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[硕士论文] 操岳峰
化学工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取晋煤中能化工提供的滤饼(ZNLB)掺配姜家湾煤(JJW)制型煤,利用控制变量法研究掺配比例、成型水分、成型压力、单粘结剂对型煤机械强度和防水性的影响,同时借助SEM分析了型煤表观形貌,通过正交实验探究了复配粘结剂对型煤机械强度的优化效果。使用同步热分析仪对滤饼、粉煤和混合样进行燃烧实验,探究不同样品燃烧特性的变化规律,得到如下结论:
  当ZNLB以30%比例掺配JJW时,可最大量利用滤饼且混合样的基础分析可较好满足洁净型煤标准,故将此比例的混合物作制备型煤的粉体原料。成型水分和成型压力对型煤强度的影响都呈先上升后下降趋势,混合物在最佳成型水分为15%、最佳成型压力为15Mpa以及加入3%粘土条件下制得型煤,最大抗压强度达到100N。
  粘土、Pvac可增加型煤的机械强度,硅酸钠可提高型煤防水性。随着粘结剂的增加,型煤机械强度呈持续上升趋势。当粘结剂以24%比例加入混合样成型时,粘土粘结剂制得型煤抗压强度达到500N,Pvac制得型煤跌落强度为68%,硅酸钠制备的型煤防水性较好,利用SEM分析发现无粘结剂型煤表面疏松多孔,添加硅酸钠制得型煤表面颗粒排列紧密,形成一层防水膜,可有效防止型煤遇水即散现象,单粘结剂制备的型煤机械强度无法满足型煤标准。通过正交实验将三种粘结剂复配制型煤,有效增加了型煤机械强度且减少了粘结剂的用量,当粘结剂添加量为12%时,制得抗压强度可达800N,跌落强度为85%,满足型煤标准。
  利用同步热分析仪对不同样品进行了燃烧实验,结果表明:JJW的可燃性指数比ZNLB大4.08×10-5。以ZNLB:JJW=3∶7混合后,可燃性指数比JJW降低了1.45×10-5。加入20%的粘结剂制得型煤可燃性指数有一定程度的降低,但满足型煤燃烧要求,表明滤饼掺配粉煤制型煤可行。
[硕士论文] 邓业新
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:神华煤具有优良的煤质特性,是一种适用于水煤浆气化的环保煤种,但在实际生产中往往难以制备出高浓度气化水煤浆。因此,神华煤的提浓制浆研究是一项十分迫切和重要的课题。针对神华煤成浆浓度低的问题,选取了TDH、SY2#和SH煤作为研究对象,进行了工业分析、元素分析、发热量和HGI等基础分析。通过干法筛分和球磨制取了一系列不同粒径的SH煤粗颗粒(≥74μm)和细颗粒(<74μm),通过不同粒径粗细颗粒级配制浆,探究了煤颗粒粒径和煤颗粒含量对浆体性能的影响;基于粒度级配峰型参数,研究了双峰间距和双峰面积比与浆体最高浓度的关系;基于最紧密堆积模型,引入煤颗粒的球形度Q,验证并优化了颗粒级配方案。研究表明:
  煤颗粒的粒径及含量均对浆体的性能有着重要影响。250~425μm粗颗粒(40-60目)与中位径D50=34.61μm(球磨30min)细颗粒级配制浆,随着250~425μm颗粒含量的增加,浆体最高浓度呈现先增加后降低的趋势,在W(250~425μm)∶W(D50=34.51μm)=7∶3时浆体最高浓度为64.40%。不同粒径粗煤颗粒(≥74μm)与D50=34.61μm细颗粒在质量比5∶5时,随着粗颗粒粒径的减小,浆体的最高浓度逐渐降低,在W(74~150μm)∶W(D50=34.51μm)=5∶5时浆体浓度最低为60.40%。粗颗粒有利于降低浆体的粘度,提高浆体的流动性,细颗粒有利于浆体的稳定性。
  煤颗粒的粒度呈现单峰、双峰或三峰等分布特征,其中双峰间距和双峰面积比显著影响浆体最高浓度。250~425μm粗颗粒和不同粒径细颗粒(D50=34.51μm、D50=8.56μm和D50=22.74μm)在质量比5∶5级配制浆,随着双峰间距和双峰面积比(S峰2∶S峰1)的逐渐增大,浆体的最高浓度均呈现先增大后降低的趋势,且双峰之间完全间断要比双峰连接的制浆效果好。
  基于正四面体堆积模型,引入煤颗粒球形度Q建立堆积简化模型(d1为粗颗粒,d2为细颗粒,d3为超细颗粒),其简化模型结果主要是d2=0.115×d1/Q制浆效果更佳,三峰级配时引入d3=d2/(3Q)时制浆效果更佳。
[硕士论文] 陶然
化学工艺 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取有代表性的硅铝比不同的三种高灰熔融温度煤样,通过向煤中分别添加不同比例的CaO和MgO试剂,分析添加钙镁助熔剂后在还原性气氛下煤灰熔融温度和灰渣粘温特性的变化规律;借助CCSEM、X射线衍射仪(XRD)分别考查煤中矿物组成与煤灰熔融特性的关系及高温下钙镁助熔剂对煤灰渣中的矿物转化过程和晶胞参数的影响;利用Factsage热力学软件从理论的角度探究钙镁助熔剂对煤灰熔融过程和熔渣液相生成量的作用机制、并结合量子化学软件和X射线光电子能谱(XPS)深入研究钙镁离子对矿物分子键长、键能的影响,从分子水平角度对灰渣中的矿物进行微观结构特性的计算,揭示钙镁离子耦合对煤灰熔体结构作用机理。得到如下结论:
  煤中高岭石、石英等耐熔矿物含量较高,高温下转化生成大量莫来石是导致煤灰熔融温度高的主要原因。钙镁耦合对硅铝比在1.5~2.0之间的B煤和C煤作用显著,具体的表现形式为:钙镁的加入加速了煤灰的熔融进程和灰渣的矿物转化过程。从XRD的分析结果来看,CaO和MgO分别和煤灰中的硅铝酸盐(莫来石)反应生成钙长石、陨硫钙石等钙质矿物和镁橄榄石、镁尖晶石和镁堇青石等镁质矿物。灰渣中莫来石、钙长石、镁橄榄石和镁尖晶石等晶体矿物在1000~1500℃范围内的晶型不变,但是在钙镁共同作用下,会导致莫来石“骨架”坍塌,体积缩小,从而转化为钙质、镁质矿物,导致煤灰熔融温度降低,液相生成量增多。
  钙镁耦合降低煤灰熔融温度的原因有2点:(1)Ca2+和Mg2+等金属阳离子作为电子接受体,通过攻击键长较长的Si-O或Al-O非桥氧共价键的形式破坏莫来石的结构,与[AlO4]-、[AlO6]-以及[SiO4]-结合,生成钙长石、镁橄榄石、镁堇青石等矿物,这与XRD分析结果吻合;(2)由量子化学计算结果可知,钙长石中游离的Ca2+容易进入镁橄榄石的晶格结构内,与其发生低温共熔反应,这与晶胞参数分析结果一致。两种反应共同作用导致煤灰熔融温度降低。
[硕士论文] 胡国帅
