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[硕士论文] 宗有莉
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:自2011年福岛核电站发生核事故以来,放射性核素的废液处理技术已经成为重点研究的内容之一,而铯在放射性核素中占很大的份额,由于其半衰期长,对人类的健康带来严重的危害,因此,除去废水中的铯离子十分必要。吸附法因其成本低、工艺简单和高效而备受关注,但是其除铯效果受吸附剂的制约。金属亚铁氰化物具有独特的选择性、极高的化学稳定性等优点,因此,此材料一直以来是放射性铯废水处理领域的研究热点之一。羧甲基纤维素是一种水溶性纤维素醚,由于其在多价离子的存在下可以形成凝胶微球而常作为增稠剂、包埋剂等。本文以羧甲基纤维素钠为载体,以金属亚铁氰化物为活性成分,采用包埋法、原位合成法等固化技术分别制备了羧甲基纤维素钠/普鲁士蓝交联镧凝胶微球(CMC/PB-La)、普鲁士蓝微球(CMC-PB)和亚铁氰化铜复合颗粒(CMC-KCuFC)吸附材料,详细探讨三种吸附材料对模拟含铯废水中Cs+的吸附去除性能,并研究了三种吸附剂对铯离子的吸附动力学、热力学及吸附等温模型,以及吸附剂的洗脱和可能的吸附机理,主要研究结果如下:
  1、利用包埋法制备了CMC/PB-La凝胶微球吸附剂,考察了pH、吸附剂用量、反应时间、初始铯离子浓度和辐射稳定性等因素对铯的吸附性能影响。得出制备CMC/PB-La凝胶微球的最佳吸附条件为:吸附剂用量为1g/L,吸附时间为1000min,温度为298.15K,溶液中K+的存在会影响吸附剂除铯效果;吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,当温度低于328.15K,CMC/PB-La凝胶微球吸附铯离子是自发的吸热过程,具有较好的辐射稳定性;并通过SEM、FT-IR、EDX和XPS对吸附剂进行表征测试。推测CMC/PB-La凝胶微球吸附铯离子的机理是物理吸附和化学吸附共同作用的结果。
  2、采用原位合成法制备了CMC-PB凝胶微球吸附材料,并研究了其吸附铯离子的特性。结果表明吸附铯离子的优化条件为:pH为5,吸附剂的量为1.2g/L,吸附时间为60 min,吸附铯离子起主要作用的是CMC-PB微球上的PB晶体。并对等温模型、动力学模型及热力学进行了研究,结果表明:吸附过程符合Langmuir等温模型及准二级动力学模型,最大吸附量为115.04mg·g-1,从计算的热力学数据可知,CMC-PB吸附铯离子是自发的吸热过程。通过IR、XRD和XPS等手段有效的证明了PB被成功负载到了CMC载体上。其对铯离子吸附机理主要是化学离子交换吸附和物理吸附的作用。
  3、采用原位合成法制备了CMC-KCuFC复合颗粒吸附剂;批量实验考察了pH、吸附剂用量、接触时间、初始铯离子浓度和共存离子等对CMC-KCuFC复合颗粒吸附性能的影响;采用SEM、FTIR、EDX和XRD等手段对合成的材料进行分析。得出CMC-KCuFC复合微球吸附铯离子的优化条件为:pH为5,吸附剂的量为0.4g/L,吸附时间为600min,温度为298.15K,且在K+、Na+、Ca2+、Mg2+和Li+等阳离子共存条件下,其对铯的分配系数影响大小顺序为:K+>Na+>Ca2+>Mg2+>Li+。1.0mol·L-1 KNO3对铯离子的脱附率最大,其脱附率为36.8%。CMC-KCuFC复合颗粒吸附Cs+的过程符合拟二阶动力学模型,可用Freundlich模型来描述。通过SEM、IR和XRD手段有效的证明了KCuFC被成功负载到了CMC载体上。
  4、讨论了柱高、流速和铯离子的浓度对CMC-KCuFC复合颗粒动态吸附的影响,结果表明,穿透点和耗竭点随着柱高的增加而延后,穿透点和耗竭点随着浓度和流速的的升高而缩短。
[硕士论文] 张亚慧
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:铀矿加工过程中产生含有铀、锶、氟废水会对水生生物以及人体造成严重危害,废水中铀、锶、氟的去除方法和材料的研究具有重要意义。与其他去除方法相比,吸附法由于其工艺简单、费用低等优点受到广泛的关注。但目前已被报道的吸附剂存在较多缺点,如较低吸附量和回收处理困难等。因此,开发一种环境友好、去除效率高的吸附剂是亟待解决的问题。本课题在核能开发专项的资助下,采用同轴电喷技术构建了海藻酸盐核壳微球吸附剂,研究其对铀、锶、氟离子的吸附以及吸附机理,主要内容如下:
  1、以环境友好的海藻酸钠和凹凸棒粘土为材料,以无水氯化钙为交联剂,采用同轴电喷技术,构建一种海藻酸钙/凹凸棒粘土核壳微球吸附剂,对其铀吸附性能进行了系统的研究。结果表明,在pH为3、反应温度为328.15K、U(VI)初始浓度为340mg/L时,海藻酸钙/凹凸棒粘土核壳微球对U(VI)的饱和吸附容量为:199.345mg/L。吸附过程符合线性Langmuir等温吸附模型及准二级动力学模型,且对铀的吸附过程是一个吸热、自发的过程。海藻酸钙/凹凸棒粘土核壳微球吸附材料循环利用4次后对铀的吸附量仍能达到16.682mg/g。海藻酸钙/凹凸棒粘土核壳微球吸附剂对铀的吸附机理为离子交换和静电吸引。
  2、以海藻酸钠和沸石为主要原料,合成一种海藻酸钙/沸石核壳微球吸附剂,系统探究了其对锶离子的吸附性能。结果表明,pH为4、反应温度为328.15K、锶离子初始浓度为140mg/L时,海藻酸钙/沸石核壳微球对锶的饱和吸附容量为:83.310mg/g。海藻酸钙/沸石核壳微球对锶的吸附符合Freundlich吸附等温模型及准二级动力学模型且吸附过程是一个吸热、自发、熵增的过程。研究了不同锶离子浓度、填料高度、流速对海藻酸钙/沸石核壳微球动态吸附锶离子的影响。结果表明,随着填料高度的增加,穿透时间和耗竭时间都将向后延迟,随着流速和初始锶离子浓度的增加,穿透时间和耗竭时间都将缩短。海藻酸钙/沸石核壳微球吸附剂经过三次再生后,对锶离子的去除率可达到62.671%。海藻酸钙/沸石核壳微球吸附剂对锶的吸附机理为离子交换。
  3、运用同轴电喷的方法构建出一种海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球吸附剂,系统研究了其对氟离子的静态吸附效果。结果表明,当pH为4、温度为298.15K、初始氟离子浓度为150mg/L、吸附时间为900min时,海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球对氟离子的吸附量最大为66.284mg/g;共存离子为:Sr2+、UO22+、SO42-、Cl-、HCO3-、PO43-浓度在0-20mg/L时对吸附剂吸附氟离子几乎没有影响。海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球对氟离子的吸附符合Freundlich吸附等温模型及准二级动力学模型且对氟离子的吸附过程是一个放热、自发、熵增的过程。海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球对氟离子的动态吸附结果表明:随着填料高度的增加,穿透时间和耗竭时间都将向后延迟,随着流速和初始锶离子浓度的增加,穿透时间和耗竭时间都将缩短。海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球吸附剂重复利用三次后,对氟离子的吸附量仍可达到17.592mg/g。海藻酸镧/Fe3O4磁性核壳微球对氟离子的吸附主要通过静电吸引和软硬酸碱作用。
[硕士论文] 付晓杰
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着核能的不断发展和应用,产生的放射性废水也越来越多,由于该废水对环境和生物的危害极大,近年以来,放射性废水的处理受到了很多领域专家学者的关注和研究。
  放射性废水的处理主要有化学沉淀法、蒸发浓缩法、膜分离法、离子交换法和吸附法等。其中,吸附法以其操作简单、成本低廉、吸附效率高和固体废弃物易于固化处理等优点成为研究热点。目前常见的吸附材料主要有沸石类矿物材料、活性炭类材料、化学合成的磷钼酸盐类和亚铁氰化物材料以及壳聚糖类的高分子材料,但这些材料大多存在稳定性差、制备工艺复杂和固体废弃物不易固化等缺陷,并且多数为粉体,容易团聚、脱水困难以及不能用于吸附床连续处理放射性废水。基于此,本文以磷酸镁水泥为基体,采用不同发泡工艺制备了气孔连通、孔径均匀、强度较高的磷酸镁水泥基多孔材料(MPCPM),系统研究了发泡剂种类、泡沫掺量、引气剂掺量和水固比等因素对MPCPM气孔结构、孔径分布和力学性能的影响。并以含Cs+、Sr2+的模拟放射性废水为研究对象,探讨了MPCPM对Cs+、Sr2+的吸附性能,并通过动力学模型和热力学模型拟合分析了吸附机理;为进一步提高吸附性能,采用斜发沸石进行改性,并探讨了改性后的多孔材料(MPCPM-Z)对Cs+、Sr2+的吸附性能。
