
  因此本文对推焦装置振动产生的机理进行了深入分析,结合试验和仿真分析了推焦装置产生振动的主要原因,并提出了相应的减振措施,对于指导推焦装置的设计,提升我国大型焦炉成套设备的技术水平具有重要的意义。本文主要的研究内容如下:
  (1)推焦装置爬行机理研究。通过分析推焦杆受力情况,建立了推焦杆运动学模型,完成了爬行理论分析,验证了齿轮啮合和摩擦是造成爬行的主要原因;通过解析方法完成了摩擦爬行机理分析,得到了产生爬行的条件,分析了推焦支撑装置振动产生的机理;在此基础上对推焦装置振动原因进行了综合分析,得到推焦装置振动是齿轮啮合、支撑力、摩擦力等各种因素耦合作用的结果。
  (2)基于试验的推焦装置振动原因分析。设计试验方案对现场装备工作情况进行数据提取,进而得到了推焦杆在推焦过程中振动频谱数据、推焦电流、推焦频率等数据;根据推焦电流、频率数据计算出了推焦速度、推焦阻力,为下一步的仿真提供了边界条件;通过对推焦现场获得的振动信号进行频谱分析,比较振动频谱图提取的特征频率与齿轮齿条啮合频率、推焦杆固有频率,进一步验证齿轮啮合、摩擦力是导致推焦杆振动的主要原因。
  (3)推焦装置动力学仿真模型的建立。首先通过三维建模软件UG对推焦头、滑靴、前后支辊、推焦杆、推焦支座进行了三维建模并完成精确装配;再对其各个模块做了一个详细的剖析,然后在考虑实际推焦振动的主要影响因素基础上对复杂原件进行适当的合并和简化,得到一个符合实际情况的动力学仿真模型。
  (4)基于仿真的推焦装置振动原因分析。以运动学模型为基础,添加利用试验计算出的边界条件,运用ADAMS软件进行了动力学仿真分析,对比仿真振动信号与实测振动信号,验证了模型的正确性;再利用推焦模型针对推焦振动的几个主要影响因素进行单因素以及双因素的耦合分析,最终得到:在刚性条件下,齿轮齿条啮合是推焦设备在推焦过程中振动的激发原因,推焦阻力是加剧振动的主要原因,摩擦力和速度变化也是加剧振动的重要因素。
  (5)总结推焦装置振动原因和减振措施。从齿轮啮合故障、齿轮损伤、不对中故障三个方面分析了齿轮齿条啮合对于推焦装置振动的影响;通过滑靴的结构、推焦杆变形、炭化室摩擦三个方面分析了摩擦自激励对于推焦装置振动的影响;从焦炭成熟度、煤饼坍塌两个方面分析了推焦阻力对于推焦装置振动的影响;最后分析了机械松动、制造安装误差、速度突变对于推焦装置振动的影响。并对以上振动原因提出相应的减振措施。
[硕士论文] 贺文晋
化学工艺 西安建筑科技大学 2017(学位年度)
摘要:以低变质粉煤为主要原料,沥青、重质油及焦煤等为粘结剂制备型焦,对低变质粉煤资源的分级提质与增值利用具有着重要的意义。本文采用陕北孙家岔地区的低变质烟煤,在粘结剂作用下利用冷压成型热解技术制备型焦,重点研究了氧化过程提高型焦强度的机理及热解过程的成焦机理。采用红外光谱(FT-IR)、热重分析(TG-DTG)、气相色谱质谱联用(GC-MS)及扫描电镜(SEM)等对热解产品型焦、焦油、煤气进行分析表征。
  研究表明,型煤的低温空气氧化处理可有效提高型焦的抗压强度,在氧化温度为200℃、氧化时间2.5h、空气流量200L/h的条件下,热解后型焦的抗压强度可提高66.7%。低温氧化处理后,粉煤氧化生成的羰基和羧基会进一步反应生成CO,随着氧气含量增加,CO再被氧化为CO2;粘结剂沥青中的芳烃逐渐减少,发生脱氢反应,进而缩聚为大分子的芳香类沥青质等;氧化后煤样中的沥青烯及前沥青烯含量明显增加,在热解过程中能够形成液态胶质物质,有利于煤粒之间的粘结,从而提高型焦的抗压强度。