土木工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤炭作为我国的主要能源,在我国的经济发展中一直充当着重要的角色,然而其燃烧时产生的污染又与当今提倡的绿色可持续发展战略相违背,因此对于煤中的硫组分,特别是有机硫的脱除一直是研究的重点。随着计算机的发展与相关软件的开发,量子化学计算在煤炭脱硫中的应用越来越广泛。本文通过煤的组分分析、微波的热效应分析、非热效应分析后,应用量子化学计算软件对含硫化合物进行探究,将微波场简化为电场,对微波作用下煤中有机硫的响应做出分析。
  本文以新峪精煤为研究对象,通过族组分分离实验及XPS分析得出:新峪精煤及各族组份中可溶性含硫组份的有机硫相对含量按“原煤>煤重质组>煤密中质组>煤疏中质组”降低,而其组成结构的复杂性程度按“煤重质组>精煤>煤疏中质组>煤密中质组”降低。并通过对溶于有机溶剂的小分子化合物进行分析,推理出煤中3种噻吩类硫,4种硫醇硫醚类硫和5种(亚)砜类含硫模型化合物。对不可溶物进行分析,构建出3种大分子结构模型:煤轻质组的结构模型、煤疏中质组的结构模型及煤疏重质组结构模型。
  同时通过相似结构小分子模型化合物的热重分析,得出硫醚、亚(砜)及噻吩类化合物的热解断裂的起始温度逐渐增加的结论,即三种化合物中硫醚的热断裂温度最低,噻吩类化合物中的温度应该最高。
  为了证明微波的非热效应的存在,本文对四苯基噻吩进行了拉曼光谱实验和同温度下的水浴加热实验,通过对实验后分子结构分析,发现分子内部结构发生差异,证明了微波的非热效应存在。同时对三类化合物进行研究,通过对2GHz~18GHz下的复介电常数实部和耗损角正切值变化曲线得出在模型化合物中硫醚类和(亚)砜类模型化合物较噻吩类模型化合物对微波的响应更大,表明这两类含硫化合物较噻吩类化合物中的硫原子更容易脱除。
  最后依托Material studio软件平台中的Dmol3模块对煤中有机硫模型化合物部分进行量子化学计算研究,通过外加不同强度的电场发现无论噻吩、硫醚及(亚)砜类含硫化合物中其大多数分子的C-S键会随外加电场的增大而逐渐变长,并且偶极矩也逐渐变大,键角逐渐发生单向变化,这都表明外加电场会导致含硫化合物分子的极性增加,最终导致C-S键或者S-S键的断裂。同时对大分子结构模型中的煤疏中质组的结构模型进行计算,计算结果表明分子结构中的C-S键的键长较其他化学键长,而键级比其他化学键小,因此可以得出在煤疏中质组的结构模型中C-S键结合能较小,在外加能量场作用下应优先断裂,从而从微观角度为有机硫脱除提供理论基础。
[硕士论文] 赵建峰
矿物加工工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:煤泥水中矿物主要包括氧化物类矿物、黏土类矿物、硫化物类矿物以及硫酸盐类矿物等,其中石英、高岭石、蒙脱石等占矿物总含量的60%以上,这些矿物具有较强的亲水性,导致煤泥水难以沉降澄清。以微细石英颗粒作为研究对象,通过聚团沉降试验、Zeta电位测定、红外光谱分析和分子动力学模拟,开展了金属离子及表面活性剂对微细石英颗粒聚团沉降的影响规律及其作用机理研究,为煤泥水处理药剂的选择及技术开发提供依据。
  季铵盐类药剂十二烷基三甲基氯化铵(1231)、十四烷基三甲基氯化铵(1431)、十六烷基三甲基氯化铵(1631)、十八烷基三甲基氯化铵(1831)对微细石英颗粒聚团沉降影响规律的试验结果表明:季铵盐在石英颗粒表面发生物理吸附。1231在高浓度下(≥8×10-4mol/L)有利于石英的聚团沉降;1431在1×10-4mol/L~16×10-4mol/L对石英聚团沉降效果较好;1631、1831在低浓度(≤2×10-4mol/L)下有利于石英的聚团沉降。随着溶液pH的升高,1231作用效果逐渐变差,溶液pH的变化对1431、1631、1831作用效果影响较小。
  Ca2+、Mg2+对微细石英颗粒聚团沉降效果较差,Al3+、Fe3+对微细石英颗粒聚团沉降效果较好,且随着Al3+、Fe3+浓度的增加,石英沉降产率不断增加,石英颗粒表面Zeta电位不断向正方向移动且变化比较明显;Al3+在溶液pH值为5时有利于石英沉降,Fe3+在溶液pH值为3~10时能够促进石英沉降;增加溶液pH值会使石英颗粒表面Zeta电位向负方向移动,pH值越高,石英颗粒表面Zeta电位向负方向移动趋势越明显。
  水杨羟肟酸和苯甲羟肟酸在单独作用下不能促进微细石英颗粒沉降澄清,对石英颗粒表面Zeta电位影响较小;在pH为11时,水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Ca2+、Mg2+共同作用下对微细石英颗粒聚团沉降具有一定的促进作用;水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Al3+共同作用下对微细石英颗粒的聚团沉降效果较差;在pH值为3时,水杨羟肟酸、苯甲羟肟酸与Fe3+共同作用下能够促进微细石英颗粒聚团沉降。
  分子动力学模拟结果表明,季铵盐类表面活性剂能在石英表面发生吸附,且随着碳链长度的增加,药剂在石英表面的吸附强度越大;水杨羟肟酸和苯甲羟肟酸在石英表面的吸附强度较弱,吸附行为不易发生。分子动力学模拟结果与沉降试验结果相吻合,说明通过分子动力学模拟能够研究微细石英颗粒聚团沉降机理,从而为设计及选择新型表面活性剂提供理论支持。
[硕士论文] 李庆成
矿业工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:资源是人类赖以生存的一个重要因素,人类想要得到发展,就必须懂得合理有效地利用资源以及保护周围的环境,人类如果想要生存发展,就必须要遵守以上两个前提,因为这两个前提是一个国家的经济发展中的一个非常重要的基础。在我国,褐煤和风化煤等低阶煤在煤炭资源中所占比重较高,具有十分丰富的资源,据相关研究我国褐煤约有1303亿吨的储存量,是我国煤炭中资源较丰富的,它的储量占到13%的比重。由于燃烧低等级煤炭时,它所产生的热量比较低,并且它在工业应用上的价值也不高;另外堆放的煤炭如果时间较长会对环境造成一定的污染,煤炭的堆放也是对资源的浪费。所以,褐煤及低阶煤有效合理地开发利用就变成一项有待解决的课题。