  研究结果表明,在物理发泡工艺下制备的MPCPM平均孔径为200~400μm、孔隙率为55%~75%、干密度为1000~600kg/m3、抗压强度为10~1MPa;其中,采用动物蛋白发泡剂(FA)制备的MPCPM强度最高、气孔形貌最完整,但所有样品均为封闭气孔结构;而由自制发泡剂(FB、FC)所制备的样品均为连通气孔结构,具有透水性能。在以金属锌粉为引气剂的化学发泡工艺下,制备的MPCPM孔隙率为55%~65%、干密度为1000~780kg/m3、抗压强度是几种工艺下最高为14~6MPa、平均孔径也是几种工艺中最大为500~900μm但所有样品均为封闭气孔结构。在物理化学联合发泡工艺下,以自制发泡剂FC、引气剂Zn粉制备的MPCPM孔隙率为55%~74%、干密度为800~600kg/m3、平均孔径为150~280μm、抗压强度为4.5~2MPa,所有样品都是连通气孔结构,并且可通过相关参数调控孔径大小。
  通过吸附实验研究,筛选对Cs+、Sr2+吸附性能最佳的MPCPM的平均孔径为160μm、孔隙率为69%、干密度为700kg/m3、抗压强度为3MPa,其制备工艺为物理化学联合发泡,其制备参数为M/P为1、发泡剂、引气剂掺量分别为1.5%、1.0%,水固比为0.16。
  当MPCPM用量为0.1g/100mL时,对Cs+、Sr2+吸附达到平衡均需要96h,最大饱和吸附容量分别为18.5mg/g、402mg/g,去除率最大分别为32%、96%,吸附过程的动力学模型拟合均符合准二级动力学模型,热力学模型拟合分别符合Freundlich模型、Langmuir模型;表明MPCPM对Cs+的吸附过程是表面不均匀的多层化学吸附且是优惠吸附,对Sr2+的吸附过程是表面均匀的单层化学吸附。此外,酸性环境和K+、Na+的存在都会严重影响Cs+、Sr2+的吸附性能。针对Cs+吸附性能不好的问题,对MPCPM进行了沸石改性,改性后的多孔材料MPCPM-Z对Cs+吸附性能有显著提升,在相同条件下,MPCPM-Z对Cs+的饱和吸附容量达到28mg/g、去除率达到75%,其吸附动力学与吸附热力学模型与改性之前相同。而MPCPM-Z对Sr2+的吸附效率却有一定的降低,相同条件下去除率只有92%,并且吸附热力学模型符合Freundlich模型,也即改性后MPCPM-Z对Sr2+的吸附过程变成表面非均匀的多层化学吸附。改性后MPCPM-Z仍然对酸性环境和K+、Na+、Ca2+、Mg2+的存在很敏感,在这些环境下,其吸附效率将会大幅降低。
  综上所述,通过物理化学联合发泡工艺制备的磷酸镁水泥基多孔材料对Cs+、Sr2+均具有较强的吸附作用,尤其是对Sr2+,去除率可高达96%以上;同时通过改性,Cs+去除率也可达75%以上。因此,该技术在放射性废水处理领域具有较为广阔的应用前景。
[硕士论文] 吴丽萍
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:在核燃料铀纯化转化过程中将产生大量含铀、氟废水,废水的排放会造成水体环境中氟、铀污染,对人和动植物产生危害,因此,废水中的铀、氟离子的去除是十分必要的。吸附法,由于其具有对低浓度放射性废水效果好,灵活性高,吸附剂可再生,且吸附剂价格低等优势,而备受关注。但现有吸附剂只对氟离子,铀离子中的一种具有吸附功能,而不能同时去除此两种离子。因此,研发具有高效低成本特点的新型双功能吸附剂成为关键。本研究制备了两种吸附剂,羧甲基魔芋葡甘聚糖负载镧铝(CMKGM-La-Al)球形吸附剂,以及海藻酸钠/羧甲基纤维素负载钙铝(SA/CMC-Ca-Al)球形吸附剂。并系统的研究了吸附剂对铀、氟离子的吸附特性,吸附机理,再生特性,后处理技术等。具体内容如下:
  1、采用溶胶-凝胶法,利用电喷装置,制备出CMKGM-La-Al微球吸附剂。对不同La/Al质量比及不同质量浓度的CMKGM对微球凝胶强度的影响进行了研究,并探讨了CMKGM-La-Al吸附剂对铀酰根离子、氟离子的吸附特性。得出制备微球凝胶强度较大的CMKGM-La-Al微球吸附剂的最佳条件:La/Al质量比为2:1,CMKGM的质量浓度为4%。吸附优化条件为: pH5.0,浓度40mg L-1,反应时间15h时,CMKGM-La-Al微球吸附剂对铀酰根离子的吸附量最大为45.45mg g-1;pH2.0,温度25℃,浓度40mg L-1,反应时间4h时,CMKGM-La-Al微球吸附剂对氟离子的吸附量最大为20.37mg g-1。研究了CMKGM-La-Al微球对铀酰根离子、氟离子的等温吸附模型,动力学模型及热力学模型,结果表明:吸附均符合Langmiur等温模型和准二级动力学模型,CMKGM-La-Al微球对铀酰根离子、氟离子的吸附过程均为自发的。溶液中存在的如HCO3-,NO3-,SiO32-,Cl-等不同阴离子,对CMKGM-La-Al吸附剂除氟除铀效果的影响并不显著。吸附铀后的CMKGM-La-Al吸附剂再生5次后,再生率在80%以上;吸附氟后的吸附剂,经4次再生后,再生率在72%以上。焚烧后的烧失率均在90%以上。对吸附剂进行了SEM,FT-IR,EDX,pHpzc及XPS等表征,推测CMKGM-La-Al微球对氟离子和铀离子的吸附机理,CMKGM-La-Al微球吸附剂可以高效去除溶液中的氟离子和铀离子,是一种具有应用前景的吸附剂。
  2、采用溶胶共混、溶胶-凝胶法,利用电喷装置,制备了SA/CMC-Ca-Al复合微球吸附剂。研究了SA/CMC质量比、钙离子(Ca2+)及铝离子(Al3+)质量浓度对SA/CMC-Ca-Al微球凝胶强度的影响,在SA/CMC质量比为9:1,且溶液浓度为2.5wt%,Ca2+浓度为3wt%,Al3+浓度为7.5wt%的条件下,制备出凝胶强度最大的微球吸附剂。探讨了SA/CMC-Ca-Al微球吸附剂对铀、氟离子的吸附特性,优化条件为:pH4.0,温度25℃,浓度100mg L-1,吸附时间15h,SA/CMC-Ca-Al对铀酰根离子的最大吸附量为101.76mg g-1;pH2.0,温度25℃,浓度100mg L-1,吸附时间4h,SA/CMC-Ca-Al对氟离子的最大吸附量为35.98mg g-1。研究了SA/CMC-Ca-Al微球吸附剂对铀、氟离子的等温模型,动力学模型和热力学模型,结果表明:SA/CMC-Ca-Al吸附剂对铀离子,氟离子的吸附均符合Langmiur等温模型;对铀离子符合准一级动力学模型,对氟离子符合准二级动力学模型。溶液中存在的如Zn2+,Mg2+,Co2+,Pb2+,Ni2+,HCO3-,NO3-,SiO32-,SO42-,Cl-等不同阴阳离子对SA/CMC-Ca-Al吸附剂除氟铀效果的影响并不显著。吸附氟,铀后的SA/CMC-Ca-Al吸附剂经5次再生后,再生率分别在75%和98%以上。焚烧后吸附剂的烧失率均在89%以上。对吸附剂进行了SEM、FT-IR、EDX和XPS表征,研究SA/CMC的改性和SA/CMC-Ca-Al吸附机理。SA/CMC-Ca-Al是一种很有前景的吸附剂。
  3、研究了在不同柱高、初始离子浓度、填料高度时SA/CMC-Ca-Al吸附剂的柱动态吸附实验。柱动态吸附研究结果表明:SA/CMC-Ca-Al柱的穿透时间和耗竭时间随填料高度的增加而延长,随流速和初始浓度的增加而提前;吸附量随流速和初始浓度的增加而增加,随填料高度的增加而减小。
[硕士论文] 邓浩
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:磷钼酸铵(Ammonium molybdophosphate,AMP)是一种对137Cs有高选择性和极高离子交换容量的杂多酸铵盐,且具有良好的耐酸性和热稳定性能。但AMP因其是微晶状的颗粒(约为0.5-6μm),水力学性能极差,基本不能直接用于柱实验。本文针对上述问题,合成了多孔硅胶载体基质并复合AMP,获得到了复合无机离子交换剂(SM-AMP20,20wt% AMP);研究了SM-AMP20在模拟废液中对Cs+的静、动态吸附性能及其吸附行为;通过“吸附-脱附-吸附”循环过程,分析了SM-AMP20的再生性能;初探其在低水平放射性废液中对137Cs的吸附效果,为SM-AMP20的工程应用提供了实验数据支撑。
