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[硕士论文] 张慧杰
理论物理 山西大学 2017(学位年度)
摘要:基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法是当前比较热门的研究课题之一,应用此方法主要研究了锕系材料中金属铀的三个相(α,β,γ)。由于锕系元素有特殊的电子结构和强关联的5f电子,使得金属铀及其化合物呈现非常有趣的物理化学性质,为了更好地阐述这些性质,本论文主要利用第一性原理和准谐德拜模型相结合的方法针对不同条件下金属铀的三种相的结构、电子、力学和热力学性质进行了模拟计算。具体来说,论文主要内容为:
  首先我们简单介绍了金属铀的国内外研究现状、目的及意义。同时,给出了本论文使用的软件程序及所涉及到的基本理论内容,包括密度泛函理论、弹性常数理论和准谐德拜模型等。
  其次本论文理论计算了压强从0GPa增大到100GPa下,金属铀的α、β和γ的晶格常数、体积以及在状态方程(EOS)拟合下的体弹模量和它对压强的一阶偏导数。为了分析高压条件下电子结构的差异,探究了α、β和γ相的态密度。此外,在α相中,我们探究了压强对弹性常数、体弹模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比和德拜温度以及弹性波速的影响,发现至少压强在100GPa,α-U是力学稳定的。但是,对于β、γ相,因为其常温下的不稳定性导致实验难以探究,只计算它们基态条件下的力学性质。本文的计算结果表明β-U在基态条件下是力学稳定的,而γ-U在基态条件下是力学不稳定的。
  最后本文利用了准谐德拜模型,研究了金属铀的α、bct、γ相的热力学性质。通过分析E-V曲线发现了金属铀的α相是最稳定的结构。此外,还得到了关于三个相在不同温度和不同压强下的体积、热容量、熵等物理量的变化,这与先前的理论和实验结果吻合的较好。这是第一次理论预测了温度对bct和γ相的热力学性质变化的影响。
[硕士论文] 颜廷松
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:针对陆地铀资源不足且从海水中提铀难度较大的关键技术问题,本论文以盐湖铀资源开发为目标,选择富含胶原纤维且价格低廉的制革废弃边角料为原料,分别采用了水解、水热以及固化鞣酸等方法制备了三种吸附材料,系统研究了皮胶原基吸附剂对U(VI)的静态吸附特性和吸附机理,并模拟研究了盐湖高盐度环境对吸附性能的影响及脱附再生性能。结果表明:
  1、碱活化水解皮革(AALW)的最佳制备条件为:皮革大小(0.25cm的正方颗粒);NaOH浓度(0.075mol/L);水解温度(50oC);水解时间(4h)。AALW对U(VI)的最佳吸附pH为5。AALW吸附U(VI)的等温线与Langmuir方程更加吻合,拟合得到最大吸附量为163.67mg/g。其动力学更切合准二级动力学模型,吸附达到平衡所需时间为240min。吸附过程中一部分U(VI)与碱活化负载的Na+进行离子交换;另一部分U(VI)则与皮革上的活性官能团发生配位络合。
  2、皮革水热炭(HLW)对U(VI)的吸附受pH影响显著,在pH为5时可达最佳。HLW对U(VI)的吸附等温线更切合Freundlich方程,其动力学更符合准二级动力学模型,吸附达到平衡所需时间为240min。在吸附过程中,水热过程生成的含氧官能团等通过配位络合和静电吸引将UO22+成功吸附到HLW上。
  3、海绵皮(SLW)的最佳制备条件为:鞣酸质量分数(2%)、水解皮革投料量(1.25g)、水热温度(140℃)、水热时间(1.5h)。海绵皮吸附U(VI)受溶液pH影响显著,在pH为5时达到最优吸附性能。海绵皮对U(VI)的吸附等温线更切合Freundlich方程,其动力学更符合准二级动力学模型,吸附达平衡所需时间为1080min。在吸附过程中,改性皮革表面富含的酚羟基以及皮革本身含有的氨基、羧基等活性官能团对U(VI)都具有很高的的吸附亲和力,能通过配位络合实现对U(VI)的吸附。
  4、在模拟盐湖高盐度、极低浓度U(VI)(其中铀浓度为800ug/L)的环境下,三种吸附剂中均对铀体现出较高吸附率,其中AALW对U(VI)的吸附性能随着HCO3-浓度的升高而有所减弱。在七元共存金属离子溶液的吸附实验中,AALW、HLW及SLW对 U(VI)的都具有较高的选择性,其对U(VI)的吸附率分别为55%、45%及85%,远高于其它金属离子。
  5、当AALW循环到第四次吸附时,其吸附率降到52%;而AALW的解析率均可达90%,具有良好的脱附性能。酸性洗脱剂由于酸改性作用,在多次循环吸附过程中,HLW吸附率没有下降反而有所上升。SLW经五次吸附-脱附循环后,其吸附率仍可达90%以上。
  综上所述,改性皮胶原生物质吸附材料对U(VI)具有较好的吸附效果,且三种改性方法简单易行,对从盐湖中铀的富集提取具有一定的参考作用。
[硕士论文] 顾明洲
动力工程及工程热物理 山东大学 2017(学位年度)
摘要:乏燃料干式贮存作为一种更安全、经济、灵活的贮存方式受到了世界上越来越多国家的关注。很多学者采用数值模拟的方法开展乏燃料干式贮存的研究。为了解决数值模拟过程中常遇到的操作界面友好度差、参数设置繁琐冗长、模拟效率较低等问题,采用CFD软件二次开发技术为乏燃料干式贮存开发一款专用的模拟计算平台是一种合理可行的方案。