  经氧化处理后的型煤在热解温度800℃,保温时间4h的条件下热解,型焦的抗压强度为11.8MPa。不同粘结剂配比时的型煤经氧化处理后,在热解温度1000℃、保温时间4h的条件下进行过热解,当低变质粉煤、沥青、重质油和焦煤添加量分别为60%、20%、10%和10%时,型焦的抗压强度最大可达到18MPa,CRI为29%,反应后强度为6.33MPa。热解过程中,沥青的加入有助于型焦强度的提高,同时热解焦油中质组分含量增加。粉煤在热解过程中会起到供氢作用,导致重质油发生轻质化,同时热解焦油中轻质组分发生加氢裂解,中质和重质组分含量升高。焦煤的加入有利于提高胶质体的含量,对型焦强度有所提升,但影响不如沥青显著。
[硕士论文] 王诗文
智能检测与控制系统 桂林电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着国民经济的高速发展,我国焦化产业也取得了跨越式发展,已成为名符其实的产焦大国。但由于我国炼焦技术相对落后,焦炭的优等率较低。炼焦生产过程是一个复杂的物理、化学反应过程,也是一个系统工程,具有严重非线性、大时滞、强耦合等特点。目前炼焦过程主要靠操作人员的经验进行判断和控制,很难对质量、产量、能耗等进行及时客观的评价,严重制约焦炭质量提高。焦炭的成熟度、均匀度、粒度等重要参数很难在线实时检测,因此也就很难对其进行闭环控制,成为制约控制焦炭质量的重要因素。本文利用焦炉上升管的荒煤气温度,采用智能算法,设计了智能“火落”检测系统,并把结果应用于焦炉立火道温度智能控制系统,达到提高焦炭质量、产量、降低成本、节约能源、减少污染的目的。本文主要完成了以下工作:
  (1)提出通过检测上升管荒煤气温度,采用三阶微分跟踪与多维泰勒网相结合的方法,检测焦炉“火落”时刻,间接判定焦饼成熟度。并根据焦饼成熟时刻,作为焦炉控制的依据,达到焦炉闭环控制的目的。实验测试结果表明该算法实时性好,准确率达到99.6%以上,提高了焦炭的质量。
  (2)根据焦炉立火道温度大延迟、大滞后特性。本文采用微分预估器补偿大滞后特性,采用双回路串级控制,副回路采用PID控制算法控制煤气流量,主回路采用模糊PID控制算法实现焦炉立火道温度控制。实验结果表明:采用模糊 PID控制器比普通PID控制器自适应能力、抗干扰能力更强,更适合焦炉立火道温度控制,控制效果良好。
  (3)基于组态王平台设计并实现了数据采集系统、智能“火落”判断系统、数据库管理系统以及人机交互界面,系统操作方便,界面友好。
  本文完成了焦炉智能“火落”检测和焦炉立火道温度控制系统的研究和设计,经测试验证了算法的有效性和准确性,达到提高焦炭质量、产量、降低成本、节约能源、减少污染的目的。
[博士论文] 牛犇
化学工艺 大连理工大学 2017(学位年度)
摘要:煤直接液化是将煤转化为液体燃料的洁净煤技术。提高煤直接液化的经济性是其工业化运行的关键,其中降低氢耗是降低煤直接液化成本的措施之一。在煤直接液化过程中,氢主要来源于溶剂和氢气。因此,认识溶剂和氢气中的氢传递到煤中的过程,即氢传递机理十分必要。本论文以阐明溶剂的作用及氢传递机理为出发点,首先研究了二元混合溶剂时的煤直接液化的反应特性;其次探索了煤直接液化升温阶段溶剂和神华纳米铁基催化剂的作用;最后利用同位素示踪技术进一步认识煤直接液化过程中的氢传递机理。论文的主要研究内容和结果如下:
  (1)选择非供氢溶剂十氢萘、萘、1-甲基萘、芴、蒽、菲、芘和荧蒽,分别与供氢溶剂四氢萘混合作为液化溶剂,研究了这些非供氢溶剂添加到四氢萘中后对煤直接液化过程中煤转化率和产品收率的影响。研究结果表明,未加催化剂时,无论是在氮气还是氢气气氛下,菲、芘和荧蒽分别与四氢萘混合作为液化溶剂时的转化率和油收率均高于四氢萘单独作为液化溶剂时的转化率和油收率,反映出未加催化剂时,菲、芘或荧蒽添加到四氢萘中后对煤液化有促进作用。这种促进作用归因于菲、芘和荧蒽比四氢萘能更好地溶解和分散补连塔煤,而且它们可分别与四氢萘或氢气生成比四氢萘具有更强供氢能力的9,10-二氢菲、4,5-二氢芘和1,2,3,10b-四氢荧蒽。在添加神华纳米铁基催化剂后,氮气气氛下添加菲、芘或荧蒽到四氢萘中可以提高煤液化转化率和油收率;而氢气气氛下各种混合溶剂时的煤液化转化率和油收率基本相同。
  (2)以四氢萘、菲-四氢萘、芘-四氢萘、荧蒽-四氢萘和十氢萘-四氢萘作为液化溶剂,研究溶剂和神华纳米铁基催化剂在煤直接液化升温阶段的作用。结果表明,溶剂在煤直接液化升温阶段的主要作用是提供活性氢,但在活性氢足够的前提下,提高溶剂的溶煤能力可以提高煤液化转化率。神华纳米铁基催化剂在煤直接液化升温阶段的主要作用是通过活化氢气促进煤液化反应所需活性氢的生成。
  (3)以D2和1,2,3,4-d4-四氢萘为示踪剂研究煤直接液化过程的氢传递机理。研究发现,在煤直接液化中,α-四氢萘自由基是与煤发生氢传递和交换的重要中间体。前沥青烯和沥青烯(PAA)自由基夺取四氢萘中氢的速率大于其夺取氢气中氢的速率。四氢萘和氢气中的氢原子可以稳定不同类型的残渣自由基。氢气和四氢萘中的氢,都是首先进入到PAA的芳香侧链的β碳及更远支链碳上,而不是芳香碳和芳香侧链的α碳上。神华纳米铁基催化剂促进了油的加氢和加氢裂化反应以及PAA的加氢裂化反应。在煤直接液化反应中存在动力学氘同位素效应,表明煤直接液化反应过程是一个自由基反应过程;但同时也存在亲电芳香环取代反应,表明煤直接液化反应中同时可能存在离子型反应。
  (4)综合同位素示踪和混合溶剂下的煤液化研究结果可知,煤直接液化氢传递途径与反应过程和催化剂密切相关。在煤直接液化中,氢气可以直接与煤反应;添加神华纳米铁基催化剂后,供氢溶剂会抑制氢气的传递和煤到油的转化。煤直接液化升温阶段,不存在四氢萘的脱氢和再加氢循环,未加催化剂时,氢耗中约80%的氢来自于溶剂;添加神华纳米铁基催化剂后,氢耗中约50%的氢来自于溶剂。反应时间为60 min的煤直接液化反应,未加催化剂时,存在四氢萘的脱氢和再加氢循环,但不是主要的氢传递途径,氢耗中约65%的氢来自于溶剂;添加神华纳米铁基催化剂后,几乎不存在四氢萘的脱氢和再加氢循环,氢耗中约65%的氢来自于氢气。
[硕士论文] 李敏
机械工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:炉口烟尘是焦炉拦焦过程中的主要污染源,集气罩是炉口除尘系统的核心部件,目前焦炉炉口集气罩的设计研究主要是根据以往的工程经验,缺乏理论分析和模拟研究。为了减少焦炉烟尘污染,提高炉口除尘系统的集尘效率,本文以山东某焦化厂的捣固焦炉为例,对拦焦期间炉口烟尘扩散进行了理论分析和实验验证,并且对炉口除尘系统的前端集气罩结构参数进行了仿真分析和模拟研究。
  首先,对捣固焦炉拦焦工艺和拦焦过程中的除尘技术进行了分析,确定了炉口烟尘是目前拦焦过程中的主要污染源,然后对炉口除尘系统的主要设备部件:集气罩、矩形风管和引导风机进行了分析比较,并通过 UG软件建立实体模型。