  为了了解外源菌种对不同那个变质程度煤的降解转化为气体的能力,本实验采用了甘肃华亭煤种和安徽淮南煤种作为实验的研究对象。利用三种不同的菌种对生物质采用湿法、干法的发酵的方式进行单一菌种的发酵和不同菌种组合方式进行发酵的沼气实验。根据自然温度条件下初筛实验产沼气高的试验来确定煤炭生物气化菌种的组合方式;通过实验确定最佳的产气方式为接种15%菌种B和15%菌种C的干法发酵。然后在实验室条件下开展煤炭生物成气实验,研究在外源菌种的作用下微生物降解不同变质程度的煤及产生甲烷的情况。在外源菌的作用下,高阶煤产甲烷体积分数最高达8%;低阶煤产甲烷体积分数最高达37%,相对于变质程度更高、煤阶更高的无烟煤,煤阶较低的褐煤在外源菌的作用下,可产生更多的甲烷气体,且所产的甲烷初始条件提前、产气周期更长。
[硕士论文] 张钊
化学工程 安徽理工大学 2018(学位年度)
摘要:本文选择安徽淮南矿区三个高灰熔融温度煤样,利用CCSEM对淮南煤中矿物组成进行了分析;利用结渣特性实验以及预测指标对淮南煤的结渣特性进行了探讨;借助XRD、FactSage热力学软件、SEM-EDS分别深入研究了淮南煤在高温弱还原性气氛下的煤灰渣晶体矿物组成、煤灰矿物转化行为、灰渣表观形貌和微区化学组成,由此得到如下四个结论:
  (1)ZJX煤、ZJD煤、XQ煤中主要为高岭石和石英等耐熔矿物,三种煤的耐熔矿物含量(包括高岭石、石英、金红石和氧化铝等)分别为91.02%、68.81%及79.04%,这是淮南煤难结渣的主要原因。虽然淮南煤中耐熔矿物含量较高,但由于煤中仍含有少量助熔矿物存在(包括氧化铁、方解石、黄铁矿等),含量在2%~5%左右,因此在高温下淮南煤仍存在结渣的可能性。
  (2)从结渣特性实验分析可知,淮南煤为弱结渣煤,其中以ZJD煤的结渣率最高,其次是XQ煤,ZJX煤的结渣率最低,原因在于淮南煤中耐熔矿物含量较多所致。气氛条件也会在一定程度上影响煤的结渣特性,比如煤样的结渣率随鼓风强度的增加呈上升趋势。从结渣特性预测分析可知,ZJX煤和XQ煤各判别指标预测结果均为弱结渣,ZJD煤除硅铝比(Si02/A1203)预测为中等结渣外,其余判别指标预测结果也均为弱结渣。从结渣特性的实验和预测综合分析可知,ZJX煤、ZJD煤以及XQ煤基本均为弱结渣煤,初步判断淮南煤比较适合直接应用于气流床干法排渣技术。
  (3)XRD、FactSage的分析结果表明:淮南煤在1100℃时已经出现液相,并且液相生成量会随着温度的升高而不断增加,与此同时,石英、长石、白榴石、堇青石等矿物含量减少,甚至消失,莫来石含量有少许减少。气氛也会对矿物转化产生一定影响,随着气氛中CO比例的提高,促进了石英向高温液相物质的转变,同时促进了耐熔矿物莫来石的产生。
  (4)SEM-EDS的分析结果表明:淮南煤灰结渣情况较为类似,低温下煤灰是由大量孤立的细颗粒物组成,随着温度的升高,灰渣逐渐由孤立的颗粒物转变为致密的粘结物,Fe、Ca、Na、Mg、K元素含量也有一定的上升趋势。气氛对煤灰渣表观形貌和微区化学组成也会产生一定的作用,比如高温下部分高温区域出现了Fe元素的富集现象,富集区域熔融现象明显,原因是由于高温下CO具有还原性所引起的。
[博士论文] 葛晖骏
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:准东煤田是我国乃至世界上最大的整装煤田,但是由于准东煤中钠含量较高,常规燃烧过程会造成炉膛内部受热面严重的积灰结渣问题。尽管可以通过添加富含Al2O3和SiO2的添加剂对燃烧过程进行改善,但是并不能从根本上解决该问题。因此,希望跳出传统燃烧的范畴,找到一种适合准东煤燃烧的新型燃烧方式。化学链燃烧技术是一种借助中间载氧体的新型无焰燃烧方式。基于赤铁矿石为载氧体的煤化学链燃烧技术已经被广泛研究和证实是一种高效的煤燃烧技术。若进行基于赤铁矿石的准东煤化学链燃烧,赤铁矿石中含有的SiO2和Al2O3有可能同样会达到抑制准东煤燃烧积灰结渣的作用。同时,煤化学链燃烧过程中最大的问题是煤气化速率较慢,而准东煤中恰好含有大量的碱金属钠,若将准东煤运用到化学链燃烧技术中,可以将原本对于准东煤常规燃烧的一个不利因素,转变为解决煤化学链燃烧煤气化速率较慢问题的一个有利因素。除此之外,赤铁矿石的载氧率较低,而准东煤相比于其他煤种氧含量较高,因此准东煤与赤铁矿石的结合正好可以“分担”载氧体输送晶格氧的“压力”。最后,由于煤化学链燃烧过程的燃料反应器内是温度较低的还原性气氛,不同于常规燃烧中温度较高的氧化性气氛,对于钠和氯的迁移释放规律也会产生一定影响。因此,本文对基于赤铁矿石的准东煤化学链燃烧进行了一个较为全面的研究。
  首先,分别在小型单流化床反应器和1kWth串行流化床反应器上进行了基于赤铁矿石的准东煤化学链燃烧的可行性实验研究。单流化床反应器上的实验结果表明:(1)由于准东煤中钠含量较高,准东煤的碳转化率和转化速率都明显高于其他煤种,使整个煤化学链燃烧过程效率大大提高;(2)气化介质对于钠在飞灰中的存在形式具有很大影响,CO2和H2O(水蒸气)作为气化介质时,钠在煤灰中主要都是以高熔点Na2O-Al2O3·6SiO2的形式存在,而H2O(水蒸气)气氛下Na2O·Al2O3-6SiO2的生成量更多,因此H2O(水蒸气)作为气化介质时更能抑制准东煤的结渣问题;(3)循环实验中,赤铁矿石的反应活性随着循环次数的增加而有所改善,同时,准东煤中的钠会迁移到赤铁矿石上形成Na3FeO2,既改善了赤铁矿石的孔隙结构又进一步提高了赤铁矿石的反应活性。1kWth串行流化床反应器上的实验结果表明:(1)在更加接近工程运行模式的反应器内,准东煤在化学链燃烧过程中的效率值较高且钠在飞灰中是以高熔点的Na2O·Al2O3·6SiO2的形式存在,而不是低熔点的NaCl或者硅酸钠;(2)在运行过程中,NOx排放量也相对较少;(3)在10小时连续运行过程中,没有出现失流态化现象,且赤铁矿石的孔隙结构得到一定程度的改善。
  由于现阶段的煤化学链燃烧技术还无法实现载氧体与煤灰的有效分离,而载氧体与煤灰在高温下的相互作用可能会在一定程度上影响载氧体的性能。因此,在热重反应器上对化学链燃烧过程中准东煤灰进行了特性分析,其中包括:准东煤灰的成灰特性、载氧性能以及其他固体添加剂的影响等方面。主要结论如下:(1)准东煤的成灰速率随着温度的升高而增加,且H2O(水蒸气)气氛下的成灰速率要高于CO2气氛;(2)与传统燃烧方式相比,化学链燃烧过程中固留在煤灰中的钠含量较少,尤其是以H2O(水蒸气)为气化介质的化学链燃烧过程;(3)准东煤灰在化学链燃烧过程中具备释氧和再生的功能,促进了燃料反应器内整个反应的正向进行;(4)不同固体添加剂对于准东煤灰结渣倾向的影响不一样,其中纯SiO2的抑制效果最差,高岭土与铝矾土的作用相当,而纯Al2O3的抑制作用最强。