  基于以上考虑,本文完成了在商用计算流体力学软件Fluent和CFD-Post基础上的乏燃料干式贮存热工分析平台的开发。在平台的总体设计阶段,基于原型法进行了软件的需求分析;按照面向对象的设计思想,对平台进行了UML统一建模,实现了平台结构的高内聚和低耦合;采用MVC架构分解了平台的开发模块,使平台结构更加的清晰稳定。在平台的开发阶段,为方便工程计算人员进行模拟结果的查询与获取,建立了存储模拟中所有输入输出数据的计算任务数据库;依据材料物性参数表及实际运行过程中贮存容器可能面临的工况,建立了材料物性参数数据库和工况条件数据库。通过命令流文件,平台实现了对Fluent软件的自动控制,如网格文件读取、各类参数设定、计算结果保存等;通过加载UDF文件,实现了对乏燃料组件衰变热功率分布的自动加载。通过cse文件实现了对CFD-Post软件的自动控制,如显示云图、矢量图、流线图在内各类图片以及模拟得出的关键数据等;以上文件均通过变量替换的方法实现了参数的自定义设定。
  经过严格的软件测试,乏燃料干式贮存热工分析平台具备了预期的功能。本文应用该平台对正常工况、高温工况和空气流道堵塞工况下的贮存容器衰变热导出特性进行了数值模拟与后处理,并对模拟结果进行分析。
  乏燃料干式贮存热工分析平台的应用可以大幅降低工程计算人员对于Fluent和CFD-Post的使用门槛,极大的提高干式贮存模拟的效率及准确性,为乏燃料干式贮存设计及未来的优化提供更多更有力的支撑。
[硕士论文] 张波
动力工程及工程热物理 山东大学 2017(学位年度)
摘要:核电产业的快速发展,产生了大量的乏燃料,乏燃料的有效储存对核电厂的运行有着关键的影响。目前已经提出的非能动干式储存技术已被证明是一种更加灵活、安全和经济的储存方式,具有很大的应用前景与研究价值。本文采取数值模拟的研究方法,对典型的混凝土干式储存罐体结构HI-STORM系统进行传热方面的研究,主要的研究内容与结果有:
  (1)针对该储存罐体组成结构的特点,为合理简化其几何模型,本文提出把结构复杂的乏燃料组件进行等效多孔介质化的方法;针对传统传热模型存在的局限性,为建立更加准确的数值模型,本文提出同时考虑辐射传热和自然循环对流对该干式储存系统衰变余热排除的影响。
  (2)对乏燃料组件进行流动特性的研究:用ANSYS Fluent CFD软件选用标准k-ε湍流模型,成功模拟出氦气在格架单元内的流动,得出氦气横截面上的速度分布,发现速度分布与实际经验吻合;拟合压降与速度的关系式,获得等效多孔介质区域的流动阻力公式,包括粘性阻力系数和惯性阻力系数。
  (3)对乏燃料组件进行传热特性的研究:建立二维对称结构,选用离散坐标(DO)热辐射模型,模拟乏燃料组件在横截面上的温度分布,结果表明,随着温度的升高,辐射传热对乏燃料组件内部的温度分布和传热的影响逐渐增大,且格架壁面温度较衰变热量对最高温度和有效导热系数的影响要大;拟合出等效多孔介质区域的径向有效导热系数与温度的关系式;对于轴向的有效导热系数,本文用面积加权平均的方法获得。
  (4)对乏燃料干式储存系统进行传热方面的研究:建立1/8三维对称结构,应用模拟得出的等效多孔介质的参数,采用DO热辐射模型和κ-ωSST湍流模型,成功模拟出该干式储存系统的传热机理;得到该系统温度的轴向和径向分布,包括MPC密闭容器、金属格架和混凝土防护层等固体部件的温度分布,同时得到氦气和空气的温度场、速度场和压力场;本文模拟得出的乏燃料最高温度为280℃,低于允许的储存温度。
[硕士论文] 程雄
物理电子学 南华大学 2016(学位年度)
摘要:由于核电的迅猛发展,核电对天然铀的需求日益旺盛,铀矿冶技术进入一个新的发展阶段。现阶段提炼天然铀的主要手段是堆浸技术,为了节约资源和最大限度地提高经济效益,铀矿冶企业必须积极研究堆浸技术,提高堆浸技术的科技含量。矿石块度是影响铀矿石浸出率和浸出周期的关键因素,块度分布是堆浸采铀方法的一项重要技术指标,与酸耗率、浸出率等技术指标有直接关系,其合理与否决定了经济效益的好坏。人工检测铀矿石块度参数及分布,耗时,费力,而且检测数据不能实时反馈。采用数字图像处理技术,结合现代数据处理技术等软测量技术,能够提高矿石块度参数的检测效率,降低检测成本,提高检测精度。利用图像分析技术实时连续地进行在线铀矿石块度检测和自动获取矿石块度分布,是铀矿石块度检测技术发展的必然趋势。
  采用数字图像处理技术实现对矿石块度参数进行在线测量,并确定矿石块度参数的分布。首先,对摄相机进行标定,对采集的矿石图像进行预处理,其中包括灰度化、去噪滤波、二值化和形态学滤波等操作。本文采用张正友相机标定算法对相机进行标定,研究了各种滤波算法,首次将图像引导滤波应用于矿石图像滤波;研究大津法和基于PCNN模型的图像分割算法,提出基于最大类间后验交叉熵准则的PCNN图像分割算法;利用数学形态学方法对分割后的图像进行优化。其次,对预处理矿石图像进行二次分割。二值化分割后的矿石图像仍然存在粘连现象,须将粘连的矿石进行二次分割,以得到单连通的矿石块度图像,本文提出基于凹点匹配的数字图像切割算法对预处理后的图像进行二次分割。最后,测量矿石块度参数及其块度分布。对单连通的矿石块度图像进行参数测量,采用最小投影面积的最小外接椭圆法和最小外接矩形法求出各块度的特征参数。为了减小测量的误差,本文提出基于形状特征的块度参数测量方法提高块度参数准确性,进而得出矿石块度的统计分布图,用来指导堆浸采铀技术,提高铀矿石的浸出率。