  通过对炉口烟尘颗粒物的采样分析,确定了烟气中主要元素和污染空气的化合物,并分析了烟气中所携带的颗粒粒径,确定了较小颗粒的扩散几乎完全随气流而运动。然后通过研究各种扩散理论,确定了以高斯扩散模型为基础进行研究,由于焦炉拦焦过程中炉口烟气的扩散属于近距离污染问题,而且污染源温度较高,因此将炉口烟气的扩散确定为高温浮射流。以点源浮力羽流为模型理论分析了烟气扩散中轴心线上的温度变化,并利用ThermaCAMS65红外热像仪对炉口烟气扩散过程进行了拍摄。根据扩散热像图轴心温度采样分析随着距离的变化情况,在采样的距离范围内,变化情况与理论分析基本拟合,从而验证了模型选用的正确,为下一步研究提供了理论支持。
  通过炉口烟气扩散的分析,在进入集气罩之前,热源是扩散的主要动力,而要使烟气进入集气罩内,罩内所形成的负压区域有着重要影响。利用FLUENT软件模拟集气罩内部流场,对模型进行了简化,选择了合适的湍流模型,对计算区域进行网格划分,并确定了合理的边界条件。分析了集气罩的结构参数,比较了矩形风管数量不同,开口面倾斜角度不同和矩形风管位置不同三种情况下,集气罩内部的负压区域变化,以及轴心线上各点的压力。分析结果表明,安置两个矩形风管,开口面倾斜角度在5°左右,或者将矩形风管安置在两侧时,集气罩内所形成的负压区域较好。由于环境空间有限,矩形风管安置在两侧不可取。
  通过对集气罩的气相流场分析,改进集气罩结构参数之后,利用FLUENT中的离散模型,对拦焦过程中炉口烟尘进行了气固两相模拟研究。并从现场地面除尘站和炉口附近的烟尘颗粒物进行了采样,分析了颗粒物的粒径大小和颗粒的表面形态,从而确定了模拟仿真颗粒物的参数设置。根据周围环境建立计算区域,按实际情况,以50μm、100μm、150μm和200μm为四种颗粒粒径代表炉口烟尘颗粒分布,进行了模拟仿真和比较分析。研究表明,较小颗粒随气相速度场运动性更好,在集气罩内运动时间较短,而较大颗粒更容易受重力影响而沉降,若进入集气罩内运动时间较长,容易堆积。
[硕士论文] 米琴
化学工程与技术 中北大学 2017(学位年度)
摘要:长链α-烯烃是重要的化工原料,广泛应用于表面活性剂、油田化学品、烯烃共聚体、增塑醇、润滑油等领域。费托(F-T)合成油中含有丰富的长链α-烯烃,从F-T合成油分离出高纯度的长链α-烯烃,不仅可以获得具有高附加值的长链α-烯烃,还可以提升煤基F-T合成油的经济效益。F-T合成油的分离是一项艰巨的工作,采用低温冷冻法、精馏法、萃取法、吸附法进行了分离实验探究,确定了以减压精馏和络合吸附结合的方法分离长链α-烯烃/烷烃。
  本论文采用填料塔减压间歇精馏的方式实现F-T合成油的初步切割分离,考察了真空度、回流比对馏分组成的影响,确定了各同碳组分的馏出温度区间。设计构造并通过等体积浸渍法制备出AgNO3/MCM-41/NiFe2O4磁性络合吸附剂,样品采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、红外线光谱分析(FT-IR)和振动样品磁强计(VSM)等手段进行表征,结果表明磁性吸附剂中NiFe2O4呈尖晶石结构,AgNO3负载量为0.2gAgNO3/g磁性载体时,可较好分散于MCM-41六方孔道内,其比表面积为717.89m2/g,孔径为2.94nm。