  以聚乙烯醇(PVA)和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,在酸性条件下,运用新型“高分子模板法”-“sequential annealing mechanism”合成了多孔硅胶载体基质,采用SEM-EDS、FTIR和BET等方法对载体基质的结构进行了表征。结果表明:PVA/TEOS复合载体基质的杂化过程形成了特定的网络与多孔结构,BET分析表明其比表面积可达到60.53m2/g。FTIR分析表明,TEOS水解反应生成的硅烷醇羟基与PVA的羟基发生dehydration,或TEOS与PVA直接发生transesterification生成了Si-O-C共价键。用SEM-EDS、XRD、TEM、FTIR和TG-DTA等手段,对“sequential annealing mechanism”-凝胶共沉淀法复合的SM-AMP20进行了分析。结果表明:微晶颗粒的AMP有效负载在了多孔硅胶基质的表面或孔道内部;引入多孔硅胶基质复合AMP,并没有影响AMP的晶体特性和热稳定性。新型“高分子模板法”-“sequential annealing mechanism”-凝胶共沉淀法的设计,实现了多孔复合无机离子交换剂SM-AMP20的快速制备。
  采用静态吸附实验方法,研究了SM-AMP20在不同反应时间、Cs+初始浓度和溶液酸度等实验条件下对Cs+的吸附性能影响。研究表明:中性pH值的0.1mol/L Cs+溶液中,SM-AMP20对Cs+的静态饱和吸附时间tsat约为4h,平衡吸附量qe可达37.63mg/g,其吸附过程符合伪二级动力学模型(R2>0.99)和Langmuir等温吸附模型(R2>0.98)。SM-AMP20的分配系数Kd在 HNO3溶液浓度0.001-3mol/L范围内变化较小,表明其耐酸性良好。
  采用动态吸附实验方法,研究了SM-AMP20在不同Cs+的进口浓度、进口流速Q、固定相高度Z和共存离子存在下的柱吸附性能。研究表明:Q为2.5mL/min和Z为11cm,中性pH值的10mg/L Cs+溶液,穿透时间tbre长达26h。减小Q或增加Z,其tbre与饱和时间t?sat变长。Q为0.8mL/min和Z为11cm,1000mg/L Cs+溶液中去除率达94.63%。51.20g/L Na+,16.50g/L Al3+,17.40g/L Fe3+和8.20g/L Ni2+分别与1000mg/L Cs+共存时,SM-AMP20的Cs+柱吸附量q0分别为8.11,13.87,13.59和12.83mg/g,表明对于Cs+的提取与分离依然具有高选择性。模拟高放废液(SHLLW)中,SM-AMP20对Cs+的q0为5.99mg/g,良好地符合Thomas、Yoon-Nelson、Adamas-Bohart和BDST等柱动力学模型(R2>0.99)。
  研究了SM-AMP20在不同进口浓度的NH4+和 Cs+的竞争吸附及其吸附Cs+后的再生利用。结果表明:2-3mol/L NH4NO3溶液是SM-AMP20的良好脱附剂。重复3次吸附-脱附实验,Cs+的回收率在104.8~111.7%之间,且再生的SM-AMP20在SHLLW中柱吸附量q0在5.99~6.88mg/g之间,表明仍然能保持其良好的吸附性能。
  初探了SM-AMP20在低水平放射性废液中静态吸附137Cs的效果。低放射性水平废液中,固液比(g/mL)为1:200时,负载量为20wt% AMP的SM-AMP20对137Cs的静态吸附量为0.84?103Bq/g;固液比为1:50时,吸附率增加为55.36%,吸附效果是相对显著的。
[硕士论文] 雷珊
化学工程与技术 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:放射性核素可通过呼吸或伤口进入人体,其化学毒性严重威胁人体健康,使得核素促排成为药物化学方向的研究热点。目前这些促排药物仅仅是络合核素并加速其排出,而忽略了核素的内照射危害,其产生有害自由基损伤细胞并使其氧化,甚至导致癌症和基因突变。邻苯二酚类配体以其低毒、高效的特点在众多络合剂中脱颖而出,而富勒烯具有“自由基海绵”之称,能吸收大量自由基,因此本课题期望将性能优良的邻苯二酚类配体键合到富勒烯球上,合成出兼具络合与抗氧化性能的新型促排剂。主要工作分为两部分:
  (1)1,3-二羰基邻苯二酚类配体的合成及络合性能
  以2,3-二羟基苯甲酸和醇胺/二胺为原料,通过苄基保护、酰胺化等反应,合成出了两类共六种1,3-二羰基四齿邻苯二酚类配体,并表征了其结构。采用光谱滴定法测定其对铀酰离子、铜(II)离子和锌离子的络合能力,筛选出性能较好的邻苯二酚类配体用于富勒烯多加成衍生物的合成。结果表明,配体对铀酰离子的络合常数logβ121≥34.55,pUO2≥20.68,对铜(II)离子、锌离子的络合能力为pCu≥15.06、pZn≤8.13,说明配体能有效螯合铀酰离子且对金属离子有一定的选择性。
  (2)富勒烯邻苯二酚多加成衍生物的合成、络合及抗氧化性能
  以富勒烯[60]、一氯化碘及络合性能优良的苯甲酰胺中间体为原料,通过六氯富勒烯合成、脱苄基保护和C60Cl6氯原子取代三步反应,合成出了三种富勒烯邻苯二酚多加成衍生物,并表征了其结构。采用荧光光谱法测定其对模拟核素铈(III)离子的络合能力,采用改进DPPH?法测定抗氧化能力。结果表明,所合成的富勒烯衍生物具有良好的水溶性(>150mg/mL),对铈(III)离子具有螯合作用,条件稳定常数 logKSV≥5.30,同时至少吸收2.14eq. DPPH自由基。
[硕士论文] 蔡华明
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:铀矿冶、核燃料前段及乏燃料后处理废水中含有大量的铀,对其进行处理及回收废水中的铀是对有限的铀资源的充分利用,也将有效避免放射性废水对人类的危害及对生态环境的破坏。吸附法以经济、高效、操作简单等优点已经成为处理低浓度含铀废水及提取铀的优选方法。针对含铀废水的特殊性,研究开发具有抗辐射性及耐酸性能,且吸附容量大的新型吸附剂是吸附法处理放射性废水的重中之重。本研究以葡萄糖为主要原料,通过水热碳化、焙烧、KOH活化和酸化处理等方法制备了水热碳微球及多孔氧化碳吸附剂,系统研究了低温水热碳化工艺及催化剂AlCl3对碳微球形貌及性能的影响,以及碳微球的形成机理;研究了KOH用量和酸处理方法对多孔碳形貌及性能的影响。同时,研究了水热碳微球及多孔氧化碳吸附剂对溶液中U(VI)的吸附特性和机理,探究了碳材料循环利用特性。结果表明:
  1、以葡萄糖为原料,AlCl3为催化剂,采用水热碳化法在120~150℃温度范围合成制备了水热碳微球(HTC)。当AlCl3用量为20mol%、水热碳化温度为130℃,以及反应时间为20h时,水热碳微球呈单一球形且光滑表面。微球的粒径分布为0.5~5.5μm,且表面拥有丰富的活性氧基团;碳微球内部存在有呋喃环结构,其在整个碳微球结构中所占的比例随温度升高而下降;经过焙烧的水热碳微球(HTC-COOH),表面的羧基官能团增加,吸附位点增加,有利于碳微球对U(VI)的吸附。
  2、焙烧后的碳微球(HTC-COOH)对U(VI)的最佳吸附条件是:环境温度为25℃、溶液pH值为4.5、初始浓度为140mg·L-1、且吸附时间为22h。在此条件下,HTC-COOH碳微球对溶液中U(VI)的最大吸附量为163mg·g-1,吸附过程符合Langmuir等温吸附模型及准二级动力学模型。HTC-COOH碳微球对U(VI)的吸附主要发生在其外表面,且主要是碳微球上的羧基与U(VI)之间发生离子交换,其次还有羟基与U(VI)之间的相互作用。
  3、以葡萄糖和尿素为原料先合成葡萄糖-尿素树脂,再经管式气氛炉焙烧、KOH活化和酸处理,制备了多孔氧化碳(m-a-4-NC)。研究了m-a-4-NC对溶液中U(VI)的吸附特性,当溶液pH值为4.5,吸附时间为120min时,m-a-4-NC对U(VI)的最大吸附量为397mg·g-1;吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。多孔氧化碳材料对 U(VI)的吸附主要为羧基与U(VI)之间的离子交换。
  4、采用FTIR、XPS、SEM及N2吸附-脱附等温线模型等对多孔氧化碳材料的微观形貌、化学结构及性能特性进行了表征。未经酸化处理的多孔碳(a-4-NC)含有丰富的开孔结构,经过酸化处理之后的m-a-4-NC材料的表面变得粗糙,但是材料内部的大孔及介孔结构依然存在,这有利于吸附U(VI)时液体的快速流动。
[硕士论文] 黄树杰
环境工程 广东工业大学 2017(学位年度)
摘要:Se是人体必须的微量营养元素,79Se具有放射性,其半衰期长达七万年,一般会随乏燃料后处理过程进入到高水平放射性废物(简称高放废物)中。黄铁矿可以将高价态的亚硒酸根离子SeO32?(Se(IV))吸附并还原成低价态的Se(0、-I、-II)沉淀,在阻滞Se的迁移中发挥重要作用。