[硕士论文] 张佳
核科学与技术 南华大学 2016(学位年度)
摘要:为了确保我国核能工业健康可持续的发展,提出了需要进一步发展乏燃料贮存技术。在满足我国核临界安全导则(HAD102/15)要求的前提下,提高乏燃料贮存安全性和贮存能力。
  本论文在将乏燃料假设为新燃料情况下对乏燃料贮存的临界安全开展以下研究:首先,研究乏燃料贮存格架材料与尺寸对临界安全的影响和优化AP1000乏燃料贮存池布置方案;其次,采用微扰理论,对AP1000乏燃料贮存格架不确定性进行计算和分析;最后,计算AP1000乏燃料池次临界度,并采用不确定度分析方法,评估AP1000乏燃料池的临界安全性能,验证计算结果并给出合理的安全裕量。
  研究表明:
  (1)选取 Al-B4C复合材料作为乏燃料贮存格架中子吸收材料是合理的。根据系统工艺和临界安全要求,遵循HAD102/15和ANS57.2的规定,验证了乏燃料池的布置方案的可行性。
  (2)使用 MCNP5对乏燃料池和贮存格架进行微扰计算与直接计算时如果扰动不会使特征函数有明显变化的问题时,使用MCNP5的微扰计算模块 PERT虽然可以节约计算时间成本并且能够得到比较有效准确的结果,但是假设扰动大并且对系统特征函数有很大的改变时,其分析的结论和使用MCNP5直接方法所得到的结果存在比较大的偏差,则使用MCNP直接方法得到结果更为有效。
  (3)将 AP1000乏燃料贮存池中的 I区作为研究对象,保守地选取燃料组件最大富集度为5%,充分考虑乏燃料贮存池中水密度和贮存格架的工艺不确定性等多种因素对临界安全的影响,临界分析计算得到的最大的有效增殖系数Keff=0.94175,其低于临界分析计算准则要求的Keff值(建议不超过0.95)。所以,乏燃料池的临界安全是有保障的。
  以上结论将对乏燃料长期安全贮存以及提高核电厂乏燃料贮存能力具有重要的意义。
[硕士论文] 曾泽华
化学 苏州大学 2016(学位年度)
摘要:当今时代,不断增长的能源需求以及传统化石燃料的减少促进了核能的快速发展。随着陆地上铀矿资源的减少,铀资源的连续供应得到了广泛的关注。海水中的铀大约为45亿吨,是陆地上的1000倍。因此,开发新型的吸附剂用于海水提铀对于保证未来的核能发展非常重要。然而海水中铀的浓度很低(3.3 ppb),以及海水中共存的离子很多且量很大等不利因素,都制约了海水提铀的效率和成本。鉴于海水中铀酰离子主要是以碳酸铀酰负离子([UO2(CO3)3]4-)存在,本论文利用配体和电荷的协同作用原理,制备了两种不同的功能高分子材料,期望可以快速高效对铀酰离子进行富集。
  本论文的具体研究内容如下:
  (1)表面正电荷修饰偕胺肟基无纺布吸附材料用于潜在的海水提铀研究
  本研究制备了一种表面带正电荷偕胺肟基纤维吸附剂用于潜在的海水提铀研究。首先利用γ射线辐照将聚乙烯基咪唑接枝到聚丙烯无纺布上,后经过离子化和偕胺肟化后获得功能吸附材料。吸附可以在pH8.0及室温下经过50小时达到平衡,吸附容量可达到119.76 mgU/g。与不带电荷的材料相比,带正电荷的吸附剂PP-g-PVIm+Br-AO表现出了更快的吸附速率、较高的吸附容量和选择性。即使在极低浓度下(1.7 ppb),阳离子吸附材料也表现出了同样优异的性能。结果表明这些阳离子吸附材料可以作为一种潜在的吸附剂用于海水提铀。
  (2)电位可控磷酸酯功能化的聚苯乙烯微球用于铀酰离子的高效富集
  本研究报道了表面电位可控的磷酸酯功能化的苯乙烯微球用于铀酰离子的有效富集。微球以一种新型的两亲性共聚单体4-乙烯基苄基膦酸二乙酯作为乳化剂和共聚单体乳液聚合制备,通过使用不同类型的引发剂控制表面电位。表面带高正电位的吸附剂相较于带负电位的材料表现出了更快的吸附速率和更高的吸附选择性。吸附过程符合二级动力学吸附模型,在298.15 K、pH8.0溶液中,吸附可以在200分钟左右达到吸附平衡,最大吸附容量达到83.4 mg U/g。表面带高电位的吸附剂与电中性的材料相比具有相对较高的吸附容量。此外,吸附剂可以有效的再生,5次循环后重复使用性能较好。该工作提供了一个从水溶液中高效富集铀酰离子的新方法。
[硕士论文] 薛涛锋
核能与核技术工程 兰州大学 2016(学位年度)
摘要:铀同位素丰度的分析在核燃料生产中是极其重要的。目前气体质谱法分析铀同位素丰度的方法已广泛应用于核燃料生产中,而固、液体铀物料中铀同位素丰度的分析主要还是通过化学分析方法进行。由于化学方法分析速度慢、耗时长、效率低等原因,使得分析结果误差较大,只能近似得到物料中的铀含量。γ能谱相对比较法因其制样简单,样品形态不限,分析速度快,可直接测量等优点,成为固、液体铀物料中铀同位素丰度分析的首选。
  本文利用高分辨率γ能谱仪对固、液体铀物料进行U-235丰度测定并对样品容器、本底计数率的测定、能量刻度、全能峰效率刻度、仪器的定标、样品源的制备等条件进行了研究;计算确定了样品分析过程中的测量时间、校对因子、检测下限、相对误差以及不确定度等参数,对U-235的绝对质量和丰度计算方法的影响;并对实际样品进行了分析比较,以验证其准确度。本文的研究结果如下:
  (1)铀物料样品中铀纯度未知时分析测量的相对标准不确定度为6.0%;
  (2)铀物料样品中铀纯度已知时分析测量的相对标准不确定度为3.4%;
  (3)经过实验验证,整个测量方法的相对误差在±7%之间;
  (4)整个测量方法对U-235质量丰度的检测下限可达0.018%。
  将该方法应用于废弃物车间U3O8粉末物料的分析中,取得了良好的效果。从分析结果来看,废弃物车间U3O8粉末物料U-235质量丰度的分布范围为:0.72~21.48%。
  按用户要求配制的混合样,应用γ能谱相对比较法测量其中铀-235质量丰度,分析结果为5.24%,与用户要求的质量丰度为5%左右相近,满足了用户需求。
[硕士论文] 李瑞瑞
核科学与技术 南华大学 2016(学位年度)
摘要:离子液体(ILs)具有高的热力学、化学稳定性及低挥发性,使用ILs做稀释剂有望代替乏燃料萃取过程中常使用的煤油和正十二烷等易燃、易挥发的有机溶剂。金属离子与 TBP在两相体系中的配位化学研究已较深入,但在均相体系的研究工作鲜有报道,在ILs中金属-配体配位反应的基础热力学数据较少。即使开展在 ILs中Ln(Ⅲ)/NO3-配位反应的研究工作,但是他们并没有详细地研究在不同含水量的ILs中Ln(Ⅲ)/NO3-配位反应。因此,本文使用光谱滴定法研究在水饱和及不同含水量的1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰亚胺)盐(C4mimNTf2)中 Ln(Ⅲ)(Ln=Nd、Eu)/TBP的配位化学行为,以及水对 Ln(Ⅲ)/TBP配位稳定常数的影响,以期为 ILs在金属离子的液/液萃取分离过程中的应用提供基础理论数据。通过实验研究,所得结论如下:
  (1)在10℃、25℃、40℃、55℃和70℃温度条件下,水饱和的 C4mimNTf2中的 Nd(Ⅲ)/TBP配位反应的稳定常数 lgβ分别为:0.68±0.03,0.77±0.02,0.89±0.03,0.97±0.03,1.04±0.03;焓ΔH是11.52kJ/mol, Nd(Ⅲ)/TBP配位反应生成1:1的配合物,随温度升高配位能力增强,并获得了滴定光谱、摩尔吸收光谱和物种分配曲线。
  (2)水饱和的C4mimNTf2中,Eu(TBP)3+的稳定常数lg?为0.78±0.06,略大于Nd(TBP)3+配位的稳定常数,与镧系收缩效应一致。
  (3)在水饱和的C4mimNTf2中,Eu(Ⅲ)荧光寿命从0.102ms到0.168ms,通过经验公式计算Eu(Ⅲ)内配位层的水分子个数从9个降到5个,即一个TBP取代4个H2O,这个结果不太可能,又因该经验公式是针对水溶液中总结出来的经验公式,对于ILs体系不一定适用,真实的取代机制还有待深入研究。
  (4)在25℃条件下,C4mimNTf2中水对Nd(Ⅲ)/TBP配位反应的影响如下:nH2O:nNd(Ⅲ)=40时,生成配合物 Nd(TBP)13+,lgβ值为0.77±0.02;当nH2O:nNd(Ⅲ)=10时,生成配合物Nd(TBP)i3+(i=1-4), lgβ值分别为2.62±0.09、5.37±0.12、7.65±0.21、9.52±0.24。随着水含量减少,Nd(Ⅲ)与TBP生成的配位数增大。
[硕士论文] 王佳
核科学与技术 南华大学 2016(学位年度)
摘要:放射性核素的衰变、医疗及工业等领域都会产生X(γ)射线,若过多的接触这些射线,则会对人体造成一定的伤害,X(γ)射线无色无味,不易察觉。需要使用专门的仪器进行测量。测量X(γ)射线要用到各种各样的探测器,因此对于探测器能量线性、探测效率等性能的标定变得尤为重要。传统操作上都是使用放射源进行标定。但放射源能量不可调,无法比较细致的获得探测器的探测效率,且一般射线能量较高。故对单能X射线的研究更具现实意义。
  为满足单能X射线研究的需要,中国计量研究院已初步搭建了一套基于X光机+分光体的单能X射线源。本工作在此基础之上,通过分光体T结构的设计改进扩展了原有单能X射线装置的能量范围,并对改进后的单能X射线装置进行了详细地测试研究。论文的工作主要包括:
  (1)改进了分光体T结构,扩展了单色X光源能量范围(10-165) keV。X光机产生的X射线为特征X射线为连续谱,能量范围较大,使用晶体衍射的双晶单色器对X光机产生的X射线进行单色化,通过双晶单色器就可以得到单能X射线。双晶单色器包含T结构和高精度测角仪,高精度测角仪负责调整布拉格衍射角,而T结构是衍射部分。双晶单色器T结构改进结果表明:使用S i(111)晶体可以获得(10-47.5)keV能量的单能X射线;使用Si(220)晶体可以得到(16.5-165)keV能量的单能X射线,所以该套装置通过更换晶体可以获得的(10-165)keV的单能X射线。