  由于准东煤中的大部分钠是以NaCl的形式存在,同时主要是与赤铁矿石中的Al2O3和SiO2发生的反应。因此,研究了NaCl与Al2O3和SiO2三者在不同反应次序和反应气氛下钠的迁移特性。实验结果发现:反应次序和反应气氛对钠的迁移特性都有很大影响。NaCl先与SiO2再与Al2O3的反应次序更有利于钠的固定,同时随着反应温度的升高,更多的钠会以硅铝酸盐的形式被固定在最终固态生成物上。另外,不同反应气氛对于钠含量的固定规律也有所不同。当NaCl先与SiO2反应后再与Al2O3反应时,固钠效果主要取决于NaCl先与SiO2反应生成的Na2O-3SiO2含量,四种气氛下最终产物中钠含量的大小关系为O2>H2O>CO2>N2。而当NaCl先与Al2O3反应后再SiO2与反应时,固钠效果主要取决于NaCl先与Al2O3反应生成的熔融态NaCl含量,四种气氛下最终产物中钠含量的大小关系为N2>CO2>H2O>O2。
  最后,探讨了基于赤铁矿石的准东煤化学链燃烧过程中氯和钠的迁移规律。将整个过程拆分成热解、气化以及与赤铁矿石反应三个阶段,对准东煤化学链燃烧过程中氯和钠的迁移特性做了详细研究分析,并给出各过程中氯和钠的迁移路径示意图。在低温段和高温段,氯表现出的迁移路径有所不同,但是最终出口处的释放形式都是以多部分的气态HCl和少部分的气态NaCl为主。在低温度和高温段,钠表现出的迁移路径也有所不同,但是最终产物都是以少部分的气态NaCl和多部分的固态Na2O·3SiO2和Na2O·nAl2O3·mSiO2为主。
[硕士论文] 沈宏武
化学工程 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:为解决安庆石化Shell气化炉入炉煤粒度波动、气化堵渣问题,实验选用石墨、滤饼、煤矸石粉、石油焦以及不同时期Shell气化炉使用的6种煤样作为研究对象,借助粉体综合测试仪探究了粉体种类、粒度对粉煤流动性的影响;利用Zeta电位仪研究了表面电负性与流动性的关系;并通过热重分析仪(TGA)初步探究了含水率对流动性的影响。
  利用Carr流动性指数测试法和HR测试法,对比研究了YA、YH、XB粉煤和其它粉体颗粒(石墨、滤饼、煤矸石粉、石油焦)的流动性。并借助透反射显微镜观察不同粉体的颗粒形态,结合Image-pro plus图像处理软件对颗粒形态进行了球形度分析,结果表明粉体颗粒球形度越高,粉体流动性越好。
  选取中位径分别为20μm、40μm和60μm三个粒度等级的SH、YH、YA、和石油焦,探究了粒度对粉煤流动性的影响。Carr指数、HR指数以及Rosin-Rammler分布计算均表明,在20-60μm范围内,随着粒度的增大,粉煤流动性逐渐变好。
  测定了表面电负性不同的SH、YH、3#TC、TC、YA和石油焦6种粉体的Carr流动性指数,并计算分形维数,结果表明表面电负性越大的粉煤,流动性越好。
  对不同含水率的YH粉煤分别进行Carr流动性指数分析,结果表明含水率越低,Carr流动性指数越大,粉煤流动性越好。
[硕士论文] 段锦
化学工艺 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:本文选取安徽淮南、山西晋城、内蒙古准格尔矿区的三个硅铝比不同的高灰熔融温度煤样,利用CCSEM研究了煤中矿物组成以及粒度分布情况;考查了钙镁复合助熔剂对煤灰熔融特性、灰渣粘温特性的影响;借助XRD、SEM-EDX、Raman分别深入研究了高温下钙镁耦合对煤灰渣矿物的组成、表面化学性质、熔体的结构和成键特性的影响,并利用FactSage软件和量子化学软件从分子水平角度对灰渣中的矿物进行了微观结构特性的计算,得到如下四个结论:
  ZJX、CP、BLH煤灰中钙镁和均较低,分别为1.55%、5.55%、4.52%。三种煤中最主要的矿物是高岭土和石英等耐熔矿物;耐熔矿物含量均较高,分别为90.46%、76.30%、74.12%,这是煤灰熔融温度较高的主要原因。
  钙镁复合助熔剂(WCaO/WMgO=X)在降低煤灰熔融温度方面耦合作用强度不一,但均优于CaO、MgO。ZJX和CP煤灰熔融温度随WCaO/WMgO的增大先降后升,而BLH煤灰熔融温度随着WCaO/WMgO的增大而降低,当WCaO/WMgO=1时,FT分别为1289℃、1279℃、1420℃;ZJX煤、CP煤添加6%(WCaO/WMgO=1)的灰渣粘温特性较添加CaO、MgO显著改善,且粘度在5~25Pa·s间的温度区间增宽。
  钙镁耦合较为显著的原因,是架状钙长石与岛状硅酸盐镁橄榄石、镁尖晶石、镁堇青石等发生低温共熔;而钙镁耦合不显著的原因是当达到煤灰熔融温度时,煤灰熔渣中仍有晶格稳定性较强的镁尖晶石存在。
  Ca2+、Mg2+作为电子受体,使高岭石稳定结构被破坏,导致煤灰熔融温度、流动特性、粘温特性改变。镁橄榄岭和高岭石的态密度计算结果类似,在左侧的态密度范围内,电子态密度的峰值最高,说明二者较容易与电子接受体反应失去电子;右侧导带距离费米能级较远且峰值低,说明二者不易和电子给予体反应。故Ca2+可作为电子受体,破坏煤灰熔体中的镁橄榄石的结构,这也从理论上解释钙镁耦合作用的实质是煤灰熔体中的钙长石与镁橄榄石之间形成低温共熔物。
[博士论文] 陈媛
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:煤粉O2/CO2燃烧技术可通过技术改造应用于当前全世界范围内的燃煤发电设备,也可以应用于新建电厂实现高温高氧浓度气氛下的燃烧。煤粉燃烧时生成的颗粒物不仅是环境污染物,还会对整个系统的性能产生影响。焦颗粒燃烧过程中无机元素的气化是颗粒物生成的重要过程。与O2/N2燃烧相比,O2/CO2燃烧过程中,气氛的变化影响煤焦的燃烧过程,进而影响无机元素的析出特性。因此,合理描述O2/CO2气氛下焦颗粒的燃烧过程是建立无机元素气化的模型的关键。本论文的主要目的是在合理描述煤焦颗粒燃烧的基础上开发和建立O2/CO2气氛下无机元素气化的模型。
