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[硕士论文] 党晶晶
农药学 河北农业大学 2018(学位年度)
摘要:本实验室从生产烟嘧磺隆农药厂的废水处理池采集污水,分离并鉴定出一株高效降解烟嘧磺隆的枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)YB1菌株,同时对该菌株降解烟嘧磺隆的条件进行了最适降解条件的筛选,之后通过DEAE-Sepharose Fast Flow阴离子交换柱进行分离,Native-PAGE和SDS-PAGE的方法从YB1菌株的胞外酶中分离得到了三种降解酶,分别为锰结合ABC转运蛋白、植物过氧化氢酶1和乙偶姻脱氢酶E1。本研究在此基础上,通过原核表达的方法,成功获得了三种胞外酶的可溶性酶液,利用水解圈试验和高效液相色谱仪验证三种降解酶对烟嘧磺隆的降解活性后,将降解产物进行提取,采用液质联用技术测定了YB1菌株和三种降解酶对烟嘧磺隆的降解产物,同时初步确定了YB1菌株和三种降解酶对烟嘧磺隆的降解途径,得到了两种主要降解产物分别是4,6-二羟基嘧啶和2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶。通过对两种主要降解产物进行毒性测定3种水生生物、蚯蚓以及6种非靶标植物,明确了两种降解产物对3种水生生物、蚯蚓以及6种非靶标植物的毒性等级均为“低毒”。其具体结果如下:
  1.本研究成功在大肠杆菌中表达了三种基因编码的烟嘧磺隆降解酶。采用常规分子生物学手段对三种降解酶进行原核表达和蛋白纯化,三种降解酶均得到了较高纯度的蛋白,其中这三种降解酶分别为锰结合ABC转运蛋白、植物过氧化氢酶1和乙偶姻脱氢酶E1。采用平板水解圈的方法测定锰结合ABC转运蛋白、植物过氧化氢酶1和乙偶姻脱氢酶E1对烟嘧磺隆的降解效果,结果表明,这三种降解酶均可以不同程度地降解烟嘧磺隆,其中植物过氧化氢酶1的降解效果最好,3h时对初始浓度为1000mg/L的烟嘧磺隆降解率达76.70%;其次是乙偶姻脱氢酶E1,降解率为57.11%;最后是锰结合ABC转运蛋白的降解率为40.25%。
  2.本研究通过对YB1菌株和锰结合ABC转运蛋白、植物过氧化氢酶1和乙偶姻脱氢酶E1蛋白降解烟嘧磺隆的降解产物测定,经分析,发现三种降解酶与YB1菌株对烟嘧磺隆的降解产物完全一致。通过液质联用仪测定在正离子模式下质荷比为156m/z、230m/z和274m/z的三个片段分别为2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶、2-氨基磺酰基-N,N-二甲基烟酰胺和((4-(二甲基氨基甲酰基)吡啶-2-基)磺酰基)氨基甲酸,此三种降解产物的产生归结于烟嘧磺隆磺酰脲桥中C-N键的断裂。而片段304m/z的产生则是源于吡啶环的开环和磺酰脲桥的断裂,为1-(4,6-二甲氧基-嘧啶-2-基)-3-(2-甲基亚氨基甲烷磺酰基-乙酰基)-脲,而质荷比为111m/z的片段为4,6-二羟基嘧啶,则是由2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶进一步降解形成。
  3.测定了烟嘧磺隆和两种主要降解产物对斑马鱼、大型溞和斜生栅列藻3种水生生物的毒性。毒性测定结果显示烟嘧磺隆对斑马鱼96h的LC50为16.949mg a.i./L,2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对斑马鱼96h的LC50>100.00mg a.i./L,根据化学农药环境安全评价试验准则显示:烟嘧磺隆、2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对斑马鱼的急性毒性等级均为“低毒”;烟嘧磺隆、2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对斜生栅列藻72h的ErC50分别为8.070mg a.i./L、142.657mga.i./L、14.068mg a.i./L,根据化学农药环境安全评价试验准则显示:烟嘧磺隆、2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对斜生栅列藻的毒性等级均为“低毒”;烟嘧磺隆、2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶对大型溞48h的EC50分别为9.190mg a.i./L、51.954mga.i./L,4,6-二羟基嘧啶对大型溞48h的EC50>100.00mg a.i./L,根据化学农药环境安全评价试验准则显示:烟嘧磺隆对大型溞的急性活动抑制毒性等级为“中毒”,2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对大型溞的急性活动抑制毒性等级均为“低毒”。综合评价:两种主要降解产物对3种水生生物的急性毒性均低于烟嘧磺隆对3种水生生物的急性毒性。
  4.通过对烟嘧磺隆和两种主要降解产物对陆生生物蚯蚓的急性活动抑制毒性分析,得到烟嘧磺隆和两种主要降解产物对赤子爱胜蚯蚓(Eisenia foetida)14d的LC50>100.00mg a.i./L,根据化学农药环境安全评价试验准则评价,烟嘧磺隆和两种主要降解产物对蚯蚓的急性活动抑制毒性等级均为“低毒”。
  5.通过生物量分析,烟嘧磺隆和两种主要降解产物对6种非靶标植物的影响,烟嘧磺隆对6种非靶标植物的敏感性最高,其中烟嘧磺隆对小麦14d的半效应浓度为0.086mg a.i./kg干土,对莴苣的敏感性最差,14d的半效应浓度为0.644mg a.i./kg干土,烟嘧磺隆对这6种非靶标植物的敏感性高低分别为小麦,白菜,黄瓜,油菜,萝卜,莴苣;2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶对6种非靶标植物的敏感性次之,其中2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶对白菜的最敏感,14d的半效应浓度为45.111mg a.i./kg干土,对小麦的敏感性最差,14d的半效应浓度为171.516mg a.i./kg干土,2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶对6种非靶标植物的敏感性高低分别为白菜,油菜,黄瓜,莴苣,萝卜,小麦;4,6-二羟基嘧啶对6种非靶标植物的敏感性最差,14d的半效应浓度均大于100.00mga.i./kg干土。综上所述,根据化学农药环境安全评价试验准则评价,其毒性结果为烟嘧磺隆对黄瓜、白菜、莴苣、萝卜、油菜的毒性等级为“中毒”,对小麦的毒性等级为“高毒”。2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶和4,6-二羟基嘧啶对小麦、黄瓜、白菜、莴苣、萝卜、油菜的毒性等级均为“低毒”。所以烟嘧磺隆和两种降解产物对6种非靶标植物的敏感性高低分别为烟嘧磺隆,2-氨基-4,6-二甲氧基嘧啶,4,6-二羟基嘧啶。
[硕士论文] 丁国栋
机械工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:炼化污水预处理工艺流程中,“隔油+气浮”等常规单元处理技术难以满足实际需求,新兴气旋浮技术因其具有结构紧凑、油水分离效率高等优点,而在气浮净水领域得到迅速发展。本论文运用设计计算、CFD数值模拟等研究手段,在国内外率先设计了处理量为100m3/h的炼化污水处理用工业级气旋浮高效除油装置并进行了现场试验,同时针对大处理量气旋浮装置中微气泡发生器体积庞大的不足,进行了新型高效管式微气泡发生技术的专项攻关,创新性设计了一种轴向旋流式微气泡发生器并对其进行了室内实验研究。