  (2)对单能X射线源(40-165keV)的单色X光源能量、注量、单色性及光子分布进行了测量研究。通过使用标准放射源标定和蒙特卡罗模拟得到高纯锗探测器对(1-300)keV平行单能光子的探测效率曲线,使其成为实验标准探测器。进而使用该标准探测器,测量了(10-165)keV单能X射线的注量变化曲线。使用GEM探测器测量得到单能X射线源光斑大小(约为8mm)。通过对能谱的测量及分析,发现单能X射线的单色性随着能量的增大而降低。这是由于衍射能量随布拉格衍射峰的变化趋势所影响的,通过调节X光机的管电压和管电流可以调节单能X射线的光子数,在同样的管电压下,单能X射线的光子数与管电流成正比,而管电压对单能X射线的光子数的影响与不同管电压下的韧致辐射谱有关,而且光子数还会随着T结构投角的变化而变化,当两晶体达到平行时,计数率达到最大。
  本工作的研究为增加单能X射线装置的实用性(能量范围更宽),丰富单能X射线装置的性能数据提供了重要的支持。
[硕士论文] 申建
矿业工程 南华大学 2016(学位年度)
摘要:铀资源是我国重要的战略资源,但随着铀资源的开采与利用,对环境的破坏也越来越严重。尤其是铀矿的开采与水冶过程中产生大量的含铀废渣就地进行地表堆放,导致含铀渗滤液的产生,促使铀的迁移扩散,进而影响地表水、地下水以及土壤的质量,同时也威胁周边居民的健康安全。因此,寻求降低废渣中铀的含量的技术,尤其显得十分迫切。本研究旨在通过表面活性剂协同硫酸对铀浸出动力学的研究,寻找提高铀浸出率的方法,以期充分利用铀资源,降低废渣对环境的影响。
  本研究首先通过静态实验,第一,从三种表面活性剂(MES、MAEPK、DMSS)中,筛选出使得铀浸出率最高的表面活性剂,并分析分别添加了表面活性剂的溶浸剂的表面张力。其中,没有添加表面活性剂的溶浸剂的表面张力为84.56mN/m,分别添加了MES、MAEPK、DMSS的溶浸剂的表面张力分别为42.23 mN/m、62.24 mN/m、49.72 mN/m,发现铀的浸出率与溶浸剂的表面张力有关,添加了MES的溶浸剂的表面张力最小,而铀的浸出率最高,因此选用MES为本研究的表面活性剂。第二,通过静态实验研究了表面活性剂协助硫酸对铀废渣中铀浸出的动力学特征,根据液—固多相反应的收缩核模型,进一步探索了表面活性剂MES促进铀浸出的机理。研究结果表明无论是否添加表面活性剂MES,在接触时间1~6h范围内,溶浸剂对铀的浸出都随着浸出时间的增长,铀的浸出率增加;在接触温度25~45℃范围内,铀的浸出率随温度的升高而增加。动力学分析表明了添加MES的实验组表观反应速率常数比没有添加表面活性剂的大一个数量级,其中,添加 MES的反应速率常数在1.235×10-6~2.726×10-6之间,而没有添加MES的在6.789×10-7~9.550×10-7之间,其表观活化能,添加MES的为29.523 kJ/mol,不添加MES的为12.493 kJ/mol,因此在25~45℃的温度范围内,硫酸对铀的浸出主要受液膜扩散控制。
  由实验结果可以得出,表面活性剂MES能有效的提高含铀废渣中铀的浸出率,这有利于铀资源的回收和环境的保护,对铀的开采和环境保护具有重要的现实意义和研究价值。
[硕士论文] 孔炜
核能与核技术工程 兰州大学 2016(学位年度)
摘要:二十世纪以来,全球各国铀浓缩技术不断发展,但是只有气体离心法和气体扩散法达到了商业开发程度。我国铀浓缩技术已完成了从扩散法到离心法的技术升级,现已有多条离心法铀浓缩生产线。在离心法级联工艺系统中,气体调节器无疑是最重要的设备之一。气体调节器(后文简称调节器)作为级联主工艺回路中自动保持工艺系统压力及工艺气体流量在规定范围内的设备,在离心铀浓缩工艺系统中的作用至关重要,其制造水平将直接关系到铀浓缩生产线的产量及其产品质量。
  鉴于铀浓缩生产的特殊性,为了避免放射性伤害,安装在工艺系统上的调节器一旦投料后一般不能再打开,因此,对调节器制造要求较高。调节器需在保证自身稳固牢靠、故障率低的同时还要满足压力、流量等调节精度的要求。鉴于以上原因,在调节器制造过程中,需设计相应的试验装置对其进行特性试验,只有试验合格的调节器才能在工艺系统中使用,以确保离心铀浓缩工艺系统的稳定运行和产品质量。
  本文通过分析离心工艺系统中调节器特性试验原理,开展了调节器特性试验装置的研究及应用工作。根据模拟调节器在系统压力恒定变化时的工况,设计制造了静态特性试验装置,并通过对一台合格调节器进行静特性试验,反向验证了该试验装置的可靠性。试验结果显示,试验的合格调节器静特性曲线不一致性小于xxPa,符合试验台功能要求。另外,为模拟调节器在系统压力非恒定变化时的工况,制造了一台大流量调节器,并设计搭建了动态特性试验装置,采用时域测定法,对调节响应的一阶时间和纯滞后时间进行了统计分析。试验结果显示,动态试验装置采集到的一阶时间和纯滞后时间小于As和Bs,符合大流量调节器试验设计要求。
  通过对调节器试验装置的研究及应用得出,静、动态试验装置可满足离心铀浓缩生产系统中调节器在压力变化恒定及非恒定两种条件下的试验要求,保证了调节器制造质量,为离心铀浓缩生产系统的可靠运行提供了保障。文章最后对各章研究内容进行了总结,并对今后调节器在离心铀浓缩系统中的应用进行了展望。
[硕士论文] 白小静
高分子化学与物理 黑龙江大学 2016(学位年度)
摘要:乏核燃料后处理是制约核能可持续发展的关键,如何有效地从高放废液中分离镧锕系元素是乏燃料后处理流程的重要科学问题。由于镧锕系元素一般具有很强的放射性和化学毒性,直接开展实验研究往往成本很高,因此理论计算现已成为研究锕系镧系元素萃取行为和分离配体设计的有效手段。