  在煤焦颗粒O2/N2燃烧模型的基础上,考虑O2/CO2气氛下焦-CO2气化反应和高温、气氛变化对气体性质的影响,开发和建立了可适用于O2/CO2气氛煤粉燃烧的焦颗粒燃烧单膜模型。模型采用Langmuir-Hinshelwood本征动力学详细描述焦颗粒内部异相反应包括焦的氧化反应和焦与CO2的气化反应,并且描述了在富氧、高温燃烧时O2、CO2气体离解对混合气体热物理性质包括气体导热和反应气体扩散的影响。采用大量的文献实验结果对模型进行检验表明,所开发的单膜模型能准确地预测在氧气摩尔份额<0.2-0.3时O2/N2和O2/CO2气氛下焦颗粒的燃烧温度和燃尽时间。模型研究表明,当气氛由O2/N2燃烧改变为O2/CO2燃烧时,气体性质的变化和焦-CO2气化反应对焦颗粒的燃烧过程都具有显著的影响。特别是,气体性质(混合气体导热系数和反应气体在混合气体中的扩散系数)的变化导致颗粒燃烧温度的显著降低。在低氧浓度时主要是由于O2在O2/CO2反应混合气体中的扩散系数比在O2/N2反应混合气体中低,因而反应速度慢而颗粒燃烧温度低;在高氧浓度时则主要是由于O2/CO2反应混合气体的导热系数比O2/N2反应混合气体大,因而颗粒向边界层导热强而降低颗粒温度;而在中间氧浓度范围两方面性质的影响都重要。
  为改善焦颗粒燃烧模型对高氧浓度燃烧的适用性,在单膜模型的基础上,考虑边界层内CO氧化反应,建立了焦颗粒燃烧双膜模型。模型采用Dryer和Glassman的动力学描述边界层内CO的氧化反应,且详细描述该反应对颗粒内部和边界层内各气体的热、质传递的影响。模型预测与实验测量结果的比较显示,与单膜模型相比,双膜模型可以预测焦颗粒在O2/N2或O2/CO2燃烧气氛下的燃烧温度,同时也可以更好地预测颗粒燃尽时间和焦的反应速度,其氧浓度的适用范围也更广,而且,模型对于不同煤种和煤焦反应条件(气氛、氧浓度、温度和颗粒尺寸)也具有通用性。由于采用简单理论模型的方式合理描述气体性质、反应动力学和边界层内反应等,整体上双膜模型的体系和计算与单膜模型相比并不复杂,因此同样可应用于CFD等工程方法中。
  在高温滴管炉中进行系统的燃烧实验,研究准东煤、水洗准东煤和维多利亚煤在空气和35%O2/65%CO2气氛下燃烧时颗粒物的生成特性。实验研究表明燃烧气氛从O2/N2到O2/CO2的变化对无机元素(主要是AAEMs)的影响主要是由于焦颗粒燃烧温度的变化和高浓度CO2的存在。空气和35%O2/65%CO2两种气氛下准东煤燃烧后颗粒物的生成特性的比较表明,颗粒物生成量主要受矿物质颗粒表面气氛的变化及其反应的影响,而PM0.1和PM0.1-1生成的影响主要表现为无机元素气化凝结过程的影响;而PM1-10生成的影响更倾向于表现为灰颗粒破碎和熔聚等的影响。因此,在无机元素气化模型检验时,采用PM1的数据体现AAEMs的气化量是合理的。
  在焦颗粒O2/N2和O2/CO2燃烧的双膜模型的基础上,改进和开发焦颗粒燃烧过程无机元素气化的数学模型。模型中难熔氧化物(CaO、MgO和SiO2)的气化采用Quann和Sarofim的经典模型,而碱金属(Na、K)氧化物的气化采用矿物质颗粒表面饱和蒸气压及蒸气扩散描述。采用文献中的测量数据和论文的实验研究结果对模型的检验表明,将焦颗粒燃烧模型与无机元素气化模型的耦合能显著增强对O2/N2气氛下无机元素气化预测的可靠性和准确性,也基本能合理描述O2/CO2气氛下焦燃烧过程中无机元素的气化,而且改进的无机元素气化模型可体现煤种、颗粒尺寸(特别是小颗粒)、氧浓度(或颗粒温度)变化对AAEMs和SiO2气化的影响,证明了模型机理描述和模型改进的合理性。
[硕士论文] 田梦琦
化学工艺 安徽理工大学 2017(学位年度)
摘要:东胜煤具有高内水、低灰、低灰熔点、低成浆浓度的特点。实验选用东胜煤(MD、NLM、DC)和HDG煤样,对四种煤样进行工业分析、元素分析、HGI、红外光谱分析、晶体矿物组成等分析。将东胜煤与HDG煤样进行单煤、配煤和配煤结合粒度制浆,通过对浆体表面电负性、表面润湿性、晶体矿物组成、分形维数的分析,深入研究配煤结合粒度对改善东胜煤成浆性的影响机理。同时基于Matlab软件,采用多元线性回归理论,选取水煤浆成浆浓度影响因子:水分、灰分、氧碳比、可磨性指数、分形维数,建立单煤、配煤、配煤结合粒度成浆浓度预测模型。主要结论如下:
  单煤制浆,MD成浆浓度为52.25%,NLM成浆浓度为58.02%,DC成浆浓度为59.26%;配煤后,MD最高成浆浓度比原煤提高6%,NLM最高成浆浓度比原煤提高4%,DC最高成浆浓度比原煤提高2%,且浆体表观粘度均变小,流动性、稳定性变好,配煤能够有效的改善东胜煤成浆性能。采用配煤结合粒度后,浆体最高成浆浓度均比配煤提高1-3%,且浆体达到同一浓度,HDG的添加量有所减少;随着配入的HDG粒度的减小,浆体析水率降低稳定变好,浆体粘度有变小趋势,流动性有变好趋势。但并不是配入的HDG煤样越细,浆体流动性越好、粘度越小,存在一个粒度的平衡点。
  配入的HDG煤样越细,所制浆体表面Zeta电位值越大,浆体稳定性越好;随着HDG配入量的增加,煤样的亲水性变差,浆体成浆浓度升高;煤中矿物质高岭石、方解石、一水软铝石可降低水煤浆粘度;配煤分形维数(D)相对较低,D均在2.3左右,配煤中添加级配能够提高煤粉的分形维数,其值均大于2.3,分形维数高,其成浆浓度偏高,通过测定煤粉的分形维数可评判成浆性的好坏。通过Matlab软件建立水煤浆浓度预测模型,预测浓度与真实浓度之间的误差值均在2%以内,预测模型在一定程度上能够准确预测水煤浆浓度。
[硕士论文] 李娇
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:我国准东煤储量丰富,但是煤中高钠特性给准东煤的利用带来诸多困扰,如结渣、受热面腐蚀等。准东煤的清洁高效利用是目前国家普遍关注的焦点问题之一。基于循环载氧体的煤化学链燃烧技术是一种新型的燃烧技术,煤在两反应器内(燃料反应器和空气反应器)实现梯级转化,减少过程(炯)损失,实现煤炭的高效清洁利用。煤中的钠在燃料反应器内转化,有效避免了空气反应器内受热面的腐蚀,是一种潜在的能够解决准东煤燃烧结渣、受热面腐蚀的技术。本文基于高活性的铜铁复合载氧体,开展准东煤化学链燃烧特性实验研究,考察影响准东煤燃烧的关键因素,深入探究准东煤中的钠以及准东煤灰对化学链燃烧过程中的影响。
  采用浸渍法制备铜铁复合载氧体,以准东煤作为燃料开展化学链燃烧实验研究。基于小型流化床反应器,考察复合载氧体中Cu/Fe比例、反应温度、介质水量和循环次数对准东煤化学链燃烧特性的影响。研究发现:铜铁复合载氧体反应活性高,促进准东煤气化反应的进行,提高了碳转化速率。随着复合载氧体中CuO质量比增加,煤的转化速率加快,当CuO质量比为10wt.%时,速率趋于稳定。基于10wt.%CuO复合载氧体,反应温度或水蒸汽浓度升高均显著加快煤转化速率,在反应温度为900℃和介质水质量流量为0.5 g/min时,准东煤碳转化率达到93.4%;10次循环实验结果表明:载氧体的反应性能在前5次循环中轻微波动,随着循环次数的增加性能趋于稳定。经过10次循环实验,载氧体晶粒粒径变大,表面呈现疏松多孔,无明显的烧结现象。X射线衍射(XRD)分析表明,复合载氧体内Cu以高反应活性的CuFe2O4形式存在,这主要是通过CuO和Fe2O3的高温反应导致。同时,床料内未发现大颗粒团聚物,床料经过磁选分离后,对载氧体进行XRD表征分析可知,准东煤化学链燃烧过程中部分Na沉积在载氧体上,在氧化状态和还原状态的载氧体中均可检测到高熔点的Na2O·Al2O3·6SiO2,表明准东煤化学链燃烧过程中部分Na以高熔点Na2O·Al2O3·6SiO2的形式沉积在载氧体上,达到抑制结渣的作用。
  准东煤中主要的赋存形态是水溶钠,醋酸铵溶钠、稀盐酸溶钠和不可溶钠较少。实验考察了准东煤中钠对化学链燃烧特性的影响。对比不同的水洗时间(0h、2h、12h和24 h)对准东煤化学链燃烧特性的影响可知:随着水洗时间增长,准东煤碳转化速率逐渐变小,碳转化率逐渐降低,表明水溶钠能够催化准东煤的气化速率,且催化特性与水溶钠含量相关。对循环反应前后载氧体物相组成分析可知,水溶钠易挥发并迁移至铜铁复合载氧体内,对CuAl2O4的生成起到有效的抑制作用,进而保证较高的载氧体活性。对准东煤进行醋酸铵洗和酸洗后的煤开展化学链燃烧特性研究,实验结果表明,醋酸铵溶钠和酸溶钠对准东煤化学链燃烧特性的影响不明显。
  基于干法高温煅烧方法,采用准东煤灰分别对铁矿石载氧体和铜铁复合载氧体进行修饰,基于小型流化床上,研究煤灰负载量和循环次数对载氧体反应活性的影响。结果发现:准东煤灰修饰的载氧体表现出更佳的反应活性;对5wt.%,10wt.%和15wt.%负载量的铜铁复合载氧体反应前后进行扫描电镜(SEM)表征,发现随着负载量增加,载氧体表面孔隙减少,煤气化产物向载氧体活性中心扩散阻力增大,导致载氧体反应活性下降,这说明较为合适的煤灰负载量为5wt.%。基于负载量为5wt.%的煤灰修饰的复合载氧体的化学链燃烧实验结果发现,准东煤碳转化率高达97.7%;基于负载量为5wt.%的煤灰修饰的复合载氧体,开展煤化学链燃烧循环实验研究,发现在前7次循环过程中煤的碳转化率较为稳定,但随着循环次数增加,碳转化率呈现小幅下降趋势。为揭示此原因,对5wt.%煤灰负载量的铜铁复合载氧体进行10次循环反应前后物相组成变化分析,可知:新鲜的煤灰修饰的载氧体主要由Fe2O3、CuFe2O4和CaSO4组成,煤灰中的活性成分CaSO4以及Fe2O3具有携氧特性,充当了载氧体的功能,使得在煤化学链燃烧过程中,煤灰和载氧体协同促进煤的转化;经过10次还原反应后,部分Fe2O3被转化为Fe3O4,同时CuFe2O4均被还原为CuFeO2,煤灰中的CaSO4部分被还原为CaS,另一部分则被转化为Ca0.15Fe2.85O4和Ca(Al,Si)2O4等,减少了煤灰中活性组分CaSO4的含量,降低了载氧体的反应性能,造成在多次循环实验后,煤转化效率小幅下降。
[硕士论文] 李强
化学工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:甲醇制碳氢化合物(MTH)反应是煤及其它非石油含碳资源到液体燃料或轻烯烃等化工生产过程中的一个重要反应。该过程的反应物(甲醇)几乎可以从任何可气化的含碳资源中获得,其产物范围从轻烯烃到汽油。该技术可以把我国的能源供应劣势转化为优势,从而在很大程度上缓解我国的石油危机。因此,MTH技术受到研究者越来越多的关注。传统的ZSM-5分子筛被认为是MTH反应的有效催化剂,但也存在严重的积碳问题,制约着ZSM-5分子筛催化剂的高效利用。关于在MTH反应体系中,ZSM-5分子筛催化剂主要有两种积碳失活机理,即覆盖活性位和堵塞孔道。分析当前有关实验研究工作发现:对于MTH反应体系中催化剂的积碳原因,基本一致的说法是反应过程中产生的副产物,即多环芳烃体积过大而堵塞催化剂孔道,而多环芳烃的生成始于第一个C-C键,所以本课题拟采用密度泛函理论广义梯度近似方法(DFT-GGA),通过34T簇模型和Al/Ga-ZSM-5周期性模型的构建及优化,对MTH反应过程中第一个C-C键及初始烯烃生成进行了系统的理论研究。
  通过计算得出以下结论:
  1、在ZSM-5催化剂上,甲醇生成二甲醚主要有两种不同的反应机理。一是协同机理,即两个甲醇分子在Bronsted酸催化下直接生成二甲醚;二是分步机理,即通过甲氧基中间体完成。计算结果表明在ZSM-5催化剂上,二甲醚生成主要是通过协同机理进行。
  2、在ZSM-5催化剂作用下的MTH体系中,计算结果表明第一个C-C键物种是1,2-二甲氧基乙烷。
  3、对于第一个C-C键的形成,通过比较活化能垒发现:在34T簇模型上得到的活化能垒要显著高于周期性模型上得到的活化能垒,表明周期性模型更能全面地反映ZSM-5分子筛的全笼性质。
  4、对于在周期性模型上的机理论证,得出路径5(包括反应ZOCH3+CH3CH2OCH3→ZO-+CH3O+(CH3)CH2CH3;ZO-+CH3O+(CH3)CH2CH3→ZOCH2CH3+DME;ZOCH2CH3→ZOH+CH2=CH2)是生成初始烯烃的最佳反应路径,生成的初始烯烃为乙烯。
[硕士论文] 段中川
矿业工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:煤炭表面的氧化程度对于煤的使用性能和使用方式有重要影响。目前,由于优质煤炭资源的不断消耗,一些赋存状况较差的风氧化煤的应用比例有所增多;同时由于部分厂矿贮存环境较差,导致煤的氧化现象对产品煤应用的影响日益严重。煤的紫外光氧化反应可加速氧化煤的低温氧化反应,进行有目的地氧化降解以提高其利用水平也成为了煤炭高效利用领域的重要课题。其规律主要是通过紫外光与其它处理手段共同作用,主要通过破坏煤中芳香烃及羰基等结构,并与氧结合生成羧基、羟基等含氧基团的方式,达到氧化煤表面的目的。
  本文通过对麻家梁长焰煤进行紫外光氧化作用研究,并与盐酸、金属离子、有机光敏剂等联合进行紫外光氧化实验,对实验前后的样品分别进行接触角、Zeta电位、红外和热重分析,对不同条件下的氧化效果进行比较分析,并从反应机理方面进行研究,得出以下结论:
  1、紫外光对煤样的氧化作用的最大氧化效果一般出现在紫外光照射时间2h处,此时样品的表面疏水性最低;通过进一步的红外及热重分析可知,紫外光照射可对煤大分子结构中的芳香烃造成破坏,引起煤有机结构的破坏,同时催化煤中的酯或醚发生水解反应生成—OH和—COOH,最终导致煤表面被氧化;同时表明紫外光对无机矿物组份基本没有氧化作用,但一定含量的无机矿物质会对紫外光的催化氧化反应起到一定的促进作用。
  2、利用不同物质对煤表面进行改性时,对光氧化反应的影响效果不同。Mg2+、Fe3+、Sn2+和Cu2+改性均使煤经紫外光的氧化后接触角降低,其影响效果各不相同,Sn2主要是造成芳香烃结构的大量破坏,同时造成羰基—C=O、羟基—OH等含氧官能团的大量增加。Na+和硬脂酸钠改性可以阻止紫外光对煤表面的氧化过程。煤在TiO2和紫外光共同作用下发生氧化反应,主要是—S=O键及—C=O被破坏,生成—S—O及—C—O,造成煤表面的氧原子总量增多,样品被氧化。
  3、超声波处理主要是通过增加水中溶氧量,以及通过超声空化作用清洗煤表面从而加速煤的氧化,与紫外光的氧化作用可产生协同效果,但作用强度受到液体中有限的氧气含量的限制。
[硕士论文] 印杨
化学工程 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:煤炭是我国重要的一次能源,随着高品质煤储量逐渐减少,对储量相对丰富的褐煤进行开采利用受到人们的日益重视。但褐煤含水量高和干燥后易复吸水分的特点严重限制了其大规模利用,因此对其进行干燥提质和抑制提质煤的水分复吸有着重要的现实意义。微波干燥技术作为一种新型干燥技术,干燥过程物料的温度梯度与湿度梯度方向一致,具有干燥效率高和选择性强等优点,得到了广泛的应用。利用微波对褐煤进行干燥提质并抑制提质煤复吸水分也成为研究的热点,但相关的报道中关于微波对水分作用的机理及其主要的影响因素没有系统而清晰地对其进行的阐述,为掌握褐煤大规模转化利用中有效、合理提质工艺的技术操作参数,有必要对其进行更加深入的研究。
  论文选取胜利褐煤为研究对象,首先考察了操作条件对褐煤微波干燥特性的影响;然后,对仅含分子水煤样(MWC)和含全水分煤样(RC)的微波干燥动力学进行了研究;最后,分析了微波干燥对褐煤物化结构的影响及其与提质褐煤水分复吸行为之间的关联。研究结果主要包括以下几个方面:
  (1)褐煤在微波场中的干燥速率随煤样粒径的增加而增大,随质量的增加而减小,随气体流量的增加先增大后减小;不同气氛下干燥速率的大小关系为:二氧化碳>氮气>空气。从干燥效率方面来说,对褐煤的微波干燥,建议选择小于“饱和功率”的微波功率、合适的粒径和质量,在含有二氧化碳的气氛中使用合适的气流量进行干燥。
  (2)一级反应动力学方程和Two-term Exponential模型可分别描述分子水煤样和全水分煤样的恒定功率微波干燥过程;褐煤微波干燥过程中,水分有效扩散系数和干燥速率常数均随煤样粒径的增加而增大,随煤样质量的增加而减小;对全水分煤样的微波干燥,建议先选择大于550 W的微波功率脱除自由水和毛细凝聚水,然后转换为500~550 W之间的功率脱分子水,这有利于降低整个干燥过程的能耗。
  (3)微波干燥脱除分子水的活化能和脱除全水分的平均活化能分别为28.59 kJ·mol-1和24.25 kJ·mol-1。与常规热气干燥相比,微波干燥脱除全水分的平均活化能较小,这可能是微波的非热效应造成的。
  (4)微波干燥能够显著降低提质褐煤的比表面积、孔体积和极性含氧官能团含量,并有效抑制其复吸水分的能力。提质煤样的孔体积随微波功率和干燥时间的增加整体呈现先减小后增加的趋势,其中微波功率600 W干燥15 min的提质煤样的孔体积和比表面积最小。低相对湿度下,含氧官能团含量和比表面积是决定平衡含水量的主要因素,高相对湿度下,孔体积是决定平衡含水量的主要因素。
[硕士论文] 孙文博
动力工程及工程热物理 东北电力大学 2017(学位年度)
摘要:新疆是我国非常宝贵的的能源生产基地,蕴藏着丰富的煤炭资源,尤其是准东地区。但因其特有的成煤环境条件,使得准东煤内暗藏了大量的碱金属元素,其高碱金属含量的特点,易引发准东煤在电力应用过程中锅炉受热面大面积结渣、腐蚀、积灰等不良现状。为缓解燃用准东煤的不利现状,使其能够大规模应用,针对准东煤的相关试验研究具有深远的重要意义。
  本文的研究煤种为准东五彩湾煤。从基础性实验着手分析煤质特有性质,研究发现:五彩湾煤含有12.45%的Mad、21.25MJ·kg-1的Qnet,ad、30.42%的Vad,其含量均位列中等,而灰分含量、氮和硫含量等都很低;在五彩湾煤煤灰中,碱金属氧化物占比偏高,其中氧化钠高达6.55%,并且灰熔融温度较低,结渣倾向严重;在逐级萃取实验中发现五彩湾煤中以水溶性钠含量最高,高达65%。
  针对五彩煤高钠特点,安排实验对五彩湾煤进行脱钠提质研究。在五彩湾煤内钠的赋存型态中以水溶钠为主,所以本文采用添加阳离子交换树脂的水溶液和无添加的水溶液洗涤五彩湾煤去除水溶性钠。实验发现:单纯水洗五彩湾煤,随着水煤比的增大钠脱除量也增加,并且洗涤温度越高钠脱除效果越好。当洗涤时间延长到脱钠量不再变化时,洗涤时间将不再影响洗涤效果,而随煤粉粒径曾大,煤粉比表面积的减小,洗煤脱钠效果会变差;在相同条件下,添加阳离子交换树脂洗涤五彩湾煤洗涤效果优于单纯水洗。洗涤时间和煤粉粒径的影响效果与单纯水洗类似,而温度在60~80℃之间的脱钠效果最好,这与树脂的本身的性能有关。根据正交试验,实验中脱钠效果的影响顺序为:洗涤温度>洗涤时间>粒径。
  经过洗涤后的五彩湾煤,水洗可去掉煤中70%的水溶性钠,而添加阳离子交换树脂后可去掉90%的水溶性钠。经添加树脂洗煤之后,煤中钠元素含量减少,且灰分中的氧化钠降低到2%以下,煤灰的酸碱比降低,结渣强度减弱。通过热重分析,洗后煤的燃尽温度提高,灰分含量降低,煤质特性得以提升。对树脂脱钠后的煤粉掺混高岭土做灰熔融特性实验发现:随着掺烧高岭土的比例增大,灰熔点呈现先将后升的趋势,在3%的高岭土比例时灰熔点最低,当9%以后灰熔点增长速度快,对五彩煤的灰熔点的提升有很大作用。
  利用阳离子树脂脱除煤中的水溶性钠是一种新的技术,阳离子交换树脂具有可重复利用的特点,当树脂饱和后可再生,并且用水量少的特点,可节约新疆水资源。
[硕士论文] 李睿
化学工程与技术 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:随着煤炭资源的大幅度开采利用,优质炼焦煤资源日益短缺,高硫煤等非优质煤资源储量相对较大,但硫含量高的特点在一定程度上限制了其利用。为了缓解当前优质炼焦煤资源紧缺的问题,在保证焦炭质量的前提下,利用现有的高硫炼焦煤资源,合理调控高硫煤在炼焦过程中硫分的分布行为,有效降低焦中硫的比例,既能扩大炼焦用煤种类,又能有效降低焦炭生产成本。