  BIPTCFU-100型气旋浮高效除油装置由气旋浮罐、微气泡发生器、三相分离罐、单螺杆泵、全自动自清洗过滤器等设备组成。通过初步结构设计和基于CFD数值模拟的关键结构优选等手段,确定气旋浮罐和三相分离罐的结构尺寸。现场试验结果表明,气旋浮装置除油效果显著,在进水流量为77m3/h时的最高除油效率为90.33%。
  为进一步实现气旋浮除油装置的紧凑化,论文研究开发了轴向旋流式微气泡发生器。轴向旋流式微气泡发生器主要由环形注气机构和气泡破碎机构等组成,全因素实验测得微气泡的平均粒径介于69.326μm~129.001μm之间,并受水流流量和注气比的影响较为显著。在室内气旋浮除油实验中,轴向旋流式微气泡发生器的体积约为微孔注气式微气泡发生器的1/26,但相同工况下的除油效率基本一致,直接证明了轴向旋流式微气泡发生器的先进性,达到预期设计目标。
[硕士论文] 嵇斌
建筑与土木工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:精细化工废水具有有机污染物浓度高、成分复杂、毒性大,对环境和人体健康的危害性高等特征,同时由于其中有机污染物来源多为人工合成,不易为微生物所识别降解,造成了废水B/C值极低,无法直接采用生化降解处理工艺。采用适宜的物化预处理,是保证精细化工废水生化处理效果的关键。
  甘肃省某精细化工企业主要生产阿糖腺苷、抗氧剂UV-2908、UV-612等精细化工产品,生产废水具有强酸性、高有机污染物浓度、极高硫酸盐浓度且生物可降解性差等特点。本研究选择国内外目前最经济实用的铁碳微电解、Fenton试剂、水解酸化处理工艺,开展了对该废水预处理工艺及处理效果的研究。通过单因素影响实验及响应面法优化实验确定了铁碳微电解及Fenton氧化预处理工艺的最佳反应条件,并考察反应动力学;考察了铁炭微电解-Fenton氧化协同处理工艺的优势,通过单因素试验优化出最佳工艺参数。在此基础上,运用紫外光谱(UV)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等检测分析方法探究了协同工艺去除污染物机制;通过水解酸化污泥驯化试验和强化水解酸化试验,考察强化水解酸化工艺影响因素及其最佳操作参数;对经铁碳微电解-Fenton氧化-水解酸化组合工艺预处理后的废水,通过SBBR反应器验证了好氧生化的可行性。最终针对该废水特征提出了一套“铁碳微电解-Fenton氧化-强化水解酸化”预处理组合工艺。研究得到以下结论:
  (1)采用铁碳微电解工艺对高浓度难降解精细化工废水开展了预处理研究,结果表明铁碳微电解工艺可在不调节废水pH条件下有效去除废水中有机物,经响应面法优化后,在海绵铁投加量为31.68g/L,铁碳质量比为0.9,反应时间为122min时,铁碳微电解可取得30.40%的CODCr去除率;铁碳微电解预处理中表观反应动力学遵循二级反应动力学,拟合方程为Y=28355.2638/(1+0.0038*t),相关系数R2=0.9579;铁碳微电解有效降低了废水污染物浓度,提高了废水可生化性。
  (2)采用Fenton氧化工艺对废水开展了预处理研究,通过响应面优化分析法对Fenton氧化技术对高浓度难降解精细化工废水的工况条件进行了优化,其最佳因素组合为:初始pH为4.04、H2O2投加量为7.73mL/L、n(H2O2)∶n(Fe2+)为11.69∶1、反应时间为88min、H2O2投加次数4次,此时废水CODCr去除率可达30.04%; Fenton氧化预处理该废水的表观反应动力学遵循三级反应动力学,拟合方程为Y=33474.1591/(1+0.01267t)05,相关系数R2=0.9973。
  (3)采取了铁炭微电解-Fenton氧化协同工艺预处理技术,在铁碳微电解体系反应90min时能够提供高浓度Fe2+(Fe2+=1184.02mg/L)和适宜的pH(pH=3.94),具备与Fenton氧化协同处理的实验条件。单因素影响实验结果表明,协同工艺在最佳操作条件:铁碳微电解90min反应后出水中一次性投加H2O2溶液6mL/L,Fenton氧化反应时间为90min下,协同工艺可取得(51.50±1.28)%的废水CODCr去除率。同时,废水B/C值由0.074提升至0.197,显著提高了废水可生化性。协同工艺较单一工艺提高了原材料利用率,降低了废水处理成本。
  (4)运用紫外光谱(UV)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等检测分析方法对协同工艺去除污染物途径进行了探讨。对铁碳微电解工艺不同体系中水样的UV和FTIR进行分析,分析表明废水中难降解有机物得到有效降解,铁碳微电解预处理工艺是多种物化处理过程的协同作用。协同工艺预处理前后废水的UV和FTIR分析结果表明,在协同工艺降解废水过程中废水中双键类不饱和及环状芳香烃有机物等难降解有机物在铁碳微电解和Fenton氧化体系中均得到有效降解,Fenton反应体系中·OH等强化氧化物可将铁碳微电解反应产生的中间产物进一步氧化分解,但出水中仍含有芳香类化合物。
  (5)采用强化水解酸化工艺对铁炭微电解-Fenton氧化协同工艺出水开展处理研究。研究结果表明,在载体填充比为30%、HRT为12h、温度为20℃下,强化水解酸化反应器连续运行时CODCr平均去除率为15.47%,SO42-平均去除率为39.06%,在进水B/C值低于0.2时,强化水解酸化反应器出水B/C值均能提高至0.3以上。
  (6)废水经铁碳微电解-Fenton氧化-强化水解酸化组合工艺预处理后,废水CODCr去除率可达61.12%,废水B/C值由0.074提升至0.33,为后续主体生化反应提供良好条件。后续好氧生化探究试验结果表明,在好氧SBBR生化反应器进水水质为预处理后出水与生活污水1∶1混合时,经过96h的好氧生化处理后,出水CODCr可达到《污水排入城镇下水道水质标准》(CJ343-2010)中“B等级”指标。
[硕士论文] 谢慧娜
环境工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:腈纶废水主要成分包含腈类、苯酚、N,N-二甲基乙酰胺、烷烃、丙烯酸甲酯、芳烃、硫醇、甲基烯丙基磺酸钠等,污染物浓度高、成分复杂,是公认的难处理有机废水之一。在十一五国家水体污染控制重大专项项目“腈纶废水生化处理技术开发和工程示范”及十二五国家水体污染控制重大专项项目“腈纶废水有机物与氨氮强化去除的生物处理技术及设备”的长期研究中发现,载体对腈纶废水生化处理有较好的促进作用,为了深刻揭示不同载体对腈纶废水生化处理产生的影响,本文以吉林奇峰化纤污水处理厂传统活性污泥法曝气池、折流板式微生物固定化生化池及投加不同载体的SBBR实验装置为对象,采用Illumina MiSeq高通量测序手段,分析了不同反应器处理腈纶废水过程中微生物群落结构特征及其变化,探究不同载体对腈纶废水生化处理过程中微生物群落结构影响。为腈纶废水的处理提供技术参考,也为实际工程改造提供了技术支持,同时为同类研究提供参考。