  本文基于第一性原理,运用密度泛函理论,采用CASTEP和DMol3软件包并结合实验研究,研究了锕系和镧系元素配合物的电子结构和稳定性。并进一步探究了锕系和镧系离子与周围配体相互作用的强弱。我们的理论预测与实验观测取得了一致。这一工作有望为新型高效锕系镧系元素分离配体的设计奠定理论基础。此外,我们总结归纳了离子液体在乏燃料后处理循环中的优异表现,并提出采用第一性原理分子动力学方法研究新型萃取剂结合离子液体对镧锕元素的萃取分离作为未来工作内容。
[硕士论文] 王鑫
机械工程 华北理工大学 2016(学位年度)
摘要:原子蒸气激光同位素分离过程的关键技术之一是激光光电离产生等离子体后目标同位素离子的引出。而其中等离子体的状态参数,特别是 ne和Te等参数会对离子引出效果产生显著的影响。近年来,离子引出模拟实验装置的发展成为研究离子引出过程的重要工具。本论文搭建了低气压等离子体放电实验装置,采用谱线比法测量了不同工作条件下的等离子体射流区Te和ne,研究结果表明:
  1)对于千赫兹高压交流放电,在其它实验参数保持不变的情况下,电源驱动频率、输入功率和真空腔压强均会对等离子体特性参数产生显著的影响,ne随着电源频率和输入功率的增加以及真空腔压强的减小而增大,Te则随着输入功率的增加以及真空腔压强的减小而升高;而等离子体工作气体流量则对等离子体射流特性的影响较小。
  2)基于本论文研究所建立的低气压高压交流放电实验装置,我们获得了等离子体电子温度和密度分别在eV和1010 cm-3量级的等离子体射流,这些参数与实际的原子蒸气激光同位素分离过程中激光光电离所产生的等离子体电子温度和密度在数量级上是相同的,这为我们后续开展离子引出模拟实验研究准备了良好的条件。
  在后续研究中,我们还将建立更加完善的等离子体关键参数在线测量方法和装置,发展具有实用性的离子引出模拟实验系统。
[硕士论文] 肖盾
核能与核技术工程 南华大学 2016(学位年度)
摘要:在对乏燃料管理系统如核电厂乏燃料贮存水池、乏燃料运输及后处理设施等的设计中,目前多假定乏燃料为新燃料,以获得较高的安全裕度。但是,这种方法过于保守,使得在实际操作过程中,容器对于乏燃料的安全贮存容量被极大压缩,忽略了核电厂的经济性。燃耗信任制技术就是考虑核燃料在经过堆芯辐照后燃料中的核素成分发生变化从而导致反应性降低的一种核临界安全分析方法,采用基于燃耗信任制的乏燃料管理系统贮存容量将大大增加,因此燃耗信任制技术的应用具有巨大的经济效益。
  燃耗信任制的理论计算分燃耗计算和临界计算两步进行,燃耗计算的目的是为了准确预测乏燃料的核素成分,燃耗计算的结果将用于下一步的临界计算也就是临界安全的分析中。本文针对AP1000先进核电厂的设计和运行特点,分析组件燃耗历史引起的特性变化对燃料密集化贮存系统反应性的影响,并最终通过临界计算得到乏燃料贮存水池的模拟装载曲线。
  首先,采用SCALE程序包中的STARBUCS模块,通过对OECD/NEA发布的Phase-IA及Phase-IIA基准题的验证分析,结果表明STARBUCS程序计算结果可靠,可作为燃耗信任制临界安全分析的工具;然后,研究了不同信任等级、堆芯燃耗历史等参数对乏燃料贮存系统临界安全的敏感性分析,分析结果表明,为了保证燃耗信任制计算结果的保守性,可采用 APU-2信任水平,同时应选取较高的堆芯温度、较高的慢化剂温度、较短的冷却时间,并且考虑轴向燃耗分布对乏燃料组件系统反应性的影响;最后,利用STARBUCS模块和得出的各参数包络值对AP1000核电厂乏燃料贮存水池进行了初步的临界计算,最终计算得出不同初始富集度的乏燃料可放入水池 II区的最低燃耗限值,由此给出乏燃料贮存水池的装载曲线并得到相应的规律和结论。
  研究结果表明,在确保乏燃料贮存水池临界安全的情况下,采用基于燃耗信任制理论的水池II区装载容量比以新燃料为假设的水池I区增加了约60%,经济性得到较大提升。
[硕士论文] 张步岭
核能与核技术工程 哈尔滨工程大学 2016(学位年度)
摘要:核燃料一般具有较大的放射性和毒性的问题,为保证核燃料生产的安全,经常利用手套箱进行密闭隔离。在手套箱实际运行过程中,由于进、出风口位置不合理、风量不足或气流组织不理想,可能会出现气溶胶粘壁或固态物料底部沉积等问题。
  本文通过对手套箱内气体进行数值模拟和实验研究,旨在解决实际工程中手套箱内气流组织不理想的问题,提高经济性和优化设计。本文选用Fluent软件中的Standard k-ε模型对手套箱内五种流量工况流体进行数值模拟,并结合实验测量区域,输出值模拟结果。为验证数值模拟的正确性,搭建一套手套箱内流场的实验平台,采用粒子图像测速仪(PIV)对手套箱内流体进行实验测量,并输出实验测量结果。将数值模拟结果与实验结果从流体流动趋势、流动方向和速度数据进行对比分析,保证数值模拟的数学模型选用、基本假设和边界条件设置是合理的。利用验证过的数值模拟方法将空气龄和空气不均匀度作为手套箱内气流组织的优化目标函数对手套箱进行设计优化。通过调整进、出口的管径和进、出口的位置,对箱体内的流体进行数值模拟优化,将模拟得到的空气龄及空气不均匀度的最理想位置作为优化后的进出口位置。为了找出位置变化对空气龄和空气不均匀度的影响程度和影响规律,对不同方向的位置变化对空气龄和空气不均匀度的影响程度进行了敏感度分析,分析结果可以供以后设计参考使用。通过数值模拟优化,最终给出了手套箱的优化方案,通过优化,手套箱内的空气不均匀度减少了26%。