  黄铁矿的理论分子式为FeS2,但常含有Co、Ni、Cu和Zn等杂质元素。杂质元素主要通过类质同象置换黄铁矿中的Fe,导致其物理化学性质发生改变。由于天然黄铁矿杂质组分较复杂,难以定量研究某一特定元素对其性质的影响,相反,采用人工合成的黄铁矿可以很好地解决该问题。此外,地下水环境条件复杂,多种环境因素影响Se的化学形态和在黄铁矿-水界面上的吸附/还原作用。因此,本文首先探讨了溶液初始pH、缓冲剂、预平衡时间和离子强度等对Se(IV)在天然黄铁矿-水界面上的影响。其次,通过人工掺杂杂质元素,探讨杂质元素对Se(IV)在黄铁矿-水界面上吸附/还原作用的影响,同时,采用多种大型仪器测试手段,对合成产物和反应产物进行分析和表征,主要结论如下:
  (1)采用人工合成含杂质元素黄铁矿,对合成产物进行表征。XRD证实合成产物为黄铁矿。ICP-AES结果显示,基本上,实际进入黄铁矿晶格替换Fe原子的杂质元素均低于理论值。SEM形貌观察表明,合成黄铁矿主要以纳米颗粒团聚体的形式存在。含Co黄铁矿与纯黄铁矿形貌相似,均为立方双锥体,粒径为800 nm左右;含Ni黄铁矿颗粒粒径仅为50nm左右,且易团聚成块;含Cu黄铁矿粒径在1-4?m左右,表面粗糙不规则,不同Cu含量对黄铁矿形貌和粒径影响不大;含Zn黄铁矿颗粒粒径在50nm左右,含Zn黄铁矿由小颗粒团聚为粒径1-2?m的球形大颗粒。N2-BET证实,随着杂质元素含量的升高,比表面积增大,其中含Ni黄铁矿比表面积最大(24.67-29.53m2/g)。
  (2)考察了初始pH、缓冲剂、预平衡时间和离子强度等因素对Se(IV)在黄铁矿-水界面上吸附/还原作用的影响。结果表明,初始pH升高和预平衡时间增加,可促进黄铁矿吸附Se(IV)。推测是因为黄铁矿表面生成含Fe(II)/Fe(III)氢氧化物沉淀,使表面正电荷量增加,有利于吸附Se(IV)。pH=4.5时,CH3COOH-CH3COONa对反应起抑制作用,NaH2PO4-Na2HPO4对反应起促进作用,反应24h后,NaH2PO4-Na2HPO4、无添加缓冲剂和CH3COOH-CH3COONa缓冲体系中,黄铁矿分别吸附90%、25.6%和17.2%的Se(IV);在pH=6.0时,两种缓冲剂均可在一定程度上促进黄铁矿对Se(IV)的吸附作用。离子强度越高,黄铁矿吸附Se(IV)越慢。XPS和XANES结果显示黄铁矿去除Se(IV)的步骤是先将Se(IV)吸附于表面,再还原;Se(IV)的还原产物主要是Se(0),而不是热力学上更稳定的FeSe和FeSe2。
  (3)利用人工合成掺杂杂质元素黄铁矿,探明了杂质组分对Se(IV)在黄铁矿-水界面上吸附/还原作用的影响。结果表明,pH=4.5和6.0时,Co含量为2.4%和4.7%Co时抑制黄铁矿吸附Se(IV),而Co含量为13.4%Co时促进黄铁矿吸附Se(IV),在初始pH=6.0时,随着Co掺杂量的升高,Se(IV)的去除量升高;Ni的掺杂可促进黄铁矿吸附Se(IV),在初始pH=4.5时,反应24h后,含Ni黄铁矿接近100%的将Se(IV)吸附,而纯黄铁矿只有43.3%的Se(IV)被吸附;当Cu含量为3.6%和6.9%时抑制黄铁矿吸附Se(IV),而Cu含量为2.3%时促进黄铁矿吸附Se(IV);当Zn含量为1.0%和10.4%时促进黄铁矿吸附Se(IV),而Zn含量为2.6%时抑制黄铁矿吸附Se(IV)。初始pH越低,含杂质黄铁矿对Se(IV)的去除越快,特别是含2.4%Co黄铁矿最为典型。反应14天后,在初始pH为4.5和6.0条件下,含2.4%Co黄铁矿分别吸附了99.6%和48.5%的Se(IV)。XANES结果显示,含Co和含Ni黄铁矿还原能力均较出色,反应14天后,黄铁矿已全部将溶液中Se(IV)吸附并还原为Se(0)。含3.6%Cu的黄铁矿吸附能力比含2.3%Cu的弱,但前者还原能力比后者强;含1.0%Zn的黄铁矿还原能力比掺杂2.6%Zn黄铁矿强;人工合成黄铁矿的吸附能力和还原能力优于天然黄铁矿。
[硕士论文] 覃贻琳
化学工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着核工业的发展,产生了一批难于处理的含氟、铀废水。本研究以含氟、铀废水为研究对象,采用生物沉降、化学沉降以及离子交换纤维(IEF)技术,分别实现了对氟和铀的深度净化要求,并以此提出了一条较为经济可行的含氟、铀废水深度净化工艺。
  生物沉降采用固定化活体耐辐射奇球菌(IDR)进行,结果表明,菌含量2.5%的IDR颗粒对铀的沉降性能良好,pH=3.5,铀初始浓度50mg/L,去除率最高可达95%以上,最大吸附量达103.82mg/g(DW)。IDR的动态柱吸附实验表明,其去除铀的稳定性较好,吸附后铀易通过0.1mol/L HCl再生,解吸率达90%以上,也可作为固定床填料考虑。经SEM/EDS、XRD等分析可知,铀在IDR颗粒表面以片状铀的磷酸盐形式存在。经过灰化处理后,减重比为254;灰分中铀以Ca(UO2)(PO4)·3H2O和(Ca,U)(PO4)?2H2O的形式赋存。
  化学沉降铀试验结果表明,优选组合为pH=9,添加10%乙醇,磷酸二氢钙用量为3g,铀去除率达95%以上。经SEM/EDS分析,沉淀是5~10μm片层状堆积的颗粒,由Ca、P、U、O四种元素组成的混合物。在pH=9,加10%乙醇,投加磷酸二氢钙3g条件下,易生成U(HPO4)2·6H2O;而pH=7,加30%乙醇,投加磷酸二氢钙3g条件下易生成(UO2)3(PO4)2·8H2O。
  化学沉淀氟采用钙盐进行,废水氟离子浓度控制在130%理论值的钙盐投加量条件下,除氟效果达到最佳,氟离子浓度可以降到30mg/L左右,进一步处理首先调节pH=11左右,按照2:1的磷酸盐:氟离子的比例投加磷酸盐,可以使废水中氟离子浓度降至5mg/L左右,达到可排放的水平。
  IEF筛选优化静态除铀试验结果表明,纯铀体系下,强碱型纤维(SAIEF)处理效果最优,预处理采用酸碱洗的方式进行,接触时间在15~30min内,其对铀的去除率可达90%以上;pH最佳范围为9.5~11,于10.5处最佳,投加量以1.5g/100mL为宜,铀初始浓度20~100mg/L为宜;恒定投加量梯度递降3次可使50mg/L的铀降至0.05mg/L以下;采用0.1M盐酸作为解吸剂效果较佳,10%的氯化钠也可;解吸后浓水可采用化学沉降的方式回收利用。氟铀体系下,设定氟离子浓度5g/L、10g/L、15g/L条件下,分别对应5mg/LU和50mg/LU,SAIEF基本保持了在纯铀体系下对铀的吸附性能,且几乎对氟离子不去除。结合SEM/EDS、FTIR表征和模拟分析,SAIEF的主要离子交换方程如下:P-CH2N+(CH3)3Cl-+(UO2)2CO3(OH)3-→[P-CH2N+(CH3)3](UO2)2CO3(OH)3+Cl-(pH8~11.5)P-CH2N+(CH3)3Cl-+UO2(OH)3-→[P-CH2N+(CH3)3]UO2(OH)3+Cl-(pH10~14)
  SAIEF动态柱试验结果表明,纯铀体系下,流速10~20mL/min,SAIEF对铀的饱和吸附量约为426.7mg/g;单级填料10~20g、填料密度=0.1g/mL;填料高度10~20cm;径高比=1:3~6;进水浓度2~50mg/L铀时,进入量:30-60个柱体积;可保证出水维持10h左右持续出水铀浓度在0.05g/L以下,符合深度净化要求。且该流速下高径比对铀去除的影响不大,动态解吸流速减半,采用3倍柱体积的0.1M盐酸或10%氯化钠可完成。流速25ml/min时,三级串连,填料密度0.1g/mL;填料高度20cm;径高比=1:7.6条件下,进水50mg/L U,出水维持10h左右持续出水铀浓度0.05mg/L以下,此时进水总体积为120个柱体积;当进水5mg/L U时,出水维持28h左右持续出水铀浓度0.05mg/L以下,此时进水总体积为1050个柱体积。吸附后纤维的灰化产物主要成分为UO4·4H2O,减重比为6.5左右。
  氟铀体系下,流速10~20mL/min时,两级串连,填料密度=0.1g/mL;填料高度10cm;径高比=1:6,进水50mg/L U、10g/L F,通水体积4.5L左右可保持出水铀浓度在0.05mg/L以下,氟浓度维持在10g/L左右。流速25ml/min时,三级串连,填料密度0.1g/mL;填料高度20cm;径高比=1:7.6条件下,进水50mg/L U、10g/L F,5mg/L U、10g/L F条件下,均可保证至少8h持续出水铀浓度0.05mg/L以下,氟离子浓度维持进水浓度左右。