  (1)从传统活性污泥曝气池取样点L1处到取样点L4处,整体微生物群落结构多样性变化不大;其中,L2处微生物丰富度和多样性最高,L3处最低。在门水平上,Proteobacterta、Planctomycetes、Bacteroidetes、Thermi为传统活性污泥曝气池中主要优势菌。在属水平上,Meiothermus、Paracoccus、Diaphorobacter、Nitrosomonas、Rhodobacter、Thauera为曝气池中主要的有机物和氨氮降解菌,其中Meiothermus在四组样品中相对丰度都在18%以上,可能对腈纶废水中有机物的降解起着重要作用。
  (2)在折流板式微生物固定化生化池各隔室样品中,第四隔室微生物群落丰富度和多样性最高,第一隔室最低。在门水平上,折流板式微生物固定化生化池主要优势菌由Proteobacteria、Bacteroidetes、Chloroflexi、planctomycetes、Thermi、Chlorobi、Acidobacteria构成。在属水平上,第四、五隔室中菌群结构趋于稳定,主要优势菌有Rhodanobacter, Diaphorobacter、Nostocoida、Mucilaginibacter、Candidatus brocadia、Aridibacter、Gemmata、Aquicella; Aridibacter在第二至第五隔室中相对丰度都在5%以上,Aridibacter应该对腈纶废水中聚合有机物有特殊降解能力。
  (3)折流板式微生物固定化生化池微生物菌落丰富度和多样性都较传统活性污泥曝气池高。在门水平上,Acidobacteria、Chloroflex为微生物固定化生化池中新的优势菌。在属水平上,Aridibacter、Nostocoida、Mucilaginibacter、Rhodanobacter、Thermomonas、Gemmata、Chitinophaga、 Desulforhabdus、Aquicella、Nitrosospira、Bosea等为微生物固定化生化池中大量积累或新出现的细菌,这些菌大都与有机物降解和脱氮有关,可见有机多孔载体的投加能够提高微生物群落多样性。有机多孔载体对脱氮菌总的相对丰度影响不大,但能够明显提高脱氮菌群落结构多样性。
  (4)在投加不同载体的SBBR反应器中,投加有机多孔载体的反应器微生物群落丰富度最高;投加“有机多孔载体+海绵铁”的反应器微生物群落均匀度较高,使得其多样性升高。在门水平上,Proteobacteria和Planctomycetes总的相对丰度都在50%以上,是腈纶废水中有机物生物降解的主要贡献者。在属水平上,投加“有机多孔载体+海绵铁”的S4反应器具有更优越的微生物群落结构,主要优势菌为Gemmata、Planctomyces、Aridibacter, Fluviicola、Phycisphaera,其中Gemmata和Planctomyces在S4反应器中总的相对丰度达24%,S4反应器对腈纶废水良好的处理效果与其代谢生长密不可分。
  (5)载体的投加可明显提高各SBBR反应器中脱氮菌相对丰度,但不同的载体对脱氮菌群落结构的影响不同;有机多孔载体和“有机多孔载体+海绵铁”复合载体都能促进脱氮菌生长,相对丰度大幅增加,且复合载体对脱氮功能菌的选择性更强。
[硕士论文] 倪丹
环境科学 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:膜分离是以化学位差或外界能量为推动力对混合物进行分离、分级、提纯和富集,利用膜具有的选择透过性对混合溶液中各组分进行分离的技术。膜分离技术具有分离效率高、洁净、无污染、无相变、操作简便等特点,近年来得到了飞速发展,被广泛而有效地应用于纯水制备、海水淡化、给水排水处理等环保领域。
  膜产业的发展过程中,一直制约着膜分离技术发展及应用的原因其中之一就是有机膜的抗污染性能,在膜分离过程中,有机物很容易堵塞膜孔道,附着在膜表面形成滤饼层,极大地影响有机膜的通量,降低有机膜的使用寿命。因此如何缓解膜污染是膜分离领域的一个至关重要的研究方向。目前,针对膜污染问题,常用的是物理、化学清洗的方法,但该过程会极大地增加成本,降低分离效率。电催化是环境友好型的催化氧化技术,可将有机物分解为小分子有机物或者直接降解为水和二氧化碳。本文将膜分离与电催化氧化技术结合,以期在膜分离过程中缓解膜污染,提高膜使用寿命。
  本文以碳布为支撑体,通过添加两种不同的电催化剂制备出两种不同的聚醚砜超滤膜,并以其为基膜,壳聚糖为水相单体,均苯三甲酰氯(TMC)为有机相单体,通过界面聚合法在基膜表面形成超薄功能层,制备了电催化介孔滤膜。
  电催化介孔滤膜是以聚醚砜作为高分子聚合物,N-N二甲基乙酰胺作为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮作为添加剂,制备铸膜液,在铸膜液中加入导电聚合物以及电催化剂,用相转化法制备出聚醚砜电催化纳滤膜。再通过界面聚合法以壳聚糖为水相单体,均苯三甲酰氯(TMC)为有机相单体,在基膜表面形成超薄功能层,制备电催化介孔滤膜。选择了Co-N-C以及Pt/CNTs这两种不同的催化剂,制备出两种不同的电催化介孔滤膜。用EDX、SEM、XRD、XPS和CV等表征方法进行表征分析,结果表明,Pt/CNTs电催化介孔滤膜中含有聚苯胺、Sb-SnO2和Pt/CNTs,Co-N-C电催化介孔滤膜中含有聚苯胺、Sb-SnO2和Co-N-C,其表面均匀、光滑、平整,截面出现分布均匀的指状孔,项层形成超薄致密的功能层。平均孔径小于2nm。
  以直接红31染料模拟高盐有机废水,把其作为目标研究对象,研究了影响膜分离过程的多个参数。结果表明对于Pt/CNTs电催化介孔滤膜,当跨膜压差为0.3MPa、电压为8.0V、盐含量为8%、染料初始浓度为20mg·L-1、溶液pH为6时,直接红31高盐染料废水分离效果较好。对于Co-N-C电催化介孔滤膜,当跨膜压差为0.4MPa、电压为8.0V、盐含量为8%、染料初始浓度为20mg·L-1、溶液pH为6时,直接红31高盐染料废水分离效果较好。与单独膜分离过程相比,电催化介孔滤膜通量有所提高,电催化过程极大地降解了堵塞在膜表面和膜孔内的大分子有机物质,很大程度上缓解了膜污染。在这样的实验条件下,所得到的渗透液无色透明,直接红31的截留率超过了98%,NaCl几乎没有截留,截留率不到1%,基本实现了有机物和盐的分离。
[硕士论文] 丁文文
环境工程 四川农业大学 2018(学位年度)
摘要:电镀行业是全球三大污染工业之一。电镀废水中污染物成分复杂,其中电镀刻蚀母液尤为显著,这类废水的显著特征是重金属浓度高、水中含有微小不溶性重金属离子、而且部分重金属离子会与废水中的EDTA(乙二胺四乙酸)、CN-(氰根离子)、NH4+(铵根离子)发生络合作用形成稳定络合物,加大了电镀废水中离子的处理难度。
  本文简要介绍了电镀含镍重金属废水的处理现状、论述了各种镍废水的处理方法,以某电镀厂的刻蚀母液做为研究对象,采用预沉淀联合芬顿/类芬顿与混凝沉淀技术处理电镀废水中的Ni(Ⅱ)进行了实验研究,取得了以下研究成果。