[硕士论文] 杨德刚
核能与核技术工程 哈尔滨工程大学 2016(学位年度)
摘要:MOX(Mixed Oxide)燃料是PuO2和UO2组成的氧化铀钚混合燃料。发展MOX核燃料,可提高天然铀资源利用率,减缓国际铀资源短缺和铀价的持续上升对我国的核电发展产生的不利影响,减少世界上钚的储存量以降低核扩散的危险,保证核安全和环境安全,对我国核电大规模、长期、可持续发展具有重要的意义。
  MOX芯块成形烧结是MOX核燃料芯块生产的重要环节,是影响MOX核燃料组件的堆内反应性能指标的核心,因此,开展MOX芯块成形烧结工艺及装置研究具有明确的应用前景,为后续建立MOX核燃料元件生产线奠定基础。
  本论文采用热力学性质非常相似的Ce代替传统的Pu,避免了Pu元素的放射性和毒性给在普通实验室进行MOX核燃料芯块的制造技术研究带来的很大不便,,通过混料、压制成型和高温烧结制备模拟的MOX(UO2-x%CeO2)核燃料芯块。经研究分析,用 CeO2代替 PuO2来制备模拟 MOX核燃料芯块,符合工艺指标要求。本论文还对MOX芯块制备实验线和MOX芯块成形烧结关键工艺设备进行了研究,分别分析了成型压机、烧结炉的使用特性,分析了成形烧结装置的密封防护技术要求等。
  本论文还对MOX粉末性能、压制成型及烧结特性等做了进一步的研究,研究结果表明:从对影响球磨混料的不同因素的对比实验中可得到较优化的参数配比,分别为乙醇湿磨或干磨、球磨速度300r?min-1、球料比5:1(g/g)、料介比5:2、混料时间2~4h;该配比下能够得到较好的MOX粉末性能,如混合均匀性、比表面积和中位粒径等;压制压力为400MPa、烧结温度为1750℃并保温4h制备的MOX烧结芯块具有更高的致密度(符合ρ>95%TD)、更均匀的内部结构、更适合的开孔率和闭孔率、更小的晶粒尺寸。最后测量了不同工艺条件下烧结MOX核燃料芯块的O/M,排除误差等因素,测量结果基本符合技术指标要求。
[硕士论文] 施锦强
核能与核技术工程 上海交通大学 2016(学位年度)
摘要:随着核电的广泛利用,不可避免地将会产生越来越多的乏燃料,如何处理这些乏燃料已经成为世界各国关注的热点。由于在乏燃料后处理的过程中产生的高放废液里含有半衰期长、放射性强的次锕系核素,使得处理它们变得非常的困难。目前比较理想的处理方式是将其分离后嬗变转化为低放射性或无放射性的元素,这样就能极有效地降低了后续处理的潜在危害。但是在进行嬗变处理前,需要将次锕系元素与具有很高中子吸收截面且大量存在于乏燃料废液中的镧系元素进行分离。然而,由于次锕系元素的化学性质与镧系元素的化学性质非常的相近,这会给两者的分离带来很大的麻烦。几十年来,辛基(苯基)-N,N-二异丁基胺甲酰基甲基氧化膦(CMPO)在萃取锕系元素方面具有公认的突出表现,尽管如此,与其一起的有机萃取剂和稀释剂在萃取过程中会产生水解和辐射降解导致萃取性能下降。这一问题严重地制约了这类萃取剂的应用前景,因此有必要寻找兼具良好的萃取能力与辐射稳定性的新萃取体系。离子液体拥有不容易挥发性、易燃行差、加热不分解和化学性质不容易改变、可自行设计等特点,已经被广泛的用在各种金属的萃取回收中,因此,离子液体在乏燃料后处理中,取代传统的各种有机溶剂成为新型的绿色溶剂展现出了辽阔的应用前景。所以本课题选取CMPO作为萃取剂,离子液体作为稀释剂,组成新型的萃取体系,研究其对镧、锕元素代表铕和铀的萃取行为,以期能在镧锕元素分离的研究上开拓新思路,在实际的废物处理中得到应用。然而在此之前,需要对这种新型萃取体系针对镧、锕元素的萃取行为上做系统、深入的研究。
  本文讨论了 CMPO/1-烷基-3-甲基咪唑双(三氟甲烷磺酰)亚胺盐([Cnmim][NTf2],n=2,6,8,12)萃取体系分别对硝酸溶液中的铕离子(Eu3+)和铀酰根离子(UO2+2)的萃取行为。主要研究了这种新型萃取体系的耐酸性,萃取动力学,热力学以及萃取机理,并探究了离子液体结构变化对萃取行为的影响,最后选取CMPO/[C2mim][NTf2]体系初步研究了其辐照稳定性并用其对模拟高放废液中的镧锕元素进行了萃取分离。本论文一共分为5章,每章的主要研究内容与结论概括如下:
  论文首先介绍本课题的研究背景。未来,能源的发展离不开核能,核能是能源发展的必由之路,核能必将成为未来能源结构中的重要一环。核电作为核能利用的最主要的方式,其发展前景不可限量。然而核电的发展就会带来核燃料后处理,核燃料后处理首要的任务就是对高放废液的处置,水法后处理是目前应用比较广泛的处理方式。接着介绍萃取剂CMPO在镧锕元素分离中的应用,最后是新型绿色溶剂离子液体的概念介绍,以及这类溶剂在乏燃料后处理相关领域内的研究成果。综合上述内容引出本论文的选题意义,研究内容以及研究目标。
  论文第二章主要研究了以CMPO为萃取剂,以疏水性咪唑类离子液体[Cnmim][NTf2]为稀释剂,对硝酸溶液中Eu3+的萃取行为。首先,我们在各酸度下进行了 CMPO/[Cnmim][NTf2]萃取体系的酸度预存性实验。接着为了探究萃取平衡时间,我们进行了萃取动力学方面的实验。在最优实验条件下,我们探究了萃取剂CMPO浓度对Eu3+萃取行为的影响,并讨论了萃取机理,萃取反应的热力学。此外,我们还探讨了离子液体结构的变化对体系萃取行为的影响,萃取过程中第三相的成因,并在相同的实验条件下评价了新体系与传统有机溶剂萃取体系的优缺点。