  在纯铀体系下对SAIEF单元进行小试和中试试验,结果表明,设定浓度5~100mg/L,流速5~100L/h,高径比4:1,单级纤维填充密度为0.1g/mL,3~4级串连条件下,对各初始浓度各流速条件下,均可完成对废水中铀的深度净化,去污因子最高达3.762×105。同时,对长期使用后SAIEF进行SEM分析,结果表明,纤维在反复多次使用后结构完好,未有解体现象。从EDS结果可以看出,Cl含量增加,说明纤维的功能基团正常,在反复使用过程中,其交换能力得到了进一步优化。
  结合以上研究,本文提出一条以沉降方法配合SAIEF技术的较经济可行的含氟、铀废水深度净化工艺,为核工业含氟、铀废水的处理提供一定的参考。
[硕士论文] 张帅
地质工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:土壤是人类环境的重要组成部分,是人类社会的生存基础。随着社会以及核工业的发展,土壤的放射性污染问题引起社会广泛关注。目前,针对放射性污染土壤的治理方法主要有物理修复,化学修复以及生物修复。然而,这些方法并不能用于解决突发核事故产生的放射性污染问题。现场玻璃固化技术被认为是核试验场α污染土壤的理想治理方法,也是目前核废物处理处置领域的前沿和热点问题之一。因此,本论文利用微波烧结技术探索核试验场α污染土壤玻璃固化体的快速烧结新方法,开展基于核试验场放射性污染土壤中单一核素固化处理的模拟基础研究。
  选取了以核试验场外围土壤作为固化基材,Nd3+作为模拟An3+放射性核素的模拟放射性污染土壤作为处理对象,采用微波烧结技术开展模拟放射性污染土壤固化体的制备,对烧结前后土壤的成分、高温固相反应、物相、晶体结构、微观形貌、化学抗浸出性能和致密化动力学进行相应的评价,整理各部分结果并进行了一系列的分析研究。
  研究结果表明:微波烧结技术合成土壤玻璃固化体的温度为1300℃保温30min,其工艺条件优于传统固相法在1500℃保温2h条件下获得的土壤固化体;且微波条件下的土壤固化体的孔隙率要明显低于传统烧结条件下的土壤固化体,同时系列固化体的密度主要集中在2.813g/cm3-3.215g/cm3之间。随着Nd2O3含量的增加,固化体的浸出率呈现逐渐增大趋势。当含量为25wt.%时出现略微的减小,这可能与固化体本身的致密性降低有关。系列固化体在不同温度及浸泡时间条件下,浸出液中模拟核素的归一化浸出率保持在10-4~10-6g.m-2.d-1量级。表现出良好的抗化学稳定性,这也可能是因为在长期浸出过程中二氧化硅网络水解释放的硅、铝和钙,在反应界面形成了一层凝胶,进而减缓了浸出速率。
[硕士论文] 吴慧敏
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:在核事故中,放射性物质的泄露可能会产生大量的放射性粉尘,为防止这些放射性颗粒长时间悬浮在空气中并扩散产生大范围的放射性污染,快速有效地控制并去除放射性粉尘在核事故响应中至关重要。核事故具备突发性和不确定性,喷淋雾化这种灵活机动的湿法除尘方法能更好地应对,对于快速处理放射性粉尘/气溶胶的关键问题是选择一种合适的压制剂作为雾化喷淋液。
  本文在水溶液中通过自由基聚合的方法制备出一种具有三维网络结构的聚合物基材气溶胶压制剂,这种压制剂经雾化喷淋后与气溶胶粉尘凝并成粒径较大的颗粒并沉降于物体表面,干燥后可以形成可剥离的固化膜,方便后续处理。本文通过单体设计与选择,合成工艺的优化制备得到了符合预期目标的产物,并对其结构、性能进行了表征测试。
  本文主要研究了不同粘度压制剂对粉尘的润湿性、粘接性能、成膜性能及压制效率,对气溶胶压制剂性能研究表明,不同粘度的压制剂对气溶胶粉尘的润湿性能差异较大,同时对粉尘的粘结作用也有所不同。压制剂液滴与粉尘微粒的碰撞几率是压制剂压制效率的一个关键因素,压制剂的表面张力越小,雾化后的液滴的直径越小,单位体积粉尘微粒的密度越大,从而增大压制剂液滴与粉尘的碰撞频率,有利于提高压制效率。而粘度大的压制剂对粉尘的粘结效果较好,固化后带有气溶胶粉尘的膜体具有一定的力学性能,压制下来的粉尘不容易再次形成二次污染。喷淋雾化压制试验结果表明,经压制剂雾化压制后粉尘沉降与自然沉降相比,能同时增大粉尘的沉降率和缩短沉降时间,压制剂雾化沉降后可固化成膜,方便剥离进行后续处理。
[硕士论文] 韩玉龙
环境科学与工程;环境工程 南开大学 2016(学位年度)
摘要:核技术是一项先进技术,在解决人类面临的能源危机和环境危机中发挥着越来越明显的作用。比如核能技术的发电,辐照灭菌、辐射计量、辐照育种等。20世纪50年代中国开始了核领域方面的研究、开发和利用,伴随着世界发展趋势的不断变化以及中国综合国力的不断增强,核技术已在中国医疗卫生、工农业生产、环保和科研等领域被广泛利用,这对中国国防安全的维护、国民经济的发展和社会文明的进步起到了积极促进的作用。核技术是一把典型的“双刃剑”,核技术利用(也可称为“核技术应用”)在生活中为人们提供方便、快捷、高效的同时,其在开发利用过程中产生的放射性污染问题也越来越突出,放射性污染不同于其他类型的污染,它是能量作用于机体致使机体产生的放射性损伤,并且这种损伤很难消除,一般具有不可逆转性。它无色、无味,看不见摸不着,只能用专门的仪器才可以检测到,或者当机体出现损伤之后才被意识到,这种隐形的危害也就在无形之中增加了人们的恐惧感。日常生活中能够接触到的放射性污染大部分主要是来自工业和医疗两方面,工业用放射源产生的放射性污染主要是由于放射防护不当或者失控的放射源而引起的误照射和超剂量照射;医疗产生的放射性污染主要来自于医疗射线装置产生的射线或者医用放射源、非密封放射性物质产生的辐射。
  由于中国在核技术利用领域起步较晚,并且在核领域仅有《中华人民共和国放射性污染防治法》(以下简称《放污法》)一部法律,与其配套的相关辐射环境标准也过于陈旧,已经很难适应当前的发展需求。此外,国家环保部、卫生部、公安部等众多部门对辐射环境安全均有一定的监管职责,辐射环境管理较为分散,责权难以统一。很多地区也并未按着“全国辐射环境监测与监察机构建设标准”的要求设置专门的辐射环境安全监管机构,致使地方政府和环境保护行政主管部门在辐射环境安全监管体系的设立、辐射环境安全基础能力的建设以及辐射环境安全文化和知识的普及方面存在很大的不足。核技术利用单位本身也存在着辐射环境安全意识淡薄、辐射防护工作不到位或者缺位等问题。
  在坚持全面依法治国等四个战略布局,全面推进生态文明等六项建设,树立和贯彻“创新、协调、绿色、开放、共享”的新理念、新形势和新要求下。本文依照基础探讨——现状探讨——实践探讨——结论展望的结构框架,将探讨的主体层层递进,分五个章节进行阐述。
  第一章绪论部分主要对论文的选题背景和探讨意义进行分析,阐述了主要的探讨思路和探讨路线及相关概念;第二章为核技术应用现状分析,通过相关文献资料的查阅,对核技术的发展历程、应用的意义和核技术具体的应用以及国内外核技术利用现状进行阐述;第三章为国内外核技术利用辐射安全环境管理现状,介绍了中国以及几个比较有代表性的国家在核领域的相关法律法规、辐射环境安全监管体系等方面的建设情况;第四章为案例分析,在第三章的各相关体系的对比基础之上,以赤峰为案例,以中国现有的相关法律法规及技术标准文件为依据,结合具体实际工作,对中国现有的法律法规体系、文件标准体系、辐射安全监管机构体系的建立情况进行解读,提出了目前工作中存在的问题,并有针对性的提出了切实可行的建议。第五章是本文的结论部分,进一步对中国核技术应用辐射安全管理中遇到问题的建议进行了总结性的概括。并结合中国核技术利用的发展趋势,对核技术发展及辐射安全监管进行了展望。
  这一课题的探讨具有重要的理论意义和现实意义。论文通过对国内外辐射安全环境管理体系的解读,结合自身工作实践,提出了进一步完善和更新核技术领域的法律法规及标准体系、明确各部门职责权限、完善并落实辐射监管体制机制、提升单位自身辐射防护工作和放射源安全管理工作、加强核安全文化建设和辐射安全宣传力度等措施和建议。希望本论文的探究能够为今后辐射安全环境管理部门的监管工作和核技术应用单位自身的辐射防护工作提供一定的参考价值,以便更好的开展辐射环境安全管理和辐射防护工作,共同营造一个和谐安定的环境。
[硕士论文] 周星保
材料科学与工程 西南科技大学 2016(学位年度)
摘要:长期处于放射性环境中工作的在线仪器设备的表面会沉积一些放射性物质,与人直接接触会对身体健康造成伤害。对于此类仪器设备表面的核素去污有以下要求:有效的将表面污染量降低到安全标准以下;保证去污对在线仪器没有损害;保证去污人员的人生安全;去污废液量小,去污废液易处置,不造成二次污染。因此,本文以表面活性剂烷基糖苷(APG)、α-烯基磺酸钠(AOS)为基础原料,并与直链烷基苯磺酸盐(LAS)对比,复配魔芋葡甘聚糖(KGM)、羧甲基纤维素(CMC)、海藻酸钠(SA)等增稠剂,柠檬酸(CA)、EDTA-2Na、醋酸、酒石酸、膨润土等去污助剂,合成制备了烷基糖苷基泡沫去污剂,研究了泡沫去污剂的起泡性,泡沫稳定性,流变性及其对模拟铀(U(VI))污染的去污性能;通过 X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)对去污机理进行了分析,热重红外联用技术(TG-FTIR)对去污后废液的热分解特性和分解产物进行了研究;研究了泡沫去污剂工程化去污装置,去污工艺参数和去污后废液的消泡。主要内容如下:
  1.泡沫性能研究:单一表面活性剂的发泡性能 AOS>LAS>APG,复配表面活性剂的发泡性能 APG/AOS>APG/LAS,APG+AOS的复配体系在3:1时泡沫体积最高,有明显的复配增效,选用APG+AOS有利于废液量的降低。
  2.泡沫稳定性及流变性能的研究:KGM、CMC、SA的加入,提高了泡沫去污剂的泡沫稳定性,降低了发泡比,其中KGM增加泡沫稳定性能最为明显;去污剂流体体系以粘性为主,低剪切速率区,溶液仍呈现牛顿流体性质,而在高剪切速率区,有剪切变稀的现象。
  3.泡沫去污剂的合成及去污性能研究:以 APG+AOS表面活性剂为基础原料,分别选用柠檬酸、醋酸、酒石酸、EDTA-2Na作为去污助剂,合成了泡沫去污剂,研究了去污助剂对去污性能的影响,结果表明添加了柠檬酸的去污剂去污性能较好,当去污助剂柠檬酸添加量为10 g/L,去污时间为30 min以上,温度为30℃,污染时间为14天时,泡沫去污剂对陶瓷、不锈钢、PVC、PE四种材质的最大去污率分别为:95.43%、99.1%、98.11%、98.43%,去污因子分别为:21.88、111.11、52.91、63.69。
  4.工程应用的研究:将模拟机器人表面不同材料和模拟机器人装置置于模拟污染去污箱中,使用泡沫喷枪装置,研究泡沫去污剂工程应用装置及技术参数,去污后去污泡沫收集及后处理等,结果表明,当空压机压力为0.3 Mpa,去污时间为30 min时,去污效果最佳,去污率最大为96.49%,去污因子为28.49。
  5.去污机理分析及废液后处理:泡沫去污剂的去污是物理和化学共同作用的结果,去污后废液热分解产物主要成分为二氧化碳,使用酸性高锰酸钾对去污后废液进行氧化降解处理,当高锰酸钾浓度为0.4 wt%,时间为2 h时,可实现去污后泡沫去污剂的完全消泡。
[硕士论文] 崔娜
供热、供燃气、通风及空调工程 湖南工业大学 2016(学位年度)
摘要:铀矿的开采利用产生了大量放射性废物,尤其是气载氡导致的放射性污染,严重危害公众的身体健康。但是,目前我国的辐射防护评价工作仍十分薄弱,还有许多问题有待深入研究,最主要的问题是传统的基于确定论的单因子指数评价法无法提供健康危害的定量概率分布信息,影响了评价结果的科学性。健康风险评价采用统一的危害指标定量地描述污染物对人体健康的危害。我国从20世纪90年代陆续开展了化学化工厂区、冶炼厂、垃圾场、核电站等污染场地的健康风险评价研究,有效推动了相关行业的环境保护科学决策工作。把健康风险评价研究引入到铀矿区辐射防护工作中,定量评估铀矿区放射性核素对人体健康的影响具有重要的科学意义和现实意义,目前这方面的研究工作还鲜有报道。
  本文基于目前普遍采用的健康风险评价四步法,即危害鉴定、暴露评价、剂量-反应评价和风险评定,首先对某退役铀矿放射性核素分布现状进行分析,将矿山排风井排出的井下废气中所含的氡以及废石场、矿石堆放及破碎场、堆浸场表面自然析出的氡气确定为气态污染源项,并对各气态源项的释放量进行了监测。然后在铀矿区氡浓度监测数据的基础上,开展了基于不确定性的健康风险评价理论研究,构建了铀矿区气载氡的健康风险评价体系。
  利用Crystal Ball风险评估软件对气载途径摄入氡及其子体的暴露量和致癌风险进行了蒙特卡罗模拟分析,定量评价铀矿冶系统产生的气载氡及其子体的致癌风险,得到了致癌风险的概率分布和范围等统计信息。结果显示:距离评价中心80km距离范围内气载氡及其子体所致公众个人年有效剂量值低于GB18871-2002所规定的剂量约束值。从剂量约束的角度进行定性评价,距离评价中心0~1km以及更远距离范围内的辐射防护安全均达到了有关要求。但是健康风险表征显示,距离评价中心0~1km范围内的健康风险等级为10-6,高于美国环保署(USEPA)推荐的可接受限值,健康风险值最大超标3.275倍,应适当进行辐射防护控制或优化。从风险约束的角度进行定量评价,该铀矿区距离评价中心0~1km范围内致癌风险较大,健康风险值超标;其它更远距离范围的致癌风险可以忽略。
  研究发现:因为公众的有效辐射剂量约束值无法提供由于潜在辐射照射导致的可能发生的致癌风险的定量概率分布信息,因而影响了其评价结果的科学性。因此,在铀矿冶实践中,应该基于不确定性理论,在考虑经济和社会因素情况下,使剂量约束(限制个人剂量)和风险约束(限制潜在照射中个人的风险)都保持合理且达到尽量低。我国GB18871-2002规定,公众的辐射年有效剂量限值为1mSv,对应的致癌风险为5E-5,是USEPA推荐值的50倍;剂量约束值为0.25mSv/a左右,对应的致癌风险值为1.25E-5,是USEPA推荐值的12.5倍。与国际上铀工业发达国家相比,我国铀矿冶辐射防护工作仍存在较大差距。因此,为了保障铀矿冶工作人员及铀矿区公众的辐射安全,迫切需要进一步加强铀矿冶系统的健康风险评价研究,真正做到铀矿辐射防护最优化的定量分析,确定切合国情实际的剂量约束值和风险约束值,定量评价铀矿区放射性核素对人体健康的影响,该项工作可以为加强铀矿开发利用中的放射性管理、制定放射性污染防治对策提供基础资料,并为环境决策者制定可持续发展战略提供一定的科学依据。
[硕士论文] 陈云霞
化学 西南科技大学 2016(学位年度)
摘要:机器设备在放射性环境中完成作业任务时,表面会受到放射性污染,这些污染会损伤仪器设备、干扰控制系统,而且会对工作人员造成不同程度的放射性损伤,因此,及时清除机器表面的放射性物质具有重要意义。可剥离膜法,由于其操作简单,不产生交叉污染、二次废物量少,是较为优良的设备表面放射性污染去污方法。目前,可剥离膜的主要类型为合成高分子材料,但存在资源短缺、二次污染、难处理等问题,因此研究开发新型的可剥离膜材料成为重中之重。改性魔芋葡甘聚糖、淀粉高分子多糖基去污材料,由于其原料来源丰富、可再生、可降解等特性,且具有大量的活性基团及一定的成膜性,为新型可剥离膜材料的研发提供了新的思路。本文以魔芋葡甘聚糖、淀粉为原料,通过酯化改性和接枝改性,分别制备了疏水性的魔芋葡甘聚糖醋酸酯(KGMA)和淀粉接枝苯乙烯(St)、丙烯酸丁酯(BA)共聚物,以其为成膜主剂制备了魔芋葡甘聚糖基去污溶胶和淀粉基去污溶胶。系统研究了两种去污材料对陶瓷(CT)、不锈钢(SS)、聚乙烯(PE)、聚氯乙烯(PVC)基材上模拟 U(VI)污染的去除特性,并对其去除铀污染的机理进行了探究,最后研究了去污后废弃材料的燃烧处理的可行性。主要内容及结果如下:
  (1)魔芋葡甘聚糖基去污材料对 U(VI)的去除特性:研究了魔芋葡甘聚糖醋酸酯浓度、U(VI)污染时间、初始污染量、环境温度、环境湿度、散落灰尘程度对不同基材表面上模拟 U(VI)污染的去除率的影响。结果表明:对于陶瓷板和不锈钢板,魔芋葡甘聚糖基去污溶胶的最佳去污浓度是85 g/L,而聚乙烯板和聚氯乙烯板的最佳去污浓度是80 g/L;污染时间、初始污染量、散落灰尘程度的变化对去污率的影响不大,当污染时间分别为1~14d时,该去污剂对四种污染板的去污效率均可达到92.5%以上。当初始污染量在7.1~35.7Bq/cm2时,魔芋葡甘聚糖基去污溶胶对四种不同材质的材料板面上 U(VI)的去污率均在94.3%附近。在灰尘存在的情况下,四种板材的去污效率均能达到94.3%以上。随着湿度的上升,去污率略有增加。温度对去污效果影响显著,随着温度的升高,去污率呈明显的下降趋势。
  利用傅里叶扫描电镜分析仪(SEM),X射线色散能光谱仪(EDX)和X射线光电子能谱仪(XPS)现代测试技术对去除铀前后的KGMA膜进行表征,探究其对模拟铀污染的去除机理,结果表明:KGMA去污材料对 U(VI)的去除是物理吸附,粘附和化学配位共同作用的结果,对于U(VI)的化学去除机理可能为 U(VI)与 KGMA去污溶胶中的氧发生配位,从而实现对 U(VI)的去除。
  使用热重红外联用技术对去污后的魔芋葡甘聚糖基去污膜的后处理进行研究,结果表明:KGMA去污膜在空气气氛中的热分解失重率为96.07%,高温时热分解主要产物是 H2O、CO2和CO,无其他有毒有害物质释放。
  (2)淀粉基去污材料对 U(VI)的去除特性:对于淀粉基去污溶胶100 g/L适合作为陶瓷板的可剥离膜的主剂浓度,90 g/L的浓度为不锈钢板和聚乙烯板的最佳去污溶胶浓度;随着污染时间的增加,去污率总体呈下降趋势,当污染时间较短时,去污率下降趋势较平缓,变化并不明显,当污染时间较长时,去污效果下降幅度较大;但污染时间在10天以内时,陶瓷、不锈钢及聚乙烯板的去除率都能达到90.5%以上;随着初始污染量的增加,淀粉基去污溶胶对于三种材质表面的铀污染的去除总体呈下降趋势,当初始硝酸双氧铀污染量较低时,去除效果较好,所以当污染程度较高时,可以选择多次去污的方式。随着去污环境温度的提升,去污时间与去除效率都呈下降趋向,且时间降低幅度较大,温度越低其去污效果越好,且35℃以内,去污效果都比较理想。