  针对含镍浓度为2220~2260mg/L的工厂实际电镀废水作为实验对象进行处理,第一步预沉淀的反应pH为10,静沉时间为30min时镍离子的出水浓度可以达到15mg/L左右,对于芬顿反应最佳组合条件为过氧化氢添加量为3mL/L、反应pH为6,破络时间为60min,Fe2+/H2O2摩尔比为0.15、对于类芬顿反应最佳组合条件为过氧化氢添加量为2.5mL/L、Fe3+/H2O2摩尔比为0.1、破络反应pH为6.5、破络时间为60min时,混凝沉淀最佳的组合水力条件为:快速搅拌的转速为200r/min,快速搅拌的时间为40s,慢速搅拌的转速为50r/min,慢速搅拌的时间为20min。混凝沉淀最佳的组合混凝条件为:混凝pH为10,PFASS的浓度为0.08g/L,阴离子PAM的浓度为0.02g/L,出水镍离子浓度较《电镀污染物排放标准》(GB21900-2008)、《广东省地方标准-水污染物排放限值》(DB4426-2001)以及《镍、铜、钻工业排放标准》(GB25467-2010)总镍排放一级标准的0.5mg/L低了60%。对于两种反应组合,芬顿反应和类芬顿反应实验分别所需的成本为17.759元/m3和17.648元/m3,两者所需成本差不多,因而对于这类电镀废水,这两种处理工艺均可适用。
[硕士论文] 张必宪
环境科学 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:染料废水由于具有有机物浓度高、色度深、可生化性差、生物毒性大、水质水量变化大、成分复杂、化学性质稳定等特点,导致传统污水处理方法处理效果不好而成为污水处理的一大难题。目前吸附法和化学氧化法是处理印染废水的有效方式,吸附法可以对染料进行回收,在水体净化的同时节约了染料成本,化学法能将难降解的染料分子断链成为小分子最终甚至矿化为CO2和H2O,降低对环境的危害。
  β-FeOOH作为一种天然矿物,广泛存在于土壤水体和沉积物中,具有特殊的隧道结构、较稳定的理化性质、巨大的比表面积和超细的粒状结构等特点,在环境功能材料在吸附和催化材料的开发中具有广阔前景。目前,基于β-FeOOH对有机印染废水的Fenton降解反应和光催化降解反应鲜有报道,β-FeOOH作为一种极具开发潜力的功能材料在染料有机废水的处理中有待进一步开发。
  为此,本文利用水热合成法制备了β-FeOOH,并进行了形貌结构表征,系统的研究了β-FeOOH在阴离子染料废水处理中的应用,包括以下三个方面:1)β-FeOOH对酸性橙Ⅱ(AOⅡ)、甲基橙(MO)、活性艳蓝(KN-R)三种阴离子和一种阳离子染料(MB)的吸附去除研究;2)β-FeOOH/H2O2/盐酸羟胺组成的非均相Fenton体系对AOⅡ的降解研究;3)可见光光催化剂β-FeOOH/TiO2复合材料的制备及其对AOⅡ的降解研究。研究成果可为环境功能材料的研究及拓展应用提供理论依据。本工作主要研究结果如下:
  (1)XRD结果证实了水热法合成样品为β-FeOOH,结晶度较好,SEM结果显示β-FeOOH粒度均匀,分散度较好,平均长度约为250nm、平均宽度约为60nm的棒状结构。β-FeOOH对阴离子染料AOⅡ、MO、KN-R均有较好的去除效果,且能在极短的时间内达到吸附平衡,最大吸附量分别为283.67、174.38和256.33mg·g-1;β-FeOOH对阳离子染料MB的吸附效果较差,吸附量仅20.66mg·g-1。β-FeOOH对AOⅡ吸附动力学过程符合拟二级动力学方程,吸附作用主要有化学吸附和物理吸附;15、35和55℃条件下的等温吸附过程更符合Langmuir模型,为单分子层吸附过程;β-FeOOH在酸性、中性和弱碱性条件下对AOⅡ的吸附效果均较好。
  (2)当β-FeOOH/H2O2组成的非均相Fenton体系中H2O2浓度为2.5mmol·L-1、盐酸羟胺0.5mmol·L-1时,AOⅡ在40min内降解率达到90%以上;初始pH值为3.0~6.0之间AOⅡ都能被快速降解;Cl-、NO3-对预吸附基本无影响,对催化降解反应有促进作用,SO42-随浓度的增加对预吸附逐渐增强,但对催化降解无显著影响;而H2PO4-几乎完全抑制了β-FeOOH对AOⅡ的吸附和催化降解。该体系的活性物种为来源于均相Fenton反应和非均相Fenton反应产生的·OH。β-FeOOH催化剂经四次循环之后对AOⅡ的降解率仍高达87.56%。
  (3)当反应液初始pH值为3.05、H2O2投加浓度为10mmol-1时、β-FeOOH复合比例为75%的β-FeOOH/TiO2对AOⅡ的降解率为99.61%,降解效果优于比复合比例为5%、10%、25%、50%、100%的复合材料。机理分析表明该系统的活性物种可能有四个来源:1)H2O2在紫外光条件下的直接分解;2)β-FeOOH/TiO2与H2O2组成的系统在光照下光催化反应;3)复合材料β-FeOOH/TiO2中的β-FeOOH与吸附在其表面组成的非均相Fenton反应;4)β-FeOOH所溶解出的铁离子与溶液中游离的H2O2组成的类Fenton反应。
[硕士论文] 李佳谣
环境工程 东北林业大学 2018(学位年度)
摘要:近年来利用农作物秸秆作为可再生资源制备燃料乙醇备受关注。以农作物、玉米秸秆等木质纤维素生物质为原料生产燃料乙醇虽然给社会和经济带来良好的效益,但是生产过程中产生大量高浓度有机废水,其中COD、悬浮物和木质素含量与色度均较高,另外含有大量的氨、磷酸盐等无机盐类。虽然目前已通过厌氧好氧等工艺来降低和部分去除此类废水中大部分有机物,但是出水仍然存在色度高、木质素浓度高等问题,对环境危害极大。由于木质素结构复杂,是目前公认的难降解污染物,在实际工程中木质素难降解,而白腐真菌是自然界中的木质素降解菌。
  因此,本试验开展了白腐真菌处理玉米秸秆纤维素乙醇废水的试验研究。对两种白腐真菌的生长和产酶关系进行研究,然后利用白腐真菌对不同稀释比例的废水进行降解,选出降解木质素效果好的菌种。在此基础上,进一步对白腐真菌降解秸秆纤维素乙醇废水条件优化进行研究,考察不同废水投加时间以及不同培养方式对玉米秸秆纤维素乙醇废水的处理效果的影响。最后,考察非灭菌环境下白腐真菌对玉米秸秆纤维素乙醇废水的降解情况。研究结果表明:根据两种白腐真菌对不同稀释比例的废水进行木质素降解情况,选择降解废水效果相对效果较好的菌种——青顶拟多孔菌。不同废水投加时间对青顶拟多孔菌处理稀释20%废水体系中木质素的降解效果影响较大,第5天投加废水可获得理想的木质素降解效果,降解率达到68.4%;不同投加废水时间的情况下,经青顶拟多孔菌处理后的各体系中BOD5/COD均有所提升,并且都提升至0.58以上,其中第9天投加废水体系经处理后BOD5/COD最大,达到0.64。
  不同培养方式对玉米秸秆纤维素乙醇废水的降解效果的影响较大,与悬浮培养相比,聚氨酯泡沫载体固定化培养技术可以使系统的木质素降解速度和降解效果以及COD去除率均优于悬浮培养。聚氨酯泡沫固定化培养方式不仅提高木质素降解率,而且缩短木质素降解周期。
  在非灭菌环境下,青顶拟多孔菌对废水中木质素降解效果基本未受到非灭菌环境的影响,与灭菌环境体系的木质素降解效果相差不大。悬浮培养条件下,灭菌与非灭菌环境下的木质素降解率分别为23.7%、20.2%;聚氨酯泡沫载体培养条件下,灭菌与非灭菌环境体系中木质素的降解率分别为27.0%、25.7%。
  反应器运行试验中,青项拟多孔菌对废水中木质素降解和COD去除有一定的效果,降解了体系中31.3%的木质素,且COD去除率在第20天达到69.8%。添加诱导物为0.5μmol/L的金属铜离子的反应体系提高了对木质素的降解率和COD去除率,木质素降解率在试验进行的第16天木质素降解率高达到59.1%,提高29.5%,COD去除率达到79.9%,提高10.1%。
[硕士论文] 刘伟慧