  利用磁性吸附剂对切割C11α-烯烃/C11烷烃混合物进行液相络合吸附分离研究,实验表明AgNO3/MCM-41/NiFe2O4对长链α-烯烃分子具有选择性吸附功能,在100min内达到吸附平衡,单级平衡吸附量为2.14g/g。考察了烯烃初始浓度和吸附温度对吸附量的影响,确定了操作温度为20℃,烯烃初始浓度大于60%时,达到饱和吸附量。通过真空加热解络实现吸附剂再生,200℃、0.08MPa下完全再生仅需3h。探索了吸附剂重复使用对吸附选择性、磁回收率和吸附量的影响,重复使用10次后,吸附剂可保持较高的回收率(98.9%),烯烃吸附选择性和吸附量略有降低(1.93g/g),但仍能实现对烯烃的选择性吸附。
[硕士论文] 付艺丽
材料化学 山西大学 2017(学位年度)
摘要:煤炭是目前地球上储量最丰富、最廉价的化石燃料,约占世界一次能源的30%,燃煤发电约占全球发电量的40%。传统燃煤发电技术存在能量转换效率低,二氧化碳和其他污染物排放量大的严重缺陷,加之化石能源的有限性,因此,对煤炭的高效洁净利用是亟待解决的重大课题。燃料电池是新一代高效、清洁的发电技术,对解决我国能源匮乏和环境污染问题具有重大意义。
  固体氧化物燃料电池(SOFCs)是一种不经过燃烧直接将燃料的化学能转变为电能的发电装置。燃料电池的燃料不经历燃烧,污染物排放量低,对环境友好;无运动组件,工作安静,噪音低。固体氧化物燃料电池最显著的特点是其燃料的多样性,可以使用如氢气、天然气、甲醇、汽油以及固体碳等燃料,其中碳燃料具有能量密度大、安全性高、易运输与储藏的优点,而且,单一尾气二氧化碳易于捕集和减排。因此,直接碳固体氧化物燃料电池(direct carbon solid oxide fuel cells, DC-SOFC)引起越来越多研究者的关注。
  煤焦是煤炭高温热解得到的一种热值很高的固体产物,是适合用于直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的一种碳燃料。煤焦主要由固定碳、灰分、水分、挥发分等组成。研究表明,部分灰分对煤焦的逆Boudouard反应起抑制作用,而通过酸法活化可以除去这些抑制成分。因此本论文采用非含氧酸HF、HCl和及其混酸(HF+HCl)化学脱灰活化煤焦的方法,研究煤焦灰分对固体氧化物燃料电池电化学性能的影响。研究发现,HF+HCl活化后煤焦里抑制逆Boudouard反应的硅、铝氧化物的含量大大降低,逆Boudouard反应温度从845℃降低到了799℃;电池峰值功率密度从67.4 mW cm-2增加到110.2 mW cm-2;燃料活化煤焦的利用率是原煤焦的1.2倍。
  逆Boudouard反应是制约直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)电化学性能的关键反应,而催化剂的引入能有效提高逆Boudouard反应速率。钢渣是一种工业废渣,其堆放会占用大量的土地资源,造成水体和空气污染。对钢渣进行回收利用不仅可以保护环境,还能充分利用自然资源,提高钢渣利用率。
  本论文研究了经过酸溶碱沉煅烧处理的钢渣对逆Boudouard反应的催化效应。经过实验处理的钢渣矿物相分解,得到了含Fe、Ca、Mg等元素的氧化物,这些氧化物有显著的逆Boudouard反应催化作用。结果表明,酸活化钢渣催化剂使煤焦的逆Boudouard的反应的起始温度降低了240℃,在800℃时的CO生成速率提高了4倍;在电化学性能上,酸活化钢渣催化剂使电池在850℃时的峰值功率密度从67.4 mW cm-2增加到了193.6 mW cm-2,燃料利用率从41.48%增加到79.68%。
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