  利用扫描电镜分析(SEM),X射线色散能光谱分析(EDX)和X射线光电子能谱分析(XPS)等手段,探究淀粉基去污材料的对模拟铀污染的去除机理,结果表明:淀粉基去污材料对 U(VI)的去除是物理和化学共同作用的结果,且淀粉基去污溶胶对于U(VI)的化学吸附机理可能为 U(VI)与淀粉基去污溶胶中的氧发生配位,从而实现对 U(VI)的去除;
  通过热重红外联用仪对去污后的淀粉基去污膜的后处理进行研究,结果表明:淀粉基去污膜在空气气氛中的燃烧失重率达97.83%,高温时有氧燃烧主要生成 H2O、CO2和CO,没有产生其他有毒有害物质。由此说明去污后的淀粉基去污膜可以采用焚烧方式进行处置。
  综上所述,魔芋葡甘聚糖、淀粉为基础的多糖基去污材料,具有良好的去污效果,操作简单,产生的固体废弃物少、无废液产生且废弃物易处置,在处理设备表面放射性 U(Ⅵ)污染的方面有较大的应用潜力。
[硕士论文] 武林
化学工程与技术 西南科技大学 2016(学位年度)
摘要:氡是天然存在的气态惰性放射性核素,它无色、无味、无嗅,还可以进一步衰变产生218Po、214Pb、214Bi等子体,普遍存在于人类生活环境中。氡及其子体对人体的辐射伤害占人体所受到的全部环境辐射中的55%以上,会对人体造成极大的危害,极易引起肺癌,长期暴露于氡环境中,还可能引起骨髓性白血病、胃癌、肾癌、黑色素瘤等后果,是国际卫生组织规定的19种重要致癌物质之一。建筑墙体材料是室内氡放射污染的主要来源之一,目前在我国利用粉煤灰、煤渣等工业废料生产建筑材料是灰渣资源的主要用途,虽可提高废物利用率,减少环境污染,但易造成建筑工程的室内氡辐射污染,如粉煤灰和煤渣对煤中的天然放射性核素有富集作用,尤其对226 Ra、232 Th的富集程度可达4~5倍,导致粉煤灰、煤渣建筑材料具有明显的核辐射与氡辐射污染,研究显示,掺粉煤灰新型墙体材料建造的房屋室内氡浓度远超过了“民用建筑工程室内环境污染控制规范”中的限制,因此,我们必须高度重视室内氡污染,并加强治理。
  本文采用量大价廉的重钙粉、聚乙烯醇水溶胶或80目钢渣为防氡材料,通过设计正交试验,以氡屏蔽率和抗压强度为评判指标,对粉煤灰/煤渣砖及墙板氡污染防治进行了研究。正交试验研究结果表明:重钙粉和钢渣对粉煤灰/煤渣型墙体材料有良好的氡屏蔽效果,并且对墙体材料的强度没有不利的影响。加入重钙粉与聚乙烯醇水溶胶的砖块氡浓度明显降低,氡屏蔽率最高可达49.36%,并且抗压强度也从7.56MPa升至12.26MPa;在钢渣加入量为35%时,抗压强度达到最大,此时的煤渣砖的氡析出浓度较低,由SEM图可以看出,向粉煤灰/煤渣型墙体材料中加入重钙细粉或钢渣后,粉煤灰/煤渣墙体材料内部大颗粒之间及表面被细小颗粒填充覆盖并相互粘合,提高密实度并在外表面形成致密结构,使得氡析出路径“曲折”,从而达到了屏蔽氡目的。防氡涂料经国家相关部门检验,基本性能优异;其中有毒有害物质中挥发性有机物(VOC)、苯系物、铅、镉、汞等均未检出,游离甲醛含量11.1mg/kg和铬含量4.5mg/kg,远小于国家标准,生态环保性能优异;氡屏蔽率在95%左右,防氡效果稳定且优异。将防氡涂料应用于广州军区某地下工程时,其氡屏蔽率为90.59%,效果优异,与实验室中测得的氡屏蔽率相比,仅相差5%,同时在防氡治理后地下工程的氡浓度为263.0Bq/m3,小于国家规定的地下建筑400Bq/m3标准。
[硕士论文] 亓慧
分析化学 烟台大学 2016(学位年度)
摘要:本论文采用等离子体法及氧化聚合反应合成了聚丙烯酰胺/氧化石墨烯(PAM/GO)、聚吡咯/磷酸氢钛(PPy/Ti(HPO4)2)和2-乙烯基吡啶/多壁碳纳米管(MWCNT-g-VP)复合材料,并分别研究了它们对放射性核素锶(Sr(II))、重金属离子铬(Cr(VI))及铅(Pb(II))的吸附作用和机理。本论文共分四章。
  第一章,总体介绍了重金属离子和放射性核素污染现状、其危害及常见的处理方法、影响吸附的主要因素及本论文的选题依据和主要研究内容。
  第二章,用等离子体放电法成功合成了聚丙烯酰胺/氧化石墨烯(PAM/GO)复合材料,并应用于吸附水中的Sr(II)。并通过批次实验考察了溶液中的pH值、离子强度及温度等对吸附过程的影响。此外通过实验发现,吸附动力学符合假二级模型。热力学数据表明Sr(II)在PAM/GO上的吸附是一个自发的、吸热的过程,且符合Langmuir模型。表明所合成的PAM/GO复合材料对于废水中Sr(II)的去除有很好的应用前景。
  第三章,通过氧化聚合反应成功地合成了PPy/Ti(HPO4)2有机-无机复合物,并用来吸附Cr(VI)效果显著。通过批试验,发现吸附受pH和离子强度的影响,低的pH和离子强度对吸附有利。吸附动力学符合假二级模型且Langmuir模型与Freundlich模型相比更适合本次的实验数据,表明Cr(VI)在PPy/Ti(HPO4)2上为单层吸附。热力学数据表明吸附是一个吸热的且自发的过程。制得的PPy/Ti(HPO4)2有望成为一种去除废水中Cr(VI)的理想材料。
  第四章,通过等离子体方将2-乙基吡啶嫁接到到多壁碳纳米管上。根据X射线及光电子能谱分析,2-乙基吡啶分子嫁接到MWCNTs表面后,羟基和羧基发生了重排。MWCNT-g-VP表面的2-乙基吡啶分子可以阻止MWCNT-g-VP发生聚集且可以提供更多官能团,因而大大提供了吸附Pb(II)的能力。MWCNT-g-VP吸附Pb(II)的能力受pH影响说明吸附机理主要为内部表面络合。MWCNT-g-VP表面的吡啶基团对于固定溶液中的Pb(II)有重要作用。MWCNT-g-VP的有望成为吸附废水中重金属离子的合适材料。
  综合以上几个方面的内容,对比不同的材料对不同金属离子的吸附性能,分析了吸附机理,为重金属离子和放射性核素进行危害评估以及有效治理提供了有关的理论基础和数据支持。
[硕士论文] 宗美荣
环境科学与工程 西南科技大学 2016(学位年度)
摘要:铀是一种具有放射性的金属元素,其中U(VI)可溶性较强,其毒性高于其他价态,半导体材料经光催化产生的具有还原作用的自由电子可将高价态铀还原。自由电子稳定性能差,微生物可作为电子转移中间体,进而提高光生电子的还原效率。
  本论文首先对中国西部某铀矿区进行了地表水样品的采集与分析。地表水中铀浓度最高可达72.2 mg/L。地表水中,实验室可培养细菌的总量为6.4×103 cfu/g~6.37×104 cfu/g,优势菌种经鉴定主要为戴尔福特菌属、嗜酸菌属、不动细菌属和考克氏菌属。
  论文中采用了电化学循环伏安法分析铀酰溶液中U(VI)价电子转移。结果显示,U(VI)在钠盐溶液中分两步还原位 U(IV),U(IV)/U(VI)的转化过程为扩散控制。通过恒电位还原可使溶液中的U(VI)结晶沉积,主要以固态 UO2和(UO2)6O2(OH)8·6H2O(水铀矿)附着在工作电极上。
  单室光催化反应池、开路电位条件下,涂有二氧化钛的FTO导电玻璃作为光催化电极,在氙灯光催化时能够产生光电流,且电流的大小与光强度成正比。光催化反应4h,溶液中U(VI)的含量降低了58%,同时半导体矿物电极上有紫黑色的UO2生成。
  矿物光电子介导微生物对铀价态转变的研究为双室电化学体系。研究结果表明,光催化半导体矿物产生的电子可以有效还原氧化亚铁硫杆菌的代谢产物Fe(III),进而为氧化亚铁硫杆菌生长提供能源,即微生物可以间接利用半导体矿物产生的电子。对比分析了光催化、考克氏菌单独作用和矿物光生电子介导考克氏菌对 U(VI)的还原效率。结果显示,在光照条件下U(VI)还原率20%,对数-稳定期的考克氏菌对U(VI)还原效率为26%,矿物光生电子介导考克氏菌对U(VI)的还原效率为56%。微生物的加入提高了光生电子的还原效率,两者对于U(VI)还原具有协同作用。
  光催化半导体矿物协同微生物对于高价态重金属的处理是一种环保、可持续的方法。本论文的研究在于为一种新型的高价态高毒性金属的处理方法提供一定的理论依据。
[博士论文] 丁聪聪
核能科学与工程 中国科学技术大学 2016(学位年度)