建筑与土木工程 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:对氰基氯苄生产过程中产生的废水含有多种挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs),它们往往有毒有害、具有刺激性气味,在此类废水的处理过程中,由于水体的扰动使得这些物质从废水中大量挥发进入大气,不仅严重污染自然环境,更是对人体健康造成极大危害。本文以对氰基氯苄废水为研究对象,利用反硝化法和普通生物法处理对氰基氯苄废水挥发性有机物,对比研究两种方法的处理效果,为化工废水有机废气的净化提供一种有效的技术方法。同时研究了反应过程中挥发性有机物质的变化情况,探讨了对氰基氯苄废水挥发性有机物净化的过程机理,并建立了反应动力学模型,实现对实际净化过程的预测计算,为工程应用提供设计依据。
  通过研究,获得以下结论:
  (1)反硝化生物净化装置(1号柱)比普通生物净化装置(2号柱)对对氰基氯苄废水挥发性有机物的净化效果更好。当进气浓度从350mg/m3增加到820mg/m3时,投加了硝酸盐的1号柱的出气浓度由0.9mg/m3增加到5.8mg/m3,去除率保持在99%以上,出气无明显味道;而2号柱出气浓度均高于1号,由15mg/m3上升到230mg/m3,去除率由95.6%降低到72.0%,出气从无明显味道变为令人头痛的强烈臭气味。在各个进气浓度下,1号柱中COD均低于2号柱,有机污染物在液相中的积累量较小,说明1号柱对污染物有更好的降解能力。
  (2)对氰基氯苄废水中的挥发性有机物主要有烃类、酸类、醛类、酚类、激素类、酯类、酮类等11大类的126种物质,大部分为有毒有害和刺激性物质,经过45天吹脱,废水中物质的种类较处理前减少了84种,浓度也有大幅降低,峰面积减小了99.93%,这些物质的去除使得对氰基氯苄废水在处理后刺激性气味变淡、颜色变浅。第1天进气中的挥发性有机物主要有烃类、激素类、酸类、醇类、醛类等102种物质,1柱和2柱出气中的挥发性有机物比进气分别减少了84种和73种,峰面积分别减少了98.23%和96.52%;第45天进气中的挥发性有机物仅有30种,1柱和2柱出气中的挥发性有机物比进气分别减少了14种和10种,峰面积分别减少了89.63%和76.84%。反应过程中,进气中的有机污染物在进入反应器后被降解掉了,而不是积累在液体中,1柱和2柱的液相中挥发性有机物的种类差异不大,但1柱中挥发性有机物的浓度较小。
  (3)在1号实验柱对对氰基氯苄废水挥发性有机物的净化主要依靠好氧降解和缺氧反硝化降解的共同作用。宏观上系统处于好氧环境,而在生物膜内可以同时存在缺氧微环境,这为反硝化提供了条件,一些好氧难降解的对氰基氯苄废水挥发性有机物,可以被反硝化作用有效的降解去除,因而1号柱对对氰基氯苄废水挥发性有机物具有较好的处理效果。
  (4)以“吸附—生物膜”理论为基础,运用生化反应原理和化学反应工程学,针对对氰基氯苄废水挥发性有机物生物法净化过程建立反应动力学模型,其计算式为Cqout+1/λln Cqout=1/λln Cqm+Cqm-b·S/Q·H,并求得生化降解反应速率常数b=32.258(mg/L·h),吸附系数λ=0.00074697。利用1号柱实验数据对动力学模型进行验证,出气浓度和生化去除量的计算值与实验值之间有很好的拟合性,相关系数分别为r=0.9799和r=0.9377,说明该模型对描述实际运行过程有很好的适用性,可以较好的模拟预测实验净化装置的处理效果。
[硕士论文] 邓杰文
市政工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:农药生产废水属高浓度难降解废水,它具有高含磷、有机物浓度高(CODcr>10000mg/L)、高盐度、毒性大、可生化性差等特点,其不达标排放将会对环境造成严重污染,随着国家和地方政府对污染废水排放水质指标亦发严格,废水的深度达标和排放面临新的挑战。对于农药生产企业来说,不仅要考虑农药废水处理是否达标,更关注的却是废水处理能耗是否在企业的经济能力承受范围之内。所以废水处理工艺是否能够被企业所接受反倒成为水处理工作者主要考虑的问题。论文在综述了农药废水处理技术研究现状的基础上,选用四川省某大型农药生产厂综合废水为研究对象,提出臭氧/铁碳微电解联合工艺预处理农药废水,改善后续工艺的进水水质,进而使农药废水得到有效治理。
  本论文采用臭氧/铁碳微电解预处理农药废水,首先对铁碳微电解、臭氧实验分别进行多次单因素试验,通过以COD去除率和TOC去除率为平价指标分析,以期获得各因素的最佳反应条件,其次对铁碳微电解、臭氧实验分别进行动力学分析,然后在铁碳微电解、臭氧实验各单因素的最佳反应条件,进行铁碳微电解+臭氧、臭氧+铁碳微电解试验,通过以COD去除率和TOC去除率进行分析,最后在各单因素的最佳反应条件下,分别测量农药废水经铁碳微电解、臭氧、铁碳微电解+臭氧、臭氧+铁碳微电解工艺处理后的可生化性,和进行对比分析。通过本课题的研究以期提供一套低耗、高效的预处理方法,为农药废水处理提供一定的基础数据支持。
  实验表明:
  (1)对比不同初始pH条件下,铁碳微电解降解目标废水,发现在一定范围内,pH越小,农药废水的COD、TOC去除率越高,本文在初始pH=2时,铁碳微电解的效果最好。
  (2)在原水200ml、初始pH=3.0、曝气量2L/min、温度25℃、反应时间120min的条件下进行试验,吹脱对废水COD、TOC去除率分别为14.7%、13.5%。
  (3)在曝气量小于2L/min时,曝气量增大,铁碳微电解对废水COD、TOC去除明显增大,但当曝气量大于2L/min时,废水的降解效率随曝气量增大不明显。
  (4)在初始pH=3.0,原废水200ml,铁碳填料212g,温度25℃,曝气量2L/min进行铁碳微电解实验,微电解降解农药废水分为快速反应和慢速反应两个阶段:其中快速反应阶段符合零级动力学,慢速反应阶段符合二级反应动力学,
  (5)铁碳微电解处理农药废水的最佳反应条件:反应初始pH=3~4,反应时间120min,曝气量2L/min。在最佳反应条件下,进水COD=7535mg/L,TOC=2943经2小时微电解处理后去除率分别可达31%、27.7%。
  (6)臭氧法在碱性条件降解目标废水的效果高于酸性条件下,在pH为9、11时降解效果最好,当pH高于11时,降解效果减小。
  (7)在一定范围,随着温度升高,臭氧对目标废水的COD、TOC去除率增大,在40℃时,臭氧法对废水COD、TOC去除率分别为18%、19%。
  (8)臭氧的投量增加,会促进废水降解效果,当臭氧投量从1.07g/L增大至3.19g/L时,COD去除率由3%升高至12%,TOC去除率由1%分别升高至10%。
  (9)臭氧法处理农药废水的最佳反应条件:反应初始pH=9,温度20℃,臭氧投量3.19g/L。在最佳反应条件下,进水COD=7780mg/L,TOC=2945经120min臭氧处理后去除率分别可达24%、16%。
  (10)在目标废水200mL,初始pH=9.0,臭氧投量3.19g/L,温度20℃条件下进行实验,臭氧降解废水中的COD反应满足一级动力学模型,反应速率常数k=0.0029。
  (11)在最优条件下,目标废水经铁碳微电解+臭氧(IE+O3)组合工艺降解,微电解COD、TOC去除率分别为43.8%、36.5%,臭氧法COD、TOC去除率分别为22.5%、23%,经联合处理后COD、TOC去除率分别为66.3%、59.5%。经联合降解后BOD5/COD由0.23升高至0.37。
  (12)在选择的条件下,选用臭氧+铁碳微电解(O3+IE)组合工艺降解农药废水,经臭氧工艺后,农药废水COD、TOC去除率分别为30%、23.6%,微电解法对农药废水COD、TOC去除率分别为15.9%、21.6%,联合工艺对废水COD、TOC去除率分别为54.6%、45.2%。经联合工艺后BOD5/COD由0.25升高至0.32。