  煤中硫主要分为无机硫和有机硫,无机硫可以通过浮选等传统物理方法脱除,而有机硫比较难脱除。基于此,本文选取一种富含有机硫的高硫焦煤,期望通过加压浸渍的负载方法向煤中引入镍基添加剂和钴基添加剂,以达到合理调控煤中有机硫的热变迁。在固定床上进行原煤及负载添加剂煤样的程序升温热解实验,重点考察无机添加剂对煤中硫迁移转化过程的影响,得到的主要结果表现在以下几个方面:
  (1)镍基添加剂对高硫煤热解过程中硫变迁行为的影响:镍基添加剂对煤热解过程中硫变迁行为的作用受负载压力和金属盐浓度的共同影响。当金属盐浓度为0.1%时,镍对煤样0.1-0.5-Ni(镍基金属盐浓度为0.1%,负载压力为0.5 MPa制得的煤样)热解时含硫气体的释放有抑制作用,对其他负载煤样则表现为促进作用;当金属盐浓度较高时,镍对煤热解过程中含硫气体释放有促进作用;但是当负载压力为1MPa时,镍在煤热解过程中有一定的固硫作用,致使焦中硫含量增加。当负载压力一定,金属盐浓度不同,镍对煤热解过程中硫在气、固相分配的影响不同。当负载压力为0.1 MPa时,镍对煤样热解过程中含硫气体的释放只有促进作用,而与金属盐浓度大小无关,此时焦中硫含量均降低;当负载压力为0.5 MPa,金属盐浓度低时,镍对煤热解过程中含硫气体的释放表现出抑制作用,而金属盐浓度较高时,则表现出促进作用;负载压力为1 MPa时,镍对煤热解过程中含硫气体的释放只表现为促进作用,且随着金属盐浓度的增大,促进作用先增强后减弱。
  (2)钴基添加剂对高硫煤热解过程中硫变迁行为的影响:钴基添加剂对煤热解过程中硫变迁行为的作用与镍基额添加剂一样,同样受负载压力和金属盐浓度的共同影响。钴对煤热解过程中含硫气体释放表现为促进作用,与负载压力无关。当金属盐浓度为0.1%时,随着负载压力的升高,配钴基添加剂煤样热解过程中含硫气体的释放量先增加后减少,焦中硫含量则先降低后增加。而金属盐浓度为2%时,焦中硫含量均降低,但降低程度不同。负载压力一定,金属盐浓度不同时,除1-1-Co煤样外,其他所有煤样热解焦中的硫含量均不同程度降低。当负载压力为1 MPa,金属盐浓度为1%时,煤热解过程中含硫气体的释放量有所减少,且焦中硫含量也最低,说明该煤样热解过程中有更多硫迁移至焦油中。
  (3)两种无机添加剂对煤热解焦中硫含量影响的差异性分析。低金属盐浓度和高金属盐浓度下,两种添加剂对煤热解焦中硫含量的影响完全相反。当金属盐浓度为0.1%时,随着负载压力的升高,负载Ni基和Co基添加剂的煤焦中硫含量都呈现出先降低后升高的趋势,但Co添加剂比Ni添加剂的作用更显著。当金属盐浓度为2%时,虽然Ni基添加剂和Co基添加剂的煤焦中硫含量随着负载压力的升高,也表现出同增同减的趋势,但是Co添加剂降低煤焦中硫含量的效果却比Ni添加剂差。
[硕士论文] 郝成浩
化学工程与技术 太原理工大学 2017(学位年度)
摘要:碎煤固态排灰气化技术因其技术成熟、操作方便、煤气中甲烷含量高,成为煤制天然气工业广泛选择的煤气生产方法。但为保证固态排灰顺畅,该气化过程使用了过量水蒸气降低炉温,从而引起含酚废水量的增加。CO2部分替代水蒸气是目前解决气化炉含酚废水排放问题的有效方法。CO2引入气化炉必然会使气化炉中各物理化学反应过程发生变化。本研究主要讨论CO2的通入对气化炉热解段反应产生的影响。气化炉的热解段是产生半焦、热解煤气和含酚化合物在内的煤焦油的主要阶段。CO2的引入必然对热解过程中气液固产物的分布及产物特性产生影响,而对此问题的探究可以为后续煤气化及焦油加工和含酚废水的处理提供重要的理论支撑和基础数据。
  实验选用5-8mm胜利褐煤和伊宁长焰煤两种低阶煤在常压固定床上进行热解实验,探究了热解温度在400~700oC、N2和CO2气氛下热解三相产物分布及特性的变化规律。采用氮吸附仪和拉曼光谱分析了半焦产物的物理和化学结构,采用气质联用仪分析对不同热解条件所得的焦油产物进行了分析与鉴定,采用气体分析仪在线测试热解过程中气体的释放行为。得到如下结论:
  (1)随热解温度升高,胜利煤与伊宁煤热解半焦产率降低,热解水与热解气产率提高,焦油产率先增加后降低。与N2气氛相比,CO2气氛促进了胜利煤和伊宁煤热解,使得热解液相产物(水和焦油)产率增加,半焦和热解气产率均降低。
  (2)与N2气氛相比,400到600oC时,CO2对半焦比表面积和总孔体积的影响较小;700oC下,CO2气氛制得的焦比表面积和孔体积较N2气氛半焦高,主要由CO2与半焦发生部分气化反应引起;拉曼光谱分析表明,随温度升高,半焦中富电子基团逐渐减少;CO2促进半焦中3-5环芳香结构的消耗,从而使得半焦结构中小环与大环比值减小。
  (3)胜利煤和伊宁煤热解酚类化合物释放量随热解温度的升高呈现出先增大后降低趋势。与N2气氛相比,CO2气氛在峰值温度以下呈现出抑制酚羟基裂解、提高酚类化合物含量的作用,在峰值温度以上作用方式相反。热解温度与CO2对萘类化合物释放的影响与对酚类物质影响表现出相似规律。
  (4)与N2气氛相比,CO2气氛热解对H2、CO、CH4含量影响主要体现在600和700oC时。CO2气氛热解H2含量降低,主要由于CO2气氛在热解过程中促进含H自由基向焦油和热解水中转移;CO2气氛热解CO含量显著增加,归因于CO2与半焦发生部分气化反应;CO2气氛热解CH4含量略高于N2气氛下热解。
[硕士论文] 付琦
化学工程 内蒙古大学 2017(学位年度)
摘要:本文采用热重分析及热解-气相色谱相结合的研究方法对煤与生物质进行共热解研究。首先,利用热重分析仪找出共热解过程中在质量变化上存在明显协同作用的煤与生物质样品;进一步利用热解-气相色谱研究不同气氛、不同温度、不同煤种对煤与生物质共热解过程中硫迁移的影响。
  在所选的生物质中,木屑与煤发生协同作用最强;在所选的煤中,与生物质发生协同作用较明显的是赤峰褐煤、锡盟褐煤与义马煤。
  氩气气氛下,义马煤与木屑共热解产生的协同作用对气相中硫化氢和羰基硫的逸出产生的促进作用最强;锡盟褐煤与木屑共热解产生的协同作用对气相中二氧化硫的逸出的促进作用最强。
  二氧化碳气氛下,煤与木屑共热解协同作用促进硫向气、固相中迁移,而抑制硫向液相中迁移。
  通过对比二氧化碳气氛与氩气气氛气相中硫化氢、羰基硫和二氧化硫含量协析率的变化及三相中硫含量协析率的变化,可知煤与木屑的共热解过程中协同作用在二氧化碳气氛下的效果比氩气气氛强。
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