摘要:放射性元素铀在水-矿界面的微观构型和化学形态直接影响到其在环境中的迁移转化、毒性和生物有效性等行为。微生物是地表环境的重要介质之一,每克土壤或蓄水层中大约含有106-109个细菌,因此分析铀在水-矿表面的存在形态时,微生物是必须考虑的因素之一。与铀-微生物或铀-矿物这样的二元研究体系相比,微生物-铀-矿物三者之间的相互作用行为及机理,更加接近环境真实情况,也可以相对准确地预测和评估放射性核素在环境介质中的化学行为和迁移运输,为控制和修复污染提供有效指导。本文选取革兰氏阳性细菌Bacillussubtilis(B.subtilis)为非铁还原菌的代表,纳米零价铁(nano-Fe0)和绢云母分别为还原活性和非还原活性矿物代表。采用静态批次实验、常规光谱表征以及高级EXAFS谱学分析和表面络合模型等研究方法,深入探讨了不同水环境条下B.subtilis对U(Ⅵ)在两类矿物上的反应热力学、动力学及微观作用机制的影响规律。
  论文主要结果如下:
  1)在pH3.5-9.5范围内,B.subtilis将U(Ⅵ)还原成U(Ⅳ)的能力很弱,而nano-Fe0的还原活性很高,尤其是在中性pH条件下。B.subtilis的存在极大地提高了U(Ⅵ)在nano-Fe0+B.subtilis体系内的吸附速率,但在pH值大于4.5时条件下,B.subtilis抑制nano-Fe0还原U(Ⅵ)的速率。该抑制作用取决于B.subtilis在体系中的含量,菌体或其分泌的胞外聚合物(EPS)含量越多,抑制作用越明显。此外,环境中碳酸根浓度也严重影响铀在nano-Fe0和B.subtilis上的存在形态,随着碳酸根浓度地增加,U(Ⅵ)在固体界面上的吸附和还原反应都减弱。动力学实验和相关模型分析证明U(Ⅵ)首先被吸附到nano-Fe0或nano-Fe0+B.subtilis表面,随后被表面Fe(Ⅱ)还原。B.subtilis和EPS抑制nano-Fe0还原活性的主要原因是菌体表面的含氧官能团与nano-Fe0表面的Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)发生络合作用,从而阻断了电子从内部Fe(0)到氧化膜表面的传递过程,进而抑制了表面U(Ⅵ)的还原。
  2)通过XPS和XANES分析发现单独nano-Fe0体系去除U(Ⅵ)的主要机制将U(Ⅵ)还原成U(Ⅳ)沉淀,但nano-Fe0+B.subtilis体系则主要依赖吸附反应去除U(Ⅵ)。EXAFS表明铀在nano-Fe0上主要以U(Ⅳ)形式存在,此外还有少量U(Ⅵ)与nano-Fe0表面氧化膜上形成内层配合物,对反应后的nano-Fe0+B.subtilis光谱分析,得到~2.90(A)配位距离的U-C壳层和~3.44(A)的U-Fe配位壳层,说明U(Ⅵ)以二齿内层配位形式与nano-Fe0+B.subtilis表面的含氧官能团结合。
  3)B.subtilis对U(Ⅵ)在绢云母上吸附行为的影响也取决于环境体系pH值,当pH值小于5.0时,U(Ⅵ)与B.subtilis表面的含氧官能团结合生成内层络合物,促进U(Ⅵ)在绢云母上的吸附。然而随着体系pH值的升高(pH>6.0),B.subtilis表面的去质子化羧基与绢云母表面的羟基结合能力增强,使得二者的有效吸附位点减少,进而降低U(Ⅵ)的吸附。CO2(g)含量的升高在高pH值条件下明显阻碍绢云母+B.subtilis对U(Ⅵ)的吸附,其主要原因是在pH值大于7.0时,UO2(CO3)22-或UO2(CO3)34-种态的形成不利于吸附。
  4)EXAFS图谱分析表明在pH4.0反应条件下,绢云母上的U(Ⅵ)与UO22+在水溶液中的微结构一致,表明外层络合反应是绢云母在低pH值下吸附U(Ⅵ)的主要机制。pH7.0反应条件下的绢云母样品的径向结构函数中U-Al/Si壳层的出现表明在高pH条件下,U(Ⅵ)在绢云母表面形成了内层络合物。然而,绢云母+B.subtilis样品在pH4.0反应条件下的光谱上存在U-P壳层的配位,表明当B.subtilis加入绢云母体系中时,主要吸附过程转变成了内层配位络合反应,这也是导致U(Ⅵ)吸附能力提高的原因。同时,pH6.0反应条件下的绢云母+B.subtilis光谱存在U-C配位(2.92(A))和U-Si/Al配位(3.18(A)),说明在较高pH值的情况下,U(Ⅵ)与B.subtilis和表面同时形成内层二齿配合物。基于离子交换反应和表面络合反应的表面配位模型可以成功拟合U(Ⅵ)在绢云母或B.subtilis体系上的pH吸附边界和吸附等温线。通过单个二元体系的模拟获得的热力学反应参数很好的预测和模拟U(Ⅵ)在绢云母+B.subtilis体系中的相关吸附行为。
  综上,B.subtilis的吸附可以改变矿物的表面物化性质和位点浓度,从而影响U(Ⅵ)在水-矿物界面的化学行为和微观形态。B.subtilis对U(Ⅵ)与矿物相互作用的影响机制在很大程度取决于体系pH值和菌体含量的变化。本文从分子水平上深入揭示了不同水环境化学因素下,U(Ⅵ)在矿物-细菌界面的还原、吸附等化学行为和微观作用机制,该三元体系的研究准确阐明了放射性U(Ⅵ)的宏观吸附行为与矿物和微生物结构和表面物化性质之间的内在关联机制,补充丰富了表面络合模型理论。上述研究成果为更好地预测U(Ⅵ)在近地表环境中的迁移和运输规律提供理论依据。
[硕士论文] 宋经娥
口腔医学·口腔临床医学 兰州大学 2016(学位年度)
摘要:目的:采用斑马鱼动物模型研究一氧化碳释放分子(CORM-3)对 X射线辐照后斑马鱼胚胎发育的作用,并初步探讨CORM-3的作用机制。
  材料和方法:用不同浓度的CORM-3溶液(0、6.25、12.5、25、50、100、200、400μmol/L)处理受精后4h(4hpf)的发育正常的斑马鱼胚胎并培养至144hpf,分别在不同的时间点观察并记录CORM-3对斑马鱼胚胎的死亡率、孵化率、畸形、胎动、心率、体长及其游泳行为等发育的影响。
  用10μmol/L的CORM-3预处理发育正常的4hpf胚胎1h后给予4GyX射线照射,观察CORM-3对X射线辐照后斑马鱼的死亡率、孵化率、畸形率、胎动及游泳行为等发育的影响;采用DCFH-DA荧光探针、SOD试剂盒分别检测24hpf胚胎体内的活性氧水平及SOD活性;采用吖啶橙(AO)染色,流式细胞分析(FCM)检测24hpf斑马鱼胚胎体内凋亡细胞;采用实时荧光定量分析(RT-PCR)检测斑马鱼胚胎凋亡相关基因表达以及蛋白免疫印迹(WB)检测斑马鱼胚胎体内蛋白表达水平。
  结果:
  (1)CORM-3对斑马鱼胚胎发育的影响:随着CORM-3浓度的增加,斑马鱼胚胎的死亡率逐渐增加,胎动、心率、体长逐渐降低;浓度为50μmol/L的CORM-3处理组开始可明显抑制胚胎孵化,致使胚胎孵化率降低(P<0.05);CORM-3浓度高于100μmol/L可导致斑马鱼幼鱼形态畸形,主要为心包水肿及卵黄囊水肿。在可见光实验中,CORM-3处理组的幼鱼游泳总距离随着浓度的增加逐渐降低,200和400μmol/L处理组幼鱼运动迟缓(P<0.05)。
  (2)CORM-3对X射线辐照后斑马鱼胚胎发育的影响:X射线辐照可导致斑马鱼胚胎的死亡率及畸形率的增加,孵化率、胎动及游泳总距离降低(P<0.05);CORM-3预处理可降低X射线对斑马鱼胚胎发育的影响,表现为死亡率及畸形率低于X射线辐照组,孵化率、胎动及游泳总距离高于X射线辐照组(P<0.05)。
  (3)CORM-3对X射线辐照后的斑马鱼胚胎体内活性氧水平以及SOD活性的影响:24hpf时,X射线辐照组斑马鱼胚胎体内活性氧水平明显升高,SOD活性显著降低(P<0.001);CORM-3预处理进升高SOD活性,降低ROS水平(P<0.001),缓解X射线诱导产生的斑马鱼胚胎体内活性氧的蓄积。
  (4)CORM-3对X射线照射后的斑马鱼胚胎凋亡、凋亡相关基因以及蛋白水平的影响:AO染色及流式细胞分析显示X射线辐照组斑马鱼胚胎的早期凋亡细胞较对照组多,CORM-3预处理可降低X射线引起的细胞凋亡;RT-PCR显示X射线辐照组的促凋亡基因Bax、Caspase9、Caspase3的表达量高于对照组(P<0.05),抗凋亡基因Bcl2的表达量低于对照组;CORM-3预处理可改善X射线对胚胎损伤导致的凋亡相关基因的表达,下调Bax、Caspase9、Caspase3的表达,上调抗凋亡相关基因Bcl2的表达;Western blot结果显示CORM-3预处理可缓解X射线对斑马鱼胚胎导致的DNA损伤,γ-H2AX,P53蛋白表达量下降,Bcl2表达量升高。
  结论:
  1)CORM-3≥50μmol/L时对斑马鱼发育具有毒性作用;10μmol/L的CORM-3对X射线辐照后的斑马鱼的发育具有潜在的保护作用。
  2) 10μmol/L的CORM-3促进SOD活性水平升高,降低胚胎体内的活性氧水平,通过抗氧化应激反应来保护X射线对斑马鱼胚胎的辐射损伤。
  3)10μmol/L的CORM-3通过调节凋亡相关基因的表达发挥抗凋亡作用以及促进DNA损伤的修复来保护X射线对斑马鱼胚胎的辐射损伤。
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