  (13)二种不同顺序组合工艺,都能对农药废水COD、TOC有较好的去除效果,但是铁碳微电解+臭氧(IE+O3)组合工艺效果更好。
[硕士论文] 徐俊鹏
环境工程 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:随着社会经济的发展,我国的环境污染问题日益凸显,其中由电镀行业产生的污染尤为严重。电镀工业产生大量含有强酸、重金属离子的电镀废水。电镀废水处理通常采用过量碱中和、絮凝沉淀法等工艺,由此产生大量含Cu、Zn、Ni、Cr、Cd等有毒重金属的危险废物——电镀污泥。若不采取有效的处理措施,任意堆放,将不仅占用大量的土地资源,更会引起严重的二次污染。本文以杭州市临平某电镀厂电镀污泥为研究对象,采用自行设计的电动处理装置,利用电动修复技术去除电镀污泥中的重金属,探索电镀污泥无害化处理新途径。通过试验确定最佳工艺条件,并在此基础上研究利用柠檬酸预处理来增强电动去除污泥中重金属的效果。
  通电电流试验表明,通电4d时去除污泥中Zn和Ni的最佳通电电流为0.7A,去除率分别为20.2%和24.8%;去除Cu的最佳通电电流为0.8A,去除率为15.8%;去除Cr的最佳通电电流为0.9A,去除率为11.3%。而阳离子膜的损耗程度随通电电流的增大而加剧,在综合考虑阳离子膜的损耗和重金属的去除效果基础上,确定0.6A为最适通电电流。
  阳离子膜更换试验表明,通电12d后,在2d更换周期下,污泥中Ni、Zn、Cu、Cr的去除率都达到最高,分别为70.9%、69.5%、53.2%和43.8%,且在此条件下阳离子膜的损耗程度最低。
  加柠檬酸预处理试验表明,加入柠檬酸预处理后可有效改变污泥中重金属的形态分布,促进重金属由稳定态向不稳定态转变。重金属的最终去除率表明,加入柠檬酸预处理对污泥中Cu和Cr的电动去除有较明显的增强作用,在柠檬酸添加比为80g/kg时,Cr的去除率达到55.8%;在柠檬酸添加比为120g/kg时,Cu的去除率达到61.9%。而对于污泥中的Zn和Ni而言,虽然加入柠檬酸预处理大大改变了污泥中的重金属形态,但对于两者的去除率提升并不高,与未加柠檬酸情况相比仅提高3.7%和4%。
[硕士论文] 周娟
化学工程与技术 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:七水合硫酸亚铁(FeSO4·7H2O)是硫酸法钛白生产工艺过程中的主要固体废物。这一固体废物直接排放到环境中,不能被回收利用,造成严重的环境问题,并且制约了硫酸法生产钛白粉工艺的发展。为了解决七水合硫酸亚铁造成的环境污染问题,一种绿色可持续发展的硫酸亚铁回收新工艺被提出来。此工艺中,将七水合硫酸亚铁溶于浓盐酸中,使其变成四水合氯化亚铁,然后将其煅烧,生成氧化铁红。新工艺过程中,七水合硫酸亚铁会转相成一水合硫酸亚铁。为了更好的研究这一相变过程,为硫酸亚铁回收新工艺提供理论基础,FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系的相平衡的研究是非常重要的。本论文中主要研究了FeSO4·7H2O在H2SO4-HCl-H2O体系的溶解度以及相变过程。
  首先,通过动态法测定了温度为278.15K-313.15K时七水合硫酸亚铁在H2SO4-HCl-H2O体系的溶解度。结果发现,增加HCl的浓度和温度,FeSO4·7H2O在体系中更容易溶解。当HCl的浓度小于2mol·kg-1时,它的溶解度增长速率较慢。由于共离子效应的影响,体系中FeSO4·7H2O的溶解度随着H2SO4浓度的增加而减小。
  通过OLI中混合电解质模型的默认参数对FeSO4·7H2O在H2SO4-HCl-H2O体系中的溶解度数据进行了预测,发现预测值与实验值相差较大。为了提高OLI在预测体系中FeSO4·7H2O溶解度数据的稳定性,对FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系的实验溶解度数据进行了一系列回归,并得到了新的中程相互作用参数。利用新参数计算得到的溶解度值与实验值一致,其平均相对偏差在10%以内。利用新参数还预测了298.15K时FeSO4-H2SO4-HCl-H2O体系中离子分布。
  最后,利用带有新参数的化学模型准确预测了FeSO4·7H2O在H2SO4-HCl-H2O体系中的转相点温度,并发现增加H2SO4和HCl的浓度,转相点温度会降低。通过FeSO4·7H2O在H2SO4和HCl溶液中的转相实验,验证了新模型在预测体系中FeSO4·7H2O的转相过程的准确性。
[硕士论文] 张聪聪
化学工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,随着工业的不断发展以及人类活动范围的日益扩大,环境问题日益突出。挥发性有机化合物(VOCs)可对人类健康和生存环境产生直接的危害而被列为大气污染物。本文以VOCs中的甲苯作为对象,首先对石蜡油脱除甲苯的吸收过程进行实验研究,然后对吸收液进行再生实验研究,基于实验数据采用Aspen Plus软件对吸收和解吸模型进行模型验证与参数优化,并建立吸收-解吸全流程工艺,最后对涂装行业尾气中甲苯的脱除进行模拟研究。主要研究结论如下:
  1.应用填料塔和旋转填充床对石蜡油脱除甲苯的吸收实验。结果表明,在最优的操作条件下,填料塔中甲苯的脱除率要高于旋转填充床,而旋转床中的气相总传质系数KGa要远大于填料塔。
  2.应用旋转床对吸收液解吸实验。结果表明,甲苯的解吸率随温度(50~90℃)、气量(100~300L·h-1)以及转速(600~1400rpm)的增大而增大,随液量(7.2~16.8L·h-1)的增大而减小;液相总传质系数KLa随温度和转速的增大而增大,随气量的增大先增大后保持稳定,随液量几乎不发生明显变化。
  3.应用Aspen Plus模拟软件,基于填料的流通截面积守恒和体积守恒的原则,构建旋转填充床的解吸模型,采用实验数据进行模型验证,模拟结果与实验值吻合较好,误差在±20%左右。
  4.模拟结果表明,吸收工艺的最佳条件:温度30℃,压力1.8atm,气液比20∶1,甲苯脱除率达99%以上;解吸工艺的最佳条件:温度140℃,压力1kPa,气液比5∶1,解吸率接近90%;涂装行业中石蜡油脱除甲苯全流程模型的尾气中甲苯的浓度为7.38ppm,符合排放控制标准。
[硕士论文] 陈颢
化学工程与技术 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:随着工业化的飞速发展,化工厂由于生产安全的纰漏而出现的化学品泄露事故频发,对生态环境造成了威胁。污染物通过土壤的非饱和带后可能会进入地下水,从而间接地危害了人类的生存和健康。
  本文通过实验研究的方式模拟出化学品在土壤和地下水环境中的迁移过程,揭示出化学品在土壤饱和带和非饱和带的迁移规律。研究中阐述了测定土壤的渗透系数、弥散系数以及吸附系数等参数的实验和计算方法,并测定了砂土的渗透系数、弥散系数以及丁酮在粉质黏土中的吸附系数等参数。
  在模拟的饱和带中通过改变模拟地下水的流速、污染物的注入方式、污染物的注入位置、溶质以及介质等条件,对溶质在砂箱中不同时刻的浓度分布情况进行了测定。实验结果表明,氯化钠浓度较高的区域会因密度较大而受重力作用较强,浓度差较大的不同检测孔之间扩散作用会更强,高水流速的水动力弥散作用强于低水流速。这几种作用会因实验条件的不同而分别适时地起着主导作用。粉质黏土较小的颗粒和孔隙会减缓溶质的迁移速率。
  在非饱和带中,颗粒较细的砂土持水量较高,毛细作用较强,可溶性的溶质容易发生毛细和扩散现象。在自然条件下长达12周的非饱和土柱实验中,不可溶的二甲二硫醚会因土壤中含水量的增多而减缓迁移的速度,在深度15cm处则很难检测到二甲二硫醚的存在。
[硕士论文] 王泽兵
化学工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:粘胶纤维是一种可再生纤维素,其在透气性、吸湿性、染色性、可纺性等方面极具优势,故在服装行业得到了广泛应用。在粘胶纤维生产过程中,由于使用二硫化碳为溶剂,导致大量含硫化氢气体的产生。硫化氢作为一种剧毒气体,其排放不仅会污染环境,而且对人体的危害极大。尽管如此,硫化氢作为一种硫资源可通过转化为其他硫产品进行回收利用,在解决环境问题的同时可以弥补我国硫资源的不足。因此,研究粘胶纤维废气的治理并回收硫资源具有很重要的意义。目前,工业上对粘胶纤维废气的处理以塔器设备为主,主要存在设备体积大、单位体积处理能力低等缺点,使得很多企业为达到日益严格排放标准而进行设备升级改造时面临空间不足的困境。
  超重力技术因在强化传质和微观混合、以及设备体积小等方面的优势而广泛应用于酸性气体脱除过程。本文以硫化钠溶液为吸收液,利用旋转填充床为吸收设备,分别以制备硫氢化钠和单质硫为目标产品,进行了超重力脱硫的实验研究。
  对于以制备硫氢化钠为目标的吸收实验,采用二级脱硫,分别以硫化氢含量为2%、1000ppm为处理对象,考察了转速、液体流量、气体流量、吸收液组成等参数对脱除率的影响。
  实验结果表明:在一级脱硫实验过程中,液气比10Lm-3、温度308K、转子转速1200rpm的条件下进行吸收实验时,经过循环吸收可制得0.25%Na2S和18.8%NaHS混合液,此时的混合液的pH为13,同时出口气体中硫化氢的浓度在1000ppm以下;对于二级脱硫,采用含有硫化钠和硫氢化钠的液体为吸收液处理H2S浓度为1000ppm的气体,在液气比为8L·m-3、转子转速为1200rpm、温度为308K的条件下,经超重力设备处理后出口气体中的硫化氢浓度低于10ppm。
  对于以制备单质硫为目标产品的吸收实验,主要从转速、液体流量、硫化钠浓度、气体流量、进口气体中硫化氢浓度等五个方面考察其对脱除效果和总体积传质系数(KGa)的影响。并且探究以上各因素对再生效果影响的显著性顺序。
  实验结果表明:在RPB内随着转子转速、液体流量、以及硫化钠浓度的增大,脱除率和KGa先增大后趋于平缓;随着进口气体中H2S浓度的升高,脱除率和KGa下降;随着气体流量的增加,脱除率降低,KGa先增大后趋于平缓;在RPB内制取硫单质的吸收硫化氢的最佳实验条件是:硫化钠浓度为10g·L-1,转子转速为1400rpm,液气比为8L·m-3,温度为308K,此时脱除率高达99.9%以上;在实验条件下,再生时间对再生效果的影响最大,液体处理量次之,气体流量影响最小。同时,采用多元线性回归方法,基于实验值拟合出KGa的经验关联式,关联式计算值与实验值吻合较好,误差在土15%以内。
  在实验研究基础上,进行了规模为8.0×104Nm3·h-1粘胶纤维废气的脱硫工艺流程设计。同时,进行了物料衡算和热量衡算,以及超重力设备的初步设计。
[硕士论文] 李根
土木工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:煤化工企业排放的废水COD浓度、盐分均很高,BOD/COD在0.3左右,可生化性较差,造成环境污染非常严重,已成为制约煤化工行业发展的瓶颈。为了保证煤化工废水近零排放,需要在预处理和生化处理之后,增设深度处理工艺单元。催化臭氧氧化是利用催化剂促使臭氧转化产生羟基自由基(·OH)的一种高级氧化技术,具有氧化能力强、选择性弱、不产生二次污染、矿化度高等优势,是一种有效的深度处理技术。
  本研究初步分析了活性炭催化臭氧氧化的机理,构建了一种粉末活性炭-陶瓷膜臭氧催化氧化水处理反应器。
  不同种类催化剂臭氧催化氧化性能比选实验结果表明,活性炭催化臭氧氧化草酸效果远好于金属氧化物,10min内TOC去除率达到97.6%。
  活性炭价格低廉,在不同种类的活性炭中,粒径越小,表面羟基越多,催化臭氧氧化降解有机物效果越好。但粒径越小催化剂制造和分离成本越高,且粒径小于7.4微米时,缩小粒径对于降解效率的提升不大。不会由于金属离子泄漏造成二次污染,适用于煤化工废水深度处理。
  粉末活性炭-陶瓷膜臭氧催化氧化反应器,进水COD为181.76mg·L-1;运行流量2L·h-1,抽停比8∶2,平均流量1.6L·h-1,膜通量50MLH。臭氧曝气量0.3L·min-1,臭氧浓度11.6mg·L-1,折合臭氧投加量120mg·L-1。反应进行到200min时催化臭氧氧化分解水中有机物达到平衡,出水COD稳定在58mg·L-1。
[硕士论文] 罗剑非
土木工程 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:湖北西北部工业园内某化纤厂生产废水为DMAC(二甲基乙酰胺)废水,废水与厂内少量生活污水混合再经由厂内污水厂处理达到《纺织染整工业水污染物排放标准》(GB4287-2012)后由园区排水管网输送到工业园污水厂进行集中处理。
  企业污水厂现有工艺处理因原设计标准较低,导致出水不能完全达到相应标准,因此需对现有工艺进行提标改造。针对该类废水特点,并结合文献检索,选择铁碳微电解作为预处理单元进行试验研究,以期提高废水可生化性再进入原工艺段进行处理并使最终处理出水达标。
  预处理段经单因素试验以及正交试验分析,得到预处理最佳运行参数,试验结果表明:铁碳比为3∶4,铁碳投加量为200mg/L,水力停留时间为2h,pH值为4时,预处理效果最好,此时COD去除率达到35.30%。
  同时以废水为研究对象,通过对铁碳微电解出水COD浓度与时间关系的计算和线性拟合,得到拟合线型方程为-ln(Ci/C0)=0.0035t+4.48694E-4,其相关性高达0.9951,确定铁碳微电解降解DMAC废水COD的反应基本符合一级反应动力学规律。
  在预处理段最佳运行参数的基础上,联合原工艺建立全工艺段小试试验。小试试验结果表明:铁碳微电解对于COD的去除率达到32.90%,废水的可生化性从0.18提高到了0.33,预处理效果良好,同时小试最终出水达到《纺织染整工业水污染物排放标准》(GB4287-2012)。
[硕士论文] 何龙
化学工程与技术 武汉科技大学 2018(学位年度)
摘要:针对目前焦化脱硫废液传统处理技术,如配煤法、高温裂解法、制酸法、提盐法等都存在工艺流程复杂、能源消耗大、设备腐蚀严重、生产不能连续化、造成二次污染等问题,对于脱硫废液的高效、绿色无害化处理技术迫在眉睫。本文提出采用喷雾干燥处理焦化脱硫废液工艺技术,通过以YC-015型喷雾干燥器为主体设备,以碳酸钠和氨为碱源的脱硫废液为研究对象。根据气流式喷雾干燥过程理论,对喷雾干燥器的性能进行研究,构建喷雾干燥过程动力学模型,研究过程中的粘璧现象和最佳工艺。主要研究成果如下:
  (1)气流式喷雾干燥过程理论与粘璧现象:喷雾干燥过程可分为料液雾化和雾滴的干燥两个阶段,其中料液的雾化阶段决定最终产品的质量,是喷雾干燥的核心。料液的雾化是靠气液之间的相对速度实现的,得到的雾滴较细。气流式喷雾干燥塔由于中也增加了辅助空气,且气液相对速度较大,但雾化角较小,故喷射雾滴喷射的距离巧长,粘壁位置相比于其他两种偏下。
  (2)YC-015型喷雾干燥器的性能研究:通过对不同条件下的喷雾干燥器预热,最短的预热时间为30min。单因素条件下,随着进气温度的升高,出风温度升高;随着进气体积流量的的增加,出风温度呈线性增加;随着物料进料量的增加,出风温度呈线性减小,料进料量在400-600mL h-1之间选择较为适宜;进风压力在0.2-0.3Mpa条件下,进风压力对出风温度影响甚微,在0.1Mpa和0.15Mpa条件下,由于空气压缩机处于间歇性工作,从而使雾化器的工作状态不稳定,从而导致出风温度的不稳定。进气体积流量对出风温度的影响最大,其次是进风温度,而物料进料量最小。通过响应曲面试验数据分析,得出标准回归模型为出风温度T=90.80+7.13A+7.25B-1.63C,该模型能够很好的预测出风温度。
  (3)喷雾干燥过程动力学模型:通过对武钢燃气厂脱硫废液喷雾干燥过程出风温度的研究,构建了喷雾干燥过程动力学的模型。根据试验结果,以进气温度、出风温度为研究对象,对粗盐的含水率数据进行线性回归拟合,得到其函数模型为含水率MC=1E+10△Tm-4.381。在温度范围内,通过验证试验可知脱硫废液喷雾干燥后得到的粗盐的含水率符合模型。起初,随着温度的升高,含水率呈现快速下降的趋势,当△Tm增加到151时,对应进气温度(T进)215℃,出风温度(T出)102℃,此时的含水率降低变缓并慢慢趋于稳定。
  (4)以碳酸钠为碱源的脱硫废液:脱色预处理的最佳条件为脱色时间为2小时,活性炭添加量为每300ml脱硫废液添加12g活性炭。喷雾干燥过程最佳工艺条件为:进气温度200℃,物料进料量400mL/h,进气体积流量6m3/min,进风压力0.3MPa。粗盐含水率为3.70%、堆积密度为2.83g/mL以及休止角为27°。粗盐的含水率低而且极易于流动,不粘着,十分有利于焚烧炉中焚烧制酸或外销。粗盐具有很强的复吸水性,易吸水结块,且有很强的腐蚀性。焦化脱硫废液的COD去除率为97.37%,冷凝液中固形物的质量分数由原液的31.5%降至1.19%,粗盐的提出率达96.5%,冷凝液可回用于脱硫系统。焦化脱硫废液喷雾干燥过程中部分卤素物质和含氮物质会以气态形式挥发出来并和微量的粗盐颗粒一同被尾气吸装置吸收,其中HCl的挥发量最大,达到87.7mg/L。
  (5)以氨为碱源的脱硫废液:最佳工艺条件为:进气温度180℃,物料进料量400mL/h,进气体积流量5m3/min,进风压力0.3MPa。出风温度在80-85℃范围内。粗盐具有很强的复吸水性,冶钢的粗盐复吸水率略低于武钢的粗盐。焦化脱硫废液的COD去除率为95.44%,冷凝液中固形物的质量分数由原液的36.3%降至0.97%,粗盐的提出率达97.3%,冷凝液可回用于脱硫系统。焦化脱硫废液喷雾干燥过程中部分卤素物质和含氮物质会以气态形式挥发出来并和微量的粗盐颗粒一同被尾气吸装置吸收,其中HBr的挥发量最大,达到126.3mg/L,HCl次之。
  以上研究结果表明喷雾干燥处理焦化脱硫废液生产过程中废水均可回收利用,无废气排放,无二次污染,是一种高效、绿色无害化处理焦化脱硫废液的方法。
[硕士论文] 王伟
化学工程 成都理工大学 2018(学位年度)
摘要:本论文针对钛白废酸的污染与治理问题,分别开展了废酸的物理化学性质,组份含量,处理技术方案和有价组分回收利用途径试验方法的基础研究,同时也开展了钛白废酸利用太阳能多次天然蒸发、浓缩、冷冻分离七水硫酸亚铁,以及利用萃取法提取废酸中钪的研究。通过上述实验方法的研究,分别获得了较高浓度的硫酸、七水硫酸亚铁、Fe(OH)3胶体及三氧化二钪粗产品。对预处理后的废酸进行萃取条件试验,萃取剂的配比为15%P204+3%TBP+磺化煤油,钪的萃取率可达到86.8%。对含钛、钪的负载有机相采用复合洗脱剂直接洗脱钛,与传统的硫酸双氧水洗钛、酸溶水解钛等方式相比,新型复合脱洗剂洗脱钛过程中钪损失小且无沉淀影响。经过洗脱,钛的洗脱率可达到86.2%,整个萃取洗脱过程中,钪钛的质量比由原溶液的1/176.5富集到5/1,钪钛分离效果明显。对洗脱钛后的负载有机相采用氢氧化钠进行反萃,钪的单级反萃率能达90%,钪离子浓度达到了1318.3mg·L-1。加入溶析剂乙醇可以有效降低七水硫酸亚铁的溶解度,从而有效分离亚铁离子与硫酸溶液,铁的脱除率达到了93.8%。钛白废酸经过冷冻、太阳能蒸发后体积由3L浓缩到0.547L,浓缩了5.48倍,浓缩后硫酸浓度为9.96mol·L-1,质量分数为72.8%,因此,达到了生产厂家回收硫酸对酸度的要求。采用重结晶法对硫酸亚铁进行除杂,结晶温度对硫酸亚铁中杂质Ti和Al的去除影响不大,温度对杂质Mn的去除率有一定影响。经过2次结晶,Ti、Mn、Al等金属离子基本上除去。通过调节pH,当pH=9.5时,可以得到氢氧化铁胶体。
  通过以上研究,成功解决了钛白废酸的环境污染问题,同时实现了有价资源硫酸、钪、铁的综合回收利用,为解决硫酸法钛白生产中废酸污染钛白废酸中有价资源得不到合理利用的现实问题,提供了新思路。
[硕士论文] 张振闯
化学工艺 郑州大学 2018(学位年度)
摘要:随着化石能源需求的增长,燃料乙醇作为一种有望代替化石能源的可再生燃料,越来越受到人们的关注。但乙醇工业生产过程中会产生大量的废水,乙醇废水组分非常复杂,且污染负荷高,是一种难以处理的工业废水。目前,乙醇废水的处理方法中厌氧+好氧处理手段较为成熟,但好氧阶段耗能高,产生大量的污泥,带来污泥处理等一系列的难题。因此,有效的废水处理方法成为降低乙醇生产成本的关键。本文以河南天冠企业集团有限公司经高温+中温两级厌氧发酵处理后的乙醇废水作为研究对象,重点研究了微滤、超滤两级膜分离法和膜组件超滤法处理乙醇废水,为膜分离法处理乙醇废水的进一步推广奠定基础。
  首先,研究微滤、超滤膜分离法处理乙醇废水,主要考察了操作压力、pH等操作条件对废水处理过程的影响,优化出膜分离法处理乙醇废水的最佳工艺条件;同时探讨了不同清洗方式对微滤和超滤膜通量恢复率的影响。试验结果表明:尼龙66微滤膜在压力0.15MPa、pH8时膜通量最大,对乙醇废水的处理效果最佳。选取四种不同的超滤膜分别对废水进行超滤试验,通过对比四种超滤膜的去除效果,选用截留分子量为1kDa的聚酰胺复合膜作为超滤膜处理乙醇废水。操作压力0.45MPa时,超滤膜通量最大,同时对废水COD、色度、氨氮和总磷具有最佳的去除效果。采用自来水反冲洗的方式可使得微滤膜废水膜通量恢复88%。采用2%盐酸+1%氢氧化钠+5%有效氯含量的次氯酸钠溶液联合清洗方式能有效恢复超滤膜通量,超滤膜的纯水和废水膜通量恢复率分别可达到93.74%和91.55%。清洗后的微滤膜和超滤膜可重复使用,且出水水质稳定。
  其次,研究了卷式超滤膜组件(膜材质为截留分子量1kDa的聚酰胺复合膜)处理乙醇废水,主要考察了操作压力、温度、pH、进料浓度等对废水COD和色度去除效果的影响,并进一步研究了卷式膜组件的清洗方式。结果表明:卷式膜组件在压力0.50MPa,温度40℃,pH8时对乙醇废水的处理效果最佳。采用混合试剂(氢氧化钠和次氯酸钠混合液pH12)正冲洗卷式膜组件可有效恢复膜组件的膜通量,纯水通量恢复率可达到92.5%,连续使用时卷式膜组件性能稳定。
  最后,采用气相色谱-质谱联用仪、电感耦合等离子体发射光谱法等现代分析仪器对膜分离处理前后的乙醇废水所含污染物进行定性分析,测定出废水的主要有机物种类和金属离子。采用国标法对膜分离处理前后的乙醇废水进行成分分析。结果表明经微滤、超滤和超滤膜组件处理后出水的COD、BOD、悬浮物、pH和色度均达到(GB27631-2011)的间接排放标准。通过对微滤、超滤两级膜分离法以及膜组件分离法处理乙醇废水的研究,为膜分离法处理乙醇废水的工业应用提供理论支撑。
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