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[硕士论文] 张基因
农业工程;农业机械化工程 东北农业大学 2018(学位年度)
摘要:为解决秸秆类生物质水相催化解聚制备生物燃油[1-5]生产过程中的废水问题,提出了一个最佳利用方案。通过加入秸秆等生物质进行联合厌氧发酵获得沼气和沼肥,可充分利用废水中小分子有机酸和热量,不仅有利于生态和环保,还可降低生物燃油的制备成本。由于废水中高浓度硫酸根对厌氧发酵有抑制作用,而低浓度硫酸根对厌氧发酵有益,故需先一定程度上去除硫酸根[6-8]。结合现有废水除硫技术,本研究深入探讨了用氧化钙法去除生物燃油废水中硫酸根时,钙硫比例与硫酸根去除率的关系;并运用二次正交旋转组合试验设计方法,以温度、搅拌强度、反应时间为控制因素,结合响应曲面优化氧化钙法去除生物燃油废水中硫酸根的工艺参数。通过试验对比分析了生物燃油废水硫酸根离子不同去除程度时,与玉米秸秆联合厌氧发酵的气、液、固三方面指标,得出可与玉米秸秆联合厌氧发酵的硫酸根浓度。又进一步研究了去除硫酸根离子后的生物燃油废水与玉米秸秆以不同TS比例混合,联合厌氧发酵产气的性能。通过试验和分析,可得出以下几点结论:
  (1)氧化钙法去除生物燃油废水中硫酸根再与秸秆进行联合厌氧发酵,最佳钙/硫摩尔比约为1.6。通过单因素试验结果,拟合出了钙/硫摩尔比与硫酸根去除率的数量关系,当钙/硫摩尔比约为1.6,脱硫处理后,废水pH值约为7.04,硫酸根去除率可达极大值95.52%。
  (2)在最佳钙硫配比条件下,优化出的氧化钙法去除硫酸根最佳工艺条件为,温度30~50℃,搅拌强度190~210r/min,时间3h。通过二次正交旋转中心组合试验,确定氧化钙法进行生物燃油脱硫的影响因子显著性依次为搅拌强度、时间、温度。响应曲面结果表明:搅拌强度为180~227.6r/min时,硫酸根去除效率很高,且温度对反应效率影响不大,3h内即达到反应平衡。综合能耗等因素,优化出上述最佳工艺条件,可在较短时间内以较低的能耗成本达到适用厌氧发酵的硫酸根脱除效果。
  (3)不同处理程度的生物燃油废水与玉米秸秆联合厌氧发酵,对厌氧发酵产气性能影响差异较大。当硫酸根浓度高于2.01g/L时,抑制效果较强,无法启动与玉米秸秆联合厌氧发酵;当硫酸根浓度低于1.27g/L时,处理后废水都可以与玉米秸秆联合厌氧发酵产气;且当硫酸根浓度约为0.6g/L,废水还可以促进联合厌氧发酵产气,提升产甲烷率;促进秸秆等底物有机质的降解。
  (4)不同比例玉米秸秆与脱硫处理后废水联合厌氧发酵,产气性能有一定差异。当硫酸根浓度约为0.6g/L时,与玉米秸秆以不同TS比例混合,初始TS浓度为6.44-8.93%时,联合厌氧发酵均可启动并正常运行产气。初始TS越低,秸秆等底物降解率越高,但是在初始TS为7.71%时,联合厌氧产气性能最好,产甲烷率也最大。
  采用优化工艺方案,用氧化钙一定程度上去除生物燃油废水中硫酸根,再与玉米秸秆以一定比例混合,联合厌氧发酵,可促进系统厌氧发酵产气。充分利用了废水的有机质和热量,不仅减少了废水对环境的污染,还降低了生物燃油制备成本。
[硕士论文] 李亚可
市政工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:高酸原油废水的主要成分为环烷酸,由于环烷酸难挥发、难降解,使得环烷酸废水处理难度大。环烷酸对水中的多种生物和植物造成有害影响。近几年随着石化行业的发展,石化行业普遍面临着环烷酸污水难处理的问题,在新发布的《石油化学工业污染物排放标准》(GB31571-2015)中,对于废水中环烷酸的排放限值也做出了相关规定,要求其排放限值达到10 mg/L。因此,研究环烷酸降解特性和消除环烷酸对环境的危害追在眉睫。本课题针对典型环烷酸的检测方法和O3/H2O2催化臭氧体系对环烷酸的降解特性进行研究。
  本论文建立了一种采用离子色谱法同时测定水中环戊甲酸、环己甲酸、环己乙酸、环己丙酸和环己丁酸等5种典型环烷酸的方法,在进样量20μL,色谱柱温度15℃,流速2.0 mL/min,淋洗液浓度10 mmol/L的条件下,环戊甲酸、环己甲酸、环己乙酸、环己丙酸、环己丁酸五种有机酸的方法检出限依次为0.026 mg/L、0.029 mg/L、0.027mg/L、0.096 mg/L和0.298 mg/L,相对偏差均小于3%,5种有机酸的加标回收率范围为90%~110%。该方法灵敏度高、准确性好、操作简单。
  臭氧催化氧化去除难降解有机物是一种高效、快速的方法,其中催化剂和臭氧协同作用可降解大部分难降解有机物。本试验以环己甲酸为研究对象,研究了O3/H2O2催化氧化体系对水中环己甲酸去除效果,同时分析了环己甲酸在O3/H2O2催化氧化体系中其水质的荧光特性。在环己甲酸初始浓度为100 mg/L,臭氧投加量为30 mg/L,H2O2/O3摩尔比为2,pH值为9,温度为常温(20℃)的最佳工艺参数条件下,环己甲酸去除率符合一级动力学。在最佳工艺参数条件下,通过GC-MS检测分析,对O3/H2O2催化臭氧氧化机理进行简单探讨,经质谱图中谱库对比分析,得出O3/H2O2催化臭氧氧化体系降解水中环己甲酸的中间产物,主要含有环己酮、2,3-丁二酮、2-羟基环己酮、1,4-环己二酮、1,2-环己二酮、2-戊酮、3-甲基-2-丁酮、己二醛、乙烯基环己烷、乙酰基环氧乙烷、顺-1,4-二甲基环己烷、2,3-环氧-1-环己酮等有机物。经O3/H2O2催化臭氧氧化体系降解水中环戊甲酸的中间产物,得出环戊甲酸主要含有环戊酮、3-甲基-2-丁酮、2-甲氧基环己酮和2-戊酮、异戊醛和环戊烷甲酸甲酯等有机物。两种环烷酸的中间产物主要为酮类物质。
  通过好氧生物降解性试验,对比了未经降解的浓度为100 mg/L的环己甲酸自配水和初始浓度为100 mg/L的环己甲酸经O3/H2O2催化臭氧氧化体系降解后的试验出水在不同时间点的DOC浓度和紫外可见光谱分析,考察了两种水质经好氧生物降解后的矿化程度,其中未经降解的环己甲酸自配水的DOC去除率在30%左右;经O3/H2O2催化臭氧氧化体系降解环己甲酸后的试验出水的DOC去除率达到89%以上。通过两种水质的DOC去除率对比,环己甲酸经生物降解矿化率仍较低,而经O3/H2O2臭氧催化氧化后的产物,经生物降解后矿化率高。由此表明,对于难降解的环烷酸有机物需O3/H2O2臭氧催化氧化体系降解的必要性。
[硕士论文] 李开环
土木工程;市政工程 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:页岩气属于非常规油气田,为国家战略性新兴产业。根据《重庆市页岩气产业发展规划(2015~2020年)》,2020年重庆市年产量将达到200亿立方米,随之将产生大量固体废物,其中含有重金属、多环芳烃、石油烃等多种污染物质,其成分复杂、污染严重,若处置不当,极易对环境造成污染。因此对页岩气开采固体废物的污染特性和资源化环境风险开展研究是十分必要的。本论文通过资料调查和现场调研页岩气开采工艺,明确了固体废物的产生节点和处理工艺;确定页岩气开采固体废物及处理后残渣的污染特性;通过水槽浸出实验,探索掺入固体废物处理后残渣的免烧砖中污染物的释放过程和释放机制;在此基础上对应用于井场铺垫场景下的免烧进行环境风险评估,确定出免烧砖中污染物质的浓度限值。主要得到以下结论。
  (1)本文选取涪陵地区页岩气开采固体废物作为研究对象,通过资料调查和现场调研确定清水钻井岩屑产生在导管、一开及二开直井阶段;水基钻井岩屑产生在二开斜井阶段;油基钻井岩屑产生在三开水平井阶段。典型单井产生普通钻井岩屑(清水和水基钻井岩屑)和油基钻井岩屑分别约1085.44m3和150m3~220m3。
  (2)分析固体废物处理前重金属、多环芳烃和石油烃的浓度。发现水基钻井岩屑Ba元素明显高于其他重金属;∑PAHs以4环PAHs为主,浓度未达到《危险废物鉴别标准毒性物质含量鉴别》(GB5085.6-2007)中规定浓度。油基钻井岩屑处理前Ba元素明显高于其他重金属,1号处置站重金属浓度明显高于其他处置站;∑PAHs浓度最高的为7号站,以5-6环PAHs为主(74.49%)而188钻井平台、1号和2号站都以4环PAHs为主;石油烃含量范围为112400.96mg/kg~212770.14mg/kg。
  (3)分析固体废物处理后重金属、多环芳烃和石油烃的浓度。发现水基钻井岩屑残渣中Cr、Ni、Cu、Zn、Pb的浓度分别增加了2.2、1.8、1.4、8.0、0.9倍,∑PAHs浓度增加了2.8倍。油基钻井岩屑残渣重金属浓度变化规律不明显,多环芳烃的浓度范围为26.32mg/kg~89.48mg/kg,1号、2号和7号处置站∑PAHs去除率分别为72.49%、95.31%和92.99%,石油烃去除率分别为88.99%、93.89%、93.19%。
  (4)根据现场分析选择制备免烧砖作为资源化利用途径,实验室模拟研究免烧砖应用场景下污染物浸出规律,对免烧砖进行健康风险评估。发现两种免烧砖的重金属有效释放量浓度明显大于累积释放量浓度,且浓度最高的均为Ba。两种免烧砖中Ba累积释放量最大,Cr、Ni、As、Ba均呈低速率释放。掺入水基钻井岩屑的免烧砖在整个浸出过程中Ni、As的释放机理为扩散控制作用,Cr为表面冲刷,Ba为溶解作用,掺入油基钻井岩屑的免烧砖Cr、Ni、As、Ba的释放机理为扩散控制作用。两种免烧砖的苯并(a)芘的最大释放量均大于《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)的规定。
  (5)通过环境风险评估得出免烧砖颗粒摄入、皮肤接触、扬尘吸入、饮用地下水途径的累计致癌风险为可接受水平。苯并(b)荧蒽、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、苯并(ghi)苝的所有暴露途径的综合致癌风险均为可接受水平。利用免烧砖铺设通井路和铺垫井场的场景下,需要求免烧砖中苯并(b)荧蒽小于18.7mg/kg,苯并(k)荧蒽小于180mg/kg,苯并(a)芘小于18.7mg/kg,苯并(曲i)苝小于180mg/kg。
[硕士论文] 许佩华
化学工程 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:随着油田采油技术的持续进步,每年产生大量采出水需处理回注,作为重要的可循环资源,其科学达标处理意义重大。本课题主要围绕胜利油田含CO2、HCO3-酸性污水的处理问题,研究新型预氧化水质改性技术-QMR快速气液混合技术,借鉴SV型静态混合原理,设计QMR气液混合反应器,并首次应用于该类污水处理,避免传统加碱改性方法带来的结垢严重、药耗量高、水质不稳以及污泥产量大等问题。
  QMR技术通过产生微米级气泡(10~30μm),相界面积可达104~105m2/m3,实现5~8秒内解析液相CO2,打破H2CO3*-HCO3-缓冲,量化气液比VG/L可使污水pH值达到预期范围,缓解腐蚀问题。快速曝气作用使污水中产生溶解氧DO,氧化去除S2-、Fe2+,提高污水稳定性,同时气浮除油作用,可降低污水中残余油含量。DO氧化S2-、Fe2+动力学为二级反应,为油田水站改造提供数据支持。并对QMR反应器进行现场试验和应用放大工艺设计,实现污水“多功能”净化处理。现场试验表明,采用快速气液混合完成污水空气预氧化后,结合絮凝沉降以及多介质过滤,可保证水质稳定达标。
  通过研究不同硫铁含量污水的多种处理方法,必要时可联合应用,达到处理高硫铁污水理想效果。
[硕士论文] 王安静
环境科学与工程 大连海事大学 2018(学位年度)
摘要:随着工业化的快速发展,化工、印染、石油等行业产生大量含苯系物废水,而在含苯系物废水的降解处理过程中有苯醌类化合物生成,因此对苯醌类化合物降解特性的研究具有普遍性的意义。
  本文以苯醌为主要研究对象,对比分析苯醌类化合物(苯系物的降解中间产物)在光/Fenton体系以及光/Fe2+/S2O82-体系的降解规律,结果表明:苯醌及苯醌类化合物在可见光/Fenton体系以及可见光/Fe2+/S2O82-体系的降解脱色率均优于紫外光/Fenton体系以及紫外光/Fe2+/S2O82-体系,原因在于苯醌类化合物具有光敏性,通过光敏作用产生的活性氧(1O2与O2-·等)促使体系中产生更多的SO4-·与·OH,提高了降解速率,通过测定得到苯醌在光照后生成的红棕色物质产生1O2及O2-·的能力均强于苯醌,说明其光敏性优于苯醌。苯醌及苯、苯酚溶液在可见光/Fenton体系降解过程中均生成红棕色物质,并通过红外和紫外可见光谱分析得出其降解生成物质结构相似。
  通过对比分析可见光/Fe2+/S2O82-法和Fe2+/S2O82-法对辽河油田采油废水处理效果,得到可见光法的降解效果好于普通法。紫外可见光谱分析表明废水中的烷烃类在两体系中转化方式相同,而苯系物在两体系中转化方式不同;红外光谱(FTIR)、X射线衍射分析表明两体系中生成聚铁的形态不完全一样,因此可见光法好于普通法的原因是:苯系物的降解中间产物在可见光下具有光敏性,且可见光体系中生成了絮凝性能更好的聚铁,导致废水中的有机物在两体系中的转化方式不同。
[硕士论文] 潘莲莲
船舶与海洋工程 浙江海洋大学 2017(学位年度)
摘要:临港油气企业在海洋石油开采或运输中产生的含油废水乳化严重,对其有效处理成为亟待解决的问题。因此,本文分析了某乳化含油废水的性质,研究了聚合氯化铝(PAC)和聚丙烯酰胺(PAM)絮凝处理该废水的工艺,并简单探讨了絮凝机理。结果表明:该废水是一种细乳化的高浓度含油废水(油粒加权平均粒径约为440 nm,化学需氧量(COD)为9600.0mg/L);PAC和PAM处理该废水时表现出协同作用,当快搅时先加入150mg/LPAC,慢搅时再加入3mg/L PAM后,油、COD和浊度去除率分别为84.5%、57%和96.1%;推测PAC和PAM处理细乳化含油废水时效果一般(低于普通乳液)的原因是:二者在水中可形成不易沉降的小絮体,与细乳化油粒聚集形成的含油絮体也不易沉降。
  为加快絮体沉降速度,实现无毒、绿色环保和可重复利用的目的,本文制备了两种可重复利用的新型磁性絮凝剂。本文以自制的 Fe3O4为内核,经表面处理后,引入温敏性单体聚异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm),制备了温敏型磁性絮凝剂M-PNIPAAm,通过红外光谱(FTIR)、X射线衍射光谱(XRD)、热重分析(TGA)和透射电镜(TEM)等方法表征,并用于处理模拟乳化含油废水。结果表明:M-PNIPAAm粒径约为28.32nm,相转变温度为32℃,具有温敏特性和磁响应性。在温度为32℃, pH为7的条件下,当用80.84mg/L的M-PNIPAAm处理普通模拟乳液时,透光率为90.2%;当用91.52mg/L的M-PNIPAAm处理细乳化模拟废水时,透光率为78.7%。
  为满足特殊场合(如海洋平台)对废水处理时间的较高要求和提高絮凝效果,本文在引入 PNIPAAm的同时引入具有 pH响应性的单体甲基丙烯酸二甲氨乙酯(DMAEMA),制备了 pH/温度敏感型磁性絮凝剂 M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA),通过FTIR、XRD、TGA和TEM等方法表征,并用于处理模拟乳化含油废水。结果表明:M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA)粒径约为15.03nm,相转变温度为34℃,兼具pH、温度和磁性三重响应性。在温度为34℃, pH为7.5的条件下,当M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA)用量为120mg/L处理普通模拟乳液时,透光率为92.4%;当M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA)用量为150mg/L处理细乳化模拟废水时,透光率为80.7%。
  本文基于M-PNIPAAm和M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA)絮凝处理某实际乳化含油废水,并浅析其作用机理。实验表明:在温度为32℃及中性条件下,M-PNIPAAm用量为210 mg/L时,透光率为72.0%;在温度为34℃及中性条件下, M-P(NIPAAm-Co-DMAEMA)用量为240mg/L时,透光率为77.2%。二者不仅可实现油水快速分离(<10 min),在磁场作用下絮体沉降速度加快(<1 min),而且油、水资源可回收再利用,絮凝剂失效回收后亦可再生,具有无毒、绿色环保和可重复利用的特点。
[博士论文] 彭烨
机械设计及理论 兰州理工大学 2017(学位年度)
摘要:由于工业快速发展,工业废油发生量巨大,对自然环境、资源安全等提出了新挑战。然而,目前单一工艺手段及其装置难以满足废油资源化工艺环节中实现高效破乳脱水的需求。三场协同破乳脱水工艺及装置融合了高压脉冲电场、旋流离心场和真空温度场的各自优势,很好地解决了现有常规工艺装置难以实现的分离过程。因此,设计和开发高性能三场协同破乳脱水装置对废弃物循环利用、生态环境保护及节约能源资源等方面具有重大的现实意义。本研究依托重庆市自然科学基金项目“基于三场耦合的废油高效破乳机制与实验研究”和国家自然科学基金项目“面向工业废油资源化的三场耦合高效破乳脱水机制与方法研究”,以三场协同破乳脱水装置单元为研究对象,建立了同轴柱形电场油中液滴变形动力学模型、耦合单元本体数值计算模型、耦合场分离数值计算模型;通过同轴圆形电场油中液滴极化特性、耦合单元本体分离特性、双场耦合分离特性和三场协同分离特性的仿真分析,为设计研制新型高效的废油资源化工艺装置及其应用提供了理论指导。
  首先,研究了同轴柱形电场中液滴动力学基础理论。以同轴柱形电极电场中变形液滴为研究对象,建立了长球液滴极化模型,借助椭球坐标系,计算得到液滴内部电场分布及其极化率;分析了同轴柱形电场作用下极化液滴的受力平衡关系,建立了液滴变形动力学模型,运用电流体动力学(EHD)理论得出液滴所受电应力和内外流动应力的解析表达式,计算得到了液滴最大拉伸变形量;实验结果表明,液滴变形动力学模型能够准确有效地预测同轴柱形脉冲电场作用下液滴的拉伸变形量。
  其次,通过建立耦合单元本体数值计算模型,仿真分析了单元本体分离特性。考虑到耦合场中高压脉冲电场和旋流离心场需要实现有效融合,采用双锥段双切向入口的脱水型水力旋流器作为耦合场单元本体;根据预设参数,建立了单元本体分离数值分析模型;通过模型,计算分析了单元本体公称直径等主要结构参数以及入口流量等主要操作参数对油水分离效率的影响,为设计高效分离单元本体提供了依据;单元本体油水分离实验表明,数值分析模型的计算结果是可靠的。
  再次,通过建立双场耦合分离数值计算模型,仿真分析了耦合场单元分离特性。针对耦合单元对乳化油液滴的电场力作用,推导出液滴电场力的麦克斯韦应力张量矩阵形式,依据流体力学N-S方程、连续方程、电场控制方程等,建立了双场耦合分离数值分析模型;通过编译用户自定义函数(UDF),计算分析了入口流速、脉冲电场电压、脉冲电场频率等主要操作参数对耦合场内部流场分布及油水分离效率的影响,为确定耦合单元高效破乳脱水操作条件提供了指导。
  最后,仿真分析了三场协同单元分离特性,并通过实验进行了验证。综合分析了三场协同破乳脱水装置中真空加热单元对油液黏度产生的影响以及耦合单元电场对液滴的结聚作用,建立了黏温控制方程和分散相粒径控制方程,结合耦合场分离数值分析模型,分析了在特定加热条件下装置主要操作参数对脱水单元内部速度场分布及油水分离效率的影响,为确定废油三场协同破乳脱水装置最佳工作条件提供了指导;通过乳化油三场协同破乳脱水四因素五水平正交实验,明确了四个操作参数对装置单元分离性能的影响次序,通过单因素实验得到最佳分离实验操作参数,分析表明仿真计算所得结果是合理可靠的。
[硕士论文] 刘奕彤
林业 东北林业大学 2017(学位年度)
摘要:油田含油污泥作为油田生产中主要的固体废弃物,由于存在处理难度大、毒性大等特点已被列入危险废弃物名录中。对于含油污泥的处理一直都是一个技术难题,主要因为含油污泥的种类多、组成复杂、处理难度大、环境污染严重等问题。油田含油污泥包括勘探钻井过程中应用的大量钻井泥浆;原油运输、储存以及采出液处理形成的油泥;炼油化工厂精炼化工过程中产生大量炼化污水,污水处理过程使用大量化学絮凝剂等药剂,形成大量污泥,其中丁苯橡胶污泥就是利用芬顿方法处理丁苯橡胶污水时形成的污泥,污泥里含油苯并(a)芘等强烈致癌物质。现在油田含油危险废弃物(主要是含油污泥类)使用的处理方法有生物法和非生物法,生物法主要是堆肥和耕地法以及反应器法,效果好、成本低,但周期比较长;非生物法中最常用的就是固化法和焚烧法以及一些电化学法,其中固化法和焚烧法分别存在处理不充分、资源浪费等问题,尤其在焚烧法中会产生一定量毒物质。
  本研究采用电化学生物耦合技术深度处理油基泥浆、含油污泥、丁苯橡胶污泥,并对比生物法和电化学法阐述电化学生物耦合技术的优越性。在60d实验周期内,电化学微生物耦合技术在处理三种污泥中含油量的去除率最高,对油基泥浆、含油污泥、丁苯橡胶污泥的去除率依次为86.26%、88.62%、93.73%。为一步优化反应条件,以含油污泥为实验样品,在保证原有三组反应器条件下,分别向其中投加等量的发酵沼液,发现在达到同样处理效果时所需要的时间缩短到35d。
  电化学生物耦合技术在含油量处理效果处于优越性的条件上,为了更加深入了解其工作原理,采用GC-MS分析有机成分变化情况,再以电子扫描显微镜和EDX能谱分析污泥形态和成分的变化。宏观污染物去除效果结合现代分子生物分析方法和物质成分分析方法全面阐述电化学微生物耦合技术的优越性和可用性。
  本研究考虑的油田含油废弃物中存在大量有机成分,从能源回收的角度尝试采用微生物燃料电池对流动性较好的油基泥浆进行实验,实验发现产电微生物能够以油基泥浆中有机污染物为碳源进行代谢活动并转化为电能。在连续运行300h达到最高产电效果,外输电压达到240mV,并稳定一段时间。这说明油田含油污泥中的能源是可以实现回收利用,符合当代可持续发展的主题。
[硕士论文] 高桂宁
地质工程 成都理工大学 2017(学位年度)
摘要:研究区从2013年开始开发并采集页岩气,逐渐形成规模较大的页岩气开采开发区。2015年,在页岩气开采区进行了初步的地下水取样检测时发现,研究区内地下水中Cl-和SO42-浓度异常,有明显的增长趋势,因此,对该页岩气开采区地下水中氯离子与硫酸根离子浓度特征进行研究及预测是十分重要的。
  本文作者进行了野外水文地质调查与地下水样取样测试分析,运用数理统计等方法,对研究区内地下水中的主要化学组分进行分析,着重讨论了Cl-和SO42-浓度特征,并对未来5年、10年、15年、20年内Cl-和SO42-浓度场进行了数值计算分析。论文主要研究成果如下:
  (1)研究区地表水切割强烈,出露大片碳酸盐岩,组成侵蚀、溶蚀褶皱山地,呈现溶蚀槽谷或溶丘谷地地貌景观。研究区内多年平均降水量为1105mm,随着海拔的不断升高,降水量有增大的趋势。
  (2)研究区位于四川盆地川东褶皱带,包鸾—焦石坝背斜构造区,区内主要地质构造为老场—悦来褶皱曲组,褶皱构造走向为NNE。区内出露的主要地层为三叠系嘉陵江组(T1j)地层和少量雷口坡组(T2l)地层,岩性以灰岩、白云岩、白云质灰岩及泥灰岩为主,节理裂隙较为发育。
  (3)研究区内含水岩组为三叠系下统嘉陵江组的灰岩,含水层的富水性强,地下水类型主要为碳酸盐岩岩溶水。研究区岩溶水的补给主要依靠碳酸盐岩露头区接受的大气降雨,其次为地表水体,地下水沿着发育的裂隙排泄至地表河流,局部地区以泉的形式排泄。
  (4)对研究区内地下水进行采样,采取了15组地下水样,进行了简分析,对地下水中的主要成分进行了统计分析。
  ①对采集的样品进行了数理统计特征的分析,发现研究区内SO42-、Cl-的变异系数相对较大,说明这两种离子在研究区内分布的变化较大;
  ②利用sufer、Arcgis对主要成分进行分布特征分析,发现SO42-、Cl-这两种离子与背景值相差较大,浓度增长较快;
  ③进一步的相关性分析发现Cl-几乎与区内其他的阴阳离子都不相关,而SO42-与其他离子相关程度都较小;
  ④对页岩气开采井周围地下水监测数据进行分析,发现研究区内地下水中SO42-、Cl-这两种离子浓度最大值分别为69.31 mg/L和30.02mg/L,地下水水质符合国家《地下水质量标准》(GB/T14848-93)中规定的Ⅲ类水标准。
  (5)在已查明水文地质条件的基础上,建立了研究区的水文地质概念模型。上覆层为中等富水性的嘉陵江组二段裂隙水,中间层为强富水性强的嘉陵江组一段的裂隙水,下伏地层为飞仙关组四段的页岩,概化为相对隔水层。研究区西、南部为澜清河和麻溪河,将其概化为河流边界;东部为大耳山背斜,背斜翼部为飞仙关组页岩相对隔水,构成隔水边界。
  (6)在研究区水文地质概念模型的基础上,建立了地下水流数值计算模型,经过模型校核,对研究区内地下水渗流场进行预测,预测结果显示,研究区未来5年、10年、15年、20年内的地下水水位是有所下降的,但下降的幅度不是很大,在靠近河谷的位置地下水水位下降的幅度较小,相对海拔较高的位置地下水水位下降的幅度要大一些。
  (7)在上述渗流场模型的基础上,建立了研究区地下水中Cl-、SO42-浓度数值计算模型,用Cl-、SO42-的初始浓度场,校核浓度数值计算模型,进行了未来5年、10年、15年、20年研究区内Cl-、SO42-浓度变化预测分析。
  ①研究区内地下水中的Cl-浓度沿着地下水流动的方向逐渐变小。在模拟的5年、10年、15年、20年内,Cl-离子的浓度随着时间的推移不断增长,开始时增长速率较快,随着地下水中Cl-离子的浓度逐渐增加,增长速度逐渐平缓。
  ②研究区内SO42-离子的浓度随着水流的方向直到河谷低洼处,是逐渐增大的,影响SO42-离子浓度变化的主要因素主要为含水层岩性和地下水补径排条件等。
[硕士论文] 宋震
环境科学与工程 青岛科技大学 2017(学位年度)
摘要:石油是维持各国经济快速发展的主要能源,随着石油开采和消费量的不断增加,由石油开采、储运、冶炼过程引起的污染问题日益严重,尤其是土壤污染,呈现出污染范围广、治理难度大、耗时长等特点。在土壤石油污染的治理技术中,微生物修复技术以其操作简单、费用低廉、修复效果好、对环境的影响小、不易引起二次污染的特点被广泛应用。本研究以胜利油田开采区土壤为研究对象,分别测定了含油废水污染土壤(No.1401)、原油污染土壤土壤(No.1406)、老化油泥下20cm土壤(No.1502)和老化油泥下层土壤(No.1503)的含水率、含盐量、pH值、有机碳含量、重金属Cu、Zn、Cr含量;在门、纲、科、属四个水平上对石油污染土壤中土著真菌、古菌多样性进行分析。试图了解含油废水、原油以及老化油泥三种不同的石油污染源对土壤的理化性质、重金属含量和真菌和古菌多样性的影响。研究结果可以给给筛选石油耐受菌和降解菌提供指导,为后续研究该油田开采区微生物修复技术奠定理论基础,改善土壤环境质量以及为当地环境管理部门和相关机构制定相应的规范和标准提供理论依据。本研究得到的结果如下:
  1.石油污染土壤理化性质方面,相比于区域背景土壤,含油废水污染土壤pH值降低,含盐量升高,含水率降低,有机碳含量升高;原油污染土壤pH值略微升高,含盐量降低,含水率降低,有机碳含量降低;老化油泥污染土壤pH值升高,含盐量降低,含水率升高,有机碳含量升高。
  2.土壤中重金属含量,含油废水污染土壤中重金属Cu、Cr含量降低,Zn含量升高;原油污染土壤重金属Cu、Zn含量升高,Cr含量降低;老化油泥污染土壤中重金属Cu、Zn、Cr含量均上升。
  3.高通量测序结果表明,含油废水、原油和轻微的老化油泥污染导致土壤中真菌Chao指数、Ace指数、Simpson指数降低,Shannon指数升高,表示土壤中真菌多样性增加;严重的老化油泥污染导致土壤中真菌Chao指数、Ace指数、Shannon指数降低,Simpson指数升高,表示土壤中真菌多样性下降。子囊菌门(Ascomycota)是原油、含油废水以及老化油泥污染土壤中的优势菌门。
  4.石油污染导致土壤中古菌 Chao指数、Ace指数、Shannon指数降低, Simpson指数升高,表示土壤中古菌多样性降低。在原油、含油废水污染土壤以及老化油泥下20cm土壤中的优势菌门是广古菌门(Euryarchaeota),而老化油泥下层土壤中的优势菌门是奇古菌门(Thaumarchaeota)。
[硕士论文] 郑强
环境工程 成都理工大学 2017(学位年度)
摘要:随着油气行业技术的发展和环保要求的提高,传统钻井岩屑处置方式存在费用昂贵和环境风险高等不合理因素,传统处置方式大多将钻井岩屑埋在地下,尤其是早期钻井行业由于环保意识薄弱处理经费紧张监管手段缺失在填埋钻井岩屑时对岩屑填埋池防渗处理基本未作要求,这些未经防渗处理的岩屑在地下由于理化作用,会对生态环境造成严重破坏。如果岩屑被地下水浸泡,岩屑中的重金属添加剂等有害物质就会对岩屑池周边的土壤、水质,生物和空气造成严重的环境危害。
  钻井泥浆(又叫钻井液)是钻井过程中以其多种功能满足钻井工作需要的各种循环流体总称,主要分为油基泥浆(OBM),水基泥浆(WBM)和合成基泥浆(SBM),三种泥浆材料在钻井工程中各有其优缺点,因地层情况,钻井井深,井筒结构,投资预算,环保要求共同决定。本研究中钻井项目采用不含油的水基泥浆来起到润滑、循环和降温等作用。与此同时,组分均可以水解或可溶于水,对环境的影响比油基泥浆小。本文通过实验和严谨的论述来验证水基泥浆岩屑是否是危险废弃物,或具备成为危险废弃物的可能性;通过一个中试装置的实际运行来建立符合中国当地情况的水基泥浆岩屑烧结标准化程序;研究在实际运行中可能发生的执行偏差和可能后果,并制定相应的应急预案;对水基泥浆岩屑进行烧结处理的合法性和水基泥浆岩屑烧结处理的可行性和可靠性进行研究。主要结论如下:
  水基钻井泥浆岩屑基本上由地层物质及少量钻井添加剂组成。这些钻井添加物质基本上都是自然界本来就有的物质和少量环境无毒的物质;岩屑烧结前和烧结后的口服毒性半致死量都远远高于标准值,也就是说,从急性毒性的角度来看,岩屑烧结前和烧结后均达不到危险废物的判别标准;在50项被检指标中,仅检出了六价铬、氟、钡、及铬,且浓度值都远远小于GB5085.3-2007中规定的浓度限制。因此,从浸出毒性的角度来看,岩屑烧结前和烧结后均达不到危险废物的判别标准。影响烧制作业和烧结后质量的因素很多,如地层出现异常变化导致岩屑性质出现较大变化、混料过程中投料比例出现错误、炉温控制失效、烧结过程中出现异常停火等。
  岩屑烧结是工艺过程中不可缺少的重要环节;未经烧结的岩屑不易运输,由于其含氯离子浓度较高,弃置不当易对农作物生长造成影响。经过烧结后的岩屑可以用于井场建设,变废为宝。烧结作业过程中最重要的控制因素包括:
  1)料胚含水率;
  2)料胚pH值;
  3)烧结温度。
  岩屑烧结采用半封闭天然气炉,可以稳定保持炉温在摄氏900度以上,烟气停留时间在2.0秒以上,燃烧效率大于99.9%;设置急冷系统对焚烧产生的高温烟气进行急冷处理,控制烟气在200~500℃温度区间的停留时间小于1秒;烧结废气排放口附加袋式除尘器,提高除尘效率,减少二嗯英和颗粒物排放。
[硕士论文] 车晓军
应用化学 西安石油大学 2017(学位年度)
摘要:含油污泥是石油工业的主要污染物之—,由于其产出量大,成分复杂,处理难度高,同时含油污泥中还含有大量的石油类物质、重金属等,已被国家环保部列入危险废物名录因此,对含油污泥的无害化处理以及资源化利用是当前石油行业和环境保护的核心问题之—。
  含油污泥的清洁燃烧技术是利用添加物,在不降低其热值、燃烧速率的前提下,有效降低污泥焚烧过程污染物产生量。污泥的清洁焚烧,不仅可使含油污泥的有害成分彻底分解,同时可有效回收利用焚烧过程中产生的热能,是目前国内外有效处理含油污泥中最具潜力的途径之—。
  本文对经过调质处理的含油污泥、热解处理的热解残渣与煤粉以不同比例混配制得的型煤的焚烧过程进行了研究,监测了焚烧过程污染物的产生量。结果表明:当污泥含油量及含水率分别为10.04%和63.28%,型煤中调质处理污泥加量为32%时,所得型煤的热值可达到19936.14kJ/kg;热解残渣含油量为2.25%,含水率为5.23%时,最佳添加量为16%时,所得型煤的热值可达到23482.82kJ/kg以上。添加量为32%的调质污泥制成的型煤以Ca/S比(质量比)为2/1添加1.4%CaO和不同浓度的Fe2O3,所排烟气中二氧化硫最高排放浓度可从最初的70mg/m3降低到48 mg/m3以下,型煤中固硫率可达95.23%。
  同时论文研究了生物质种类以及加量对污泥型煤燃烧性能的影响,结果表明,向32%污泥型煤中分别添加—定量的核桃壳,污泥型煤燃烧性能较加入杏壳及棉籽壳好,同时随着生物质加量的增大,燃烧速率以及炉温均呈规律性升高,15%核桃壳的污泥型煤燃烧后残渣成型效果最好;筛选出的最优生物质+污泥型煤颗粒制成工业煤球燃烧时,其炉温可达712℃,燃烧速率为民用蜂窝煤的3-4倍。
[硕士论文] 郭敏俊
化学工程 西安石油大学 2017(学位年度)
摘要:目前,陕北的长庆、延长油田大都对同一区块不同层位采出水进行混合开采、混合输送和回注,以降低其处理难度,并减少采出水的浪费,保证地层压力,提高原油采收率。但同一油田不同层位采出水的离子含量有较大差别,成垢离子含量差异较大,混合处理后水的结垢量依然较高。多年来,国内外对油田采出水的结垢与防垢研究主要集中在抑制垢沉积方面,在完全消除结垢的生成研究方面存在着不足。因此,如何去除采出水中的成垢离子,减轻在混合处理后的外输过程因结垢造成的影响,是采出水回注处理的重点研究内容之一。
  本文应用SY/T5523-2006标准,对长2、长6层采出水的离子含量进行分析,确定出硫酸钙为主要结垢类型,并以结垢量为考察指标,对长2、长6层采出水进行了配伍性实验研究。结果表明,长2、长6层采出水以任何比例混合并经处理后都不能回注至长2层。其中,长2模拟水与长6模拟水按6:4混合后结垢最严重。
  通过对模拟水长2∶长6=6:4的混合水进行不同比例的稀释测其结垢量,确定了成垢离子的过饱和浓度和最低处理浓度。结果表明,在处理后水中钙离子、硫酸根离子分别为4713.40 mg/L、1396.86 mg/L时,结垢量为58 mg/L,可满足回注要求。
  对高结垢含油污水进行纳滤处理技术研究。采用型号为NF90-4040的膜材料对处理后采出水进行纳滤处理,以延长油田经絮凝处理后的长2、长6层采出水模拟水为研究对象,确定了纳滤处理技术的最佳操作压力和进水要求。结果表明,在最佳操作压力为1.8MPa、进水∑Fe低于5mg/L,悬浮物低于60mg/L,含油低于30mg/L时进行纳滤处理,长2出水中钙离子、硫酸根离子分别由处理前的984 mg/L、3637 mg/L降低到55 mg/L、56 mg/L,长2:长6=6:4的结垢量由纳滤处理前的252 mg/L降低到处理后低于50mg/L,且水回收率可达到70%。
  以石百万联合站和长官庙联合站采出水为研究对象,在最佳操作压力下,石百万联合站纳滤出水与石百万联合站采出水按低于50:50比例混合,结垢量均小于50mg/L,满足回注要求。长官庙采出水纳滤出水水质良好也可按一定比例混合以满足回注要求。
[硕士论文] 周浩
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:由于油基钻井液有非常好的冷却和润滑效果,在页岩气开采过程中被广泛使用,因此产生了大量废弃含油钻屑。未经处理的含油钻屑被随意堆置或排放,会破坏生态环境、危害人体健康、制约可持续发展,对于如何将含油钻屑实现资源化利用也逐步得到重视与发展。
  热解技术有着高处理效率、二次污染小等优点,是实现环境保护与资源可持续发展的有效途径之一,为发展含油钻屑热解处理工艺,本文主要研究与探讨含油钻屑的热解特性。
  1、主要研究了含油钻屑在不同升温速率下热化学动力学特性,并采用模型拟合方法和分布活化能两种方法对含油钻屑热解动力学参数进行了分析和计算;同时比较了含油钻屑在不同升温速率下燃烧和热解特性以及动力学参数差异;
  2、在固定床管式炉装置上进行含油钻屑热解试验,考察不同热解因素对含油钻屑热解产物(热解油、不冷凝气体以及热解残渣三种物质)分布的影响,并对热解产物进行性质和成分分析;最后基于热重实验与固定床试验结果,对含油钻屑热解资源化利用提出系统性设计方案。
  主要结论如下:
  (1)升温速率是影响含油钻屑热解的重要参数。通过热红联用(TG-FTIR)实验得知,在温度20℃~900℃之间,含油钻屑热解反应总失重率为30.64%。根据热重曲线以及热解产物分析结果,含油钻屑热解过程可分为四个阶段:干燥脱气,轻质油热解,重质油分解,矿物质裂解。
  (2)采用模型拟合方法对不同升温速率下的含油钻屑有机物质热解动力学进行了计算,发现含油钻屑有机物质热解活化能变化区间为94.08kJ/mol~98.49kJ/mol;采用分布活化能方法结果发现,活化能范围为79.21kJ/mol~106.59kJ/mol,活化能随着失重率的增加持续减少。
  (3)对比含油钻屑燃烧与热解两种不同热化学过程。含油钻屑燃烧过程的总失重大于含油钻屑热解过程总失重,计算结果发现,含油钻屑燃烧过程中活化能在79.83kJ/mol~112.55kJ/mol之间,大于热解过程中的活化能,燃烧过程中的活化能随着失重率的增加先逐渐升高再呈下降趋势。
  (4)固定床管式炉的试验结果发现,热解温度与热解时间是含油钻屑热解产物分布规律的主要影响因素。在热解温度550℃条件下,含油钻屑最佳热解时间为80min,热解过程中的热解油回收率最高,为65%左右;对于不冷凝气产率而言,提高载气量降低了热解气炉内停留时间,减少二次裂解的可能性,促使不冷凝气产率降低;添加剂的使用扮演了催化功效,促进热解气裂解,提高不冷凝气产率;在不同的热解条件下,热解残渣含量维持稳定。
  (5)不冷凝气组成主要包括CO、CO2、H2、CH4和CxHy(C2H4、C2H6、C3H6、C3H8),热解温度550℃下的不冷凝气体热值为0.46MJ/m3;对于热解油而言,热解温度在350℃~550℃之间的回收油成分与含油钻屑提取油相似,可以再次作为油基钻井液循环使用;对热解残渣而言,温度550℃的热解残渣中油含量为0.28%,重金属含量符合国家标准,满足排放要求。
  (6)基于含油钻屑热重分析热解过程与固定床试验结果,本文设计含油钻屑热解处理工艺,该工艺利用热解气体载气循环与不冷凝气体燃烧,确保实现系统能量平衡与气体循环利用,从而在工业化应用中,能实现含油钻屑的资源化与无害化处理。
[硕士论文] 朱贵东
环境工程 成都理工大学 2017(学位年度)
摘要:环境空气质量评价是环境学研究的重要课题,是对环境空气状况优劣的描述。本文在对国内外环境空气质量评价和防治措施现状研究的基础上,收集和整理了某油田采油二厂区域的相关资料,对区域环境特征和工程项目进行了调查分析,结合年度、月度和日监测资料,开展了某油田采油二厂区域2012年至2016年日平均质量浓度评价、月平均质量浓度分析、年平均质量浓度分析评价、环境影响预测评价。最后针对存在的问题提出了措施和建议,本文得出以下主要结论:
  (1)某油田采油二厂区域环境空气主要污染物来源为:天然气燃烧烟气、天然气脱硫尾气、烃类挥发、恶臭、火炬系统、钻、修井柴油机烟气。二氧化硫主要来自天然气燃烧烟气、天然气脱硫尾气和钻、修井柴油机烟气;二氧化氮主要来自天然气燃烧烟气和钻、修井柴油机烟气;烟尘主要来自钻、修井柴油机烟气;烃类主要来自场站烃类挥发和钻修井柴油机烟气;硫化氢主要来自恶臭。
  (2)对2012年至2016年某油田采油二厂区域环境空气中SO2、NO2、PM10、NMHC和H2S日(小时)平均质量浓度进行评价:SO2均达到《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准要求,NO2、 PM10、NMHC和H2S日(小时)平均质量浓度存在超标。
  (3)对年产量最高的2014年和最近的2016年环境空气中SO2、NO2、PM10、NMHC和H2S月平均质量浓度进行分析:月平均质量浓度的变化受到风频、风速、大气稳定度和降水等气象条件的影响。
  (4)对2012年至2016年某油田采油二厂区域环境空气中SO2、NO2、PM10、NMHC和H2S年平均质量浓度进行分析:各污染物浓度在2012年至2014年均呈上升趋势,在2014年至2016年均呈下降趋势。针对SO2、 NO2、 PM10开展年平均质量浓度评价:采油二厂整体区域SO2、 NO2年平均质量浓度达到《环境空气质量标准》(GB3095-2012)二级标准要求,PM10均超标。通过对2012年-2016年某油田采油二厂区域环境空气质量进行综合污染指数评价,环境空气质量最好的是2012年,最差的是2014年。空气质量分级除了2014年为中度污染外,其余4年均为轻度污染。
  (5)通过对某油田采油二厂区域二号联常规排放因子SO2和特征排放因子NMHC预测评价,在平均风速、不同稳定度条件下,环境空气中SO2和NMHC浓度均可达到标准要求。
  (6)针对某油田采油二厂区域各区块和整体区域环境空气污染物超标问题,结合污染物排放、污染气象情况和面临的现状,有针对性的提出环境空气污染防治措施及建议。
[硕士论文] 王丽娟
化学工艺 大连理工大学 2017(学位年度)
摘要:面对原油劣质化及燃油标准严格化的双重压力,原油的加氢裂化等工艺得到迅速发展,氢气作为这些工艺不可或缺的原料,其消耗量也随之大幅度提升,成为原油加工过程中的第二大成本原料。与此同时,由于石油炼制过程中大量含氢炼厂尾气未能回收利用或者回收效率低,导致炼厂气中的氢气的大量浪费。目前,工业中常利用膜分离和变压吸附工艺的耦合技术来实现炼厂尾气中氢气组分的高收率及高纯度回收。然而由于膜分离和变压吸附的分离特点,氢膜/变压吸附回收炼厂氢气过程中存在严重的H2S富集现象,炼厂尾气中的H2S和H2O大部分在工艺流程中不断累积富集,造成H2S浓度远高于炼厂中允许存在的含量,导致设备及管道的腐蚀,缩减设备使用寿命且不利于装置的稳定性。针对上述问题,本文调整优化HM/PSA耦合工艺,对工艺系统中H2S的富集情况进行分析,并在HM/PSA工艺基础上,引入吸收单元脱除HM/PSA工艺中富集的H2S,降低了炼厂气中H2S富集所造成的设备腐蚀等危害,实现了炼厂氢气的高效安全回收。
  根据不同的H2S吸收脱除工段位置确定标准,设计了两种不同分离序列的炼厂氢气回收提纯工艺:HM/PSA/吸收工艺和HM/吸收/PSA工艺。针对HM/PSA工艺中H2S富集程度最高的PSA工段解吸气,设计了HM/PSA/吸收耦合工艺,对原有HM/PSA耦合工艺系统中的H2S进行了最大化的脱除,使得PSA解吸气中H2S的含量由原HM/PSA工艺中的297 ppm降至110 ppm。在确保获得较高氢气回收率的前提下,HM/PSA/吸收工艺能够最大程度地降低系统中H2S的含量,此外,氢膜分离工段的渗余气中H2S含量(14 ppm)小于燃料管网的燃烧标准(20 ppm),可直接送往燃料管网。但由于PSA解吸气送往吸收工段之前需要加压,在压缩机对解吸气的压缩加压过程中,会产生液态水,此时解吸气中的H2S则会溶于液态水中,在高温高压的条件下引发湿H2S环境,对设备造成不利影响。
  针对HM/PSA/吸收工艺中存在的问题,设计了HM/吸收/PSA工艺,吸收工段用于处理系统中H2S富集程度较为严重的渗透气。在原HM/PSA工艺中H2S还未达到最大化程度的富集之前,脱除氢膜分离工段渗透气中骤然富集的H2S,使得渗透气中H2S的含量由原HM/PSA工艺中的140 ppm降至58 ppm。在降低工艺系统中H2S的富集程度的同时,也保障了后续PSA设备生产的安全性,此外,渗余气中H2S含量降低至20 ppm,符合燃料气燃烧标准,可直接送往燃料管网。
[硕士论文] 周军秀
环境科学与工程 哈尔滨工业大学 2017(学位年度)
摘要:在能源竞争激烈的时代,石油是一个国家发展至关重要的资源。近年来为提高我国油田石油的采收率,石油业大力推广三次采油技术,导致大量三元复合驱采油废水产生,造成了严峻的环境问题。为了解决传统工艺处理三元复合驱采油废水效率低下以及粘度去除效果差等问题。本课题探究一种高效,快速,清洁的三元复合驱废水处理方法,能够有效去除废水中的粘度,最终使其达到企业废水回用标准。
  本文以大庆某采油公司三元复合驱废水为研究对象,构建一种新型的石油三元复合驱油区废水处理工艺。研究Cu-Co复合材料超声催化降解聚丙烯酰胺配制废水的效果以及处理实际三元复合驱油废水的最优条件。同时对反应的动力学和机理进行简单探讨。
  采用化学共沉淀法制备Cu-Co复合材料催化剂,优化催化剂的制备条件,当催化剂n(Cu)/n(Co)为1:1,沉淀剂NaOH的浓度为3 mol/L时催化剂粘度去除效果最佳。通过BET、XPS、SEM等手段对催化剂性质和形貌进行分析,结果表明实验制得的催化剂比表面积为116.463 m2/g,平均孔径3.399 nm。制得催化剂颗粒均匀,属于纳米级催化剂,具有良好的催化性能。
  利用Cu-Co复合材料超声催化处理聚丙烯酰胺配制废水,采用单因素实验及正交实验优化工艺参数,最佳参数如下:反应时间为30 min,超声功率为300 W,催化剂的投加量为0.20 g,H2O2浓度8 mmol/L,相应的最优去除率可达到88.7%,处理后的PAM配制废水的粘度和水的粘度相当。比较不同体系的氧化能力以及羟基自由基产量,US/H2O2/CAT体系中,由于催化剂以及 H2O2的存在,反应体系中形成非均相类芬顿体系,产生大量的羟基自由基,具有极强的氧化能力。通过UPLC验证了反应体系中聚丙烯酰胺发生了降解反应,生成了新的物质,PAM发生断链反应,其氧化产物是聚丙烯酰胺的低聚体以及丙烯酸。
  采用Cu-Co复合材料超声催化处理实际三元复合驱废水,发现本工艺对于实际废水粘度的去除也具有较好的效果。利用红外吸收光谱检测反应前后聚丙烯酰胺的变化,验证了聚丙烯酰胺在体系中发生了断链反应。使用 GC-MS分析处理前后的实际废水水样,实验结果表明有机物被降解,生成了新物质。
  本研究中的Cu-Co复合材料超声催化工艺是一种新型的三元复合驱采油废水处理技术,处理效率高且绿色清洁,具有较好的应用潜力。
[硕士论文] 葛秋华
化学工程 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:油田含聚污水粘稠度高、乳化严重、油水分离效果差,降低粘度是提高含聚污水油水分离效果的关键环节。本文通过制备催化剂催化臭氧氧化含聚污水中的聚丙烯酰胺(HPAM),不仅可以提高HPAM的去除率,也大大增加了降粘率。
  本文采用溶胶凝胶法合成氧化铝溶胶,通过直接浸渍方式将氧化铝溶胶负载到经过预处理的基片载体上,制得非晶Al2O3/基片催化剂,用以催化臭氧氧化含聚污水。优化了催化剂制备的因素条件,分析表征了催化剂的结构形貌,对催化剂催化臭氧氧化条件进行了优化,考察了臭氧氧化HPAM机理。
  结果表明,催化剂最优制备条件为,氧化铝溶胶中蔗糖投加量20.0g/L,基片浸渍30min,焙烧温度600℃。对催化剂进行的XRD,SEM和BET表征分析表明,所制备的催化剂为非晶态的Al2O3,呈片状结构堆积,比表面积达372.36m2/g。
  采用人工配制的模拟含聚合物污水进行的非晶Al2O3/基片催化臭氧氧化实验,结果表明,在聚合物初始浓度1000mg/L,pH7.5,催化剂装填量30%(柱形反应器填充率),臭氧流量0.08m3/h条件下,HPAM去除率可达44.3%,模拟污水粘度降低率可达80.1%。比单独臭氧氧化体系中HPAM去除率提高20.8%,降粘率提高27.1%,非晶Al2O3/基片对 O3氧化污水中的聚合物的催化活性较高。采用油田实际含聚污水进行的非晶 Al2O3/基片催化实验,结果表明,在最优条件下,油田含聚污水HPAM去除率可达34.5%,降粘率达到73.3%,催化效果明显。非晶Al2O3/基片催化剂稳定性良好,连续使用12次,对HPAM去除率仍达40.1%和77.2%。
  通过对HPAM降解转化方式分析可知,粘度降低的速率和幅度明显高于HPAM浓度减小的速率和幅度,溶液粘度和HPAM浓度在一定条件下变化相同,超过一定条件,两者变化幅度不同。氯离子浓度影响催化剂对HPAM的降解效果。自由基抑制剂叔丁醇的实验表明,非晶Al2O3/基片催化臭氧氧化HPAM以间接氧化为主,催化剂催化臭氧氧化聚丙烯酰胺满足拟一级动力学方程。
[硕士论文] 郭卫平
安全工程 大连理工大学 2017(学位年度)
摘要:目前国内多数油田原油含水量不断提高,造成水资源浪费的同时还会对环境造成污染。将油田污水脱盐并回用于热采锅炉是公认最有效的处理方法。本文针对油田污水高矿化度、高污染性的特点,以500kg/h低温多效蒸发系统(LT-MEE)为基础,建立蒸汽喷射压缩多效蒸发系统(MEE-TVC)实验平台,深入研究蒸汽喷射压缩多效蒸发技术应用于油田污水深度净化处理的实际效果,以及将蒸汽喷射压缩多效蒸发技术应用于油田污水深度净化并回用于热采锅炉的可行成、稳定性和经济性。为提高系统性能,对系统进行优化计算分析。此外,本文深入研究了操作参数对系统性能和处理效果稳定性的影响。具体内容如下:
  (1)对一套六效蒸发系统进行实验,得到其最大造水比(GOR)及对应的操作参数,基于此数据设计蒸汽引射器(TVC)并将其与多效蒸发系统耦合。
  (2)采用多种介质对 MEE-TVC系统进行深度脱盐净化实验,研究了引射位置、进料流量、温度和盐度等因素对造水比和产品水质的影响。结果表明:MEE-TVC系统造水比随TVC引射位置的后移而先增大后减小。相比于传统的多效蒸发技术,MEE-TVC系统实际最大造水比及其对应处理量提高约23.41%和28.57%。造水比随进料流量的增大呈先上升后减小的趋势;提高进料温度有助于提高造水比;在一定范围内提高工作蒸汽压力会使MEE-TVC系统造水比逐渐增大但其增幅逐渐减小;造水比对进料液盐度不敏感,说明系统对不同矿化度和盐度的油田污水适应性较好;水质检测结果显示:通过多效蒸发技术将油田污水深度净化后的水满足锅炉用水标准,具有极好的应用前景。
  (3)建立了不同效数的MEE系统数学模型和不同引射位置的MEE-TVC系统数学模型,以造水比最大为目标函数,以LINGO优化求解器为工具对系统进行优化。程序实现了MEE和MEE-TVC系统、引射器不同引射位置的切换和求解;研究了效数、进料温度、TVC引射位置和工作蒸汽压力等参数对性能的影响。结果表明:优化设计后最大造水比提高23.67%而比换热面积不变;造水比随蒸发器效数的增多而线性增大,比换热面积也随之增大,且其增幅也逐渐增大;TVC的引入能大程度地提高系统造水比,使MEE-TVC系统理论最大造水比相对于MEE系统提高了13.65%;MEE-TVC系统造水比和浓缩比随 TVC引射位置后移而先增大后减小;系统造水比随着进料温度升高而线性增大;系统造水随工作蒸汽压力的增大而增大,但其增幅逐渐减小。
[博士论文] 汪洋
作物学;作物生态学 东北农业大学 2017(学位年度)
摘要:堆肥是修复石油污染土壤的重要技术之一。微生物在堆肥过程中对石油的降解起着关键作用,然而,鉴于土壤微生物的复杂性和不同生态条件下土壤微生物群落的差异性,目前对于石油污染土壤堆肥(尤其是强化堆肥)中的微生物群落结构以及强化降解机制的研究还十分有限。本研究从大庆石油污染土壤中分离筛选高效石油烃降解菌群和鼠李糖脂表面活性剂产生菌,在此基础上研究不同堆肥方式(自然堆肥、表面活性剂强化堆肥和复