  论文第三章主要研究以CMPO为萃取剂,以[Cnmim][NTf2]为稀释剂,对硝酸溶液中 UO2+2的萃取行为。首先我们考察了CMPO/[Cnmim][NTf2]萃取体系的酸度预存性实验,接着为了探究萃取平衡时间我们在合适的酸度下进行了萃取动力方面的实验。然后,我们研究了各体系针对UO2+2的萃取机理以及萃取反应的热力学,在相同的实验条件下同传统有机溶剂萃取体系进行对比实验,这过程中我们探究了稀释剂[Cnmim][NTf2]的侧链烷基长度变化对 UO2+2萃取行为的影响。
  论文第四章以前面的实验结果为依据,选取了萃取性能相对较好的CMPO/[C2mim][NTf2]体系,初步研究了该新型萃取体系的辐射稳定性,结果发现,这种新体系相对于传统的有机体系具有较好的辐照保护效应。为考察新体系的应用效果,我们用其对模拟高放废液中的铕和铀的进行了萃取分离,发现不管在高酸还是低酸下,新体系的萃取结果明显优于传统有机体系。
  论文第五章讨论本论文的主要实验结论并提出了本研究的创新点,在此基础上对后续的工作做出新的规划。
[硕士论文] 梁红彦
环境工程 广西大学 2015(学位年度)
摘要:随着核电工业的快速发展,势必产生大量的乏燃料,其中含有较多放射性元素,对人类的生态环境构成严重威胁。因此,乏燃料后处理是核能工业可持续发展的重要保障。在乏燃料后处理方法中,以高温熔盐(LiCl-KCl)为介质的电冶金后处理是研究最广泛、发展较成熟的一种工艺,但电解后的熔盐(后简称废熔盐)中仍含有少量有毒杂质及放射性元素,如La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Cr、Ni、Sr、U、Pu等。本文拟采用水热法和高温固相法对废熔盐中放射性核素进行脱除与固化,实现熔盐的循环利用及高放废物的减量化和无害化。采用XRD、ICP、XRF等手段对沉淀产物、固化体、净化后熔盐进行物相及组成表征。
  水热法:采用La3+、Ce3+、Nd3+、Cr3+和Ni2+等离子模拟废熔盐中的裂变产物、腐蚀产物及锕系元素。用KOH调节废熔盐水溶液的pH值并置于水热条件下进行沉淀反应,以去除上述离子。结果表明,pH为9时,即可将脱除上述绝大部分离子。
  高温固相法:(1)以氧化锆为基质,脱除并固化废熔盐中稀土元素La3+、Ce3+、Pr3+、Nd3+、Sm3+、Gd3+,即在熔盐介质LiCl-KCl中加入锆及稀土的硝酸盐合成稀土锆酸盐(Ln2Zr2O7),使稀土离子固化在锆酸盐的晶格中,达到净化熔盐的目的。结果表明,在1000℃以上,La3+、Pr3+、Nd3+及Sm3+均可与Zr4+形成结晶良好的烧绿石结构,Gd3+则与Zr4+形成结晶良好的缺陷萤石结构,从而被完全固化。而Ce3+则形成CeO2及Ce2Zr2O7的混合物,固化不完全。
  (2)以锆酸钆(Gd2Zr2O7)为基质脱除并固化废熔盐中的La3+、Ce3+、Nd3+、Cr3+和Ni2+。将上述某一种元素或多种元素取代Gd2Zr2O7中部分Gd进行掺杂合成,即以上述元素的氯化物、硝酸钆、硝酸锆为原料,在熔盐介质中进行反应,达到固化的目的。结果表明,当合成温度为800℃时,10%单一元素掺杂固化时, Cr的固化率几乎为0,其它离子的固化率均在99.9%以上;多种元素(取代率10%)同时进行固化时,Cr的固化率明显提高,达80%。
  (3)以锆酸钆为基质,研究Sr在其中的固化条件。结果表明,在LiCl-KCl熔盐中,在800℃下, Sr在Gd2Zr2O7中的固溶度可达10%。
  本论文的研究结果对乏燃料电冶金过程产生的废熔盐的净化及循环利用研究提供了实验和理论数据。
[硕士论文] 陈伟
核能与核技术工程 兰州大学 2015(学位年度)
摘要:铀235和铀238为铀同位素,在铀的离心法分离的生产过程中,主工艺设备(离心机)的运行状态对于级联方案的计算和调整、级联运行效率的优化和提高是至关重要的,而监视和测量离心机运行状态的直接手段就是通过测量其转速及摩擦功耗等综合参数实现的。对于一个级联所需要的离心机有很多台,因此需要设计一个相对独立的测控子系统完成整个级联离心机综合参数的检测任务,对于该子系统的总体要求就是合理设计系统结构、既要保证巡检的实时性、又要保证测量精度。
  目前已有的集中转速检测装置随着一个区段离心机数量的增多,已不能完全满足工艺的要求,因此研制分布式气体离心机转速测控系统具有实际的意义。
  本文首先介绍了目前已有的转速检测装置的原理及优缺点,然后介绍了本系统的主要模块的工作原理,其次通过本系统在工程现场的测试验证了系统的实用性与可靠性,最后对本系统的先进性进行了阐述。
  本人在此系统的开发中,主要负责系统的总体设计及整套系统的程序开发。通过总体设计,对整个系统的了解,加深了本人对在线测量仪表的了解,并学到了许多现场总线的知识,在程序开发的过程中,也碰到了许许多多的难题,但后来也都一一的解决了,从本项目中积累了许多实际经验,为以后的核仪器仪表的开发奠定了良好的基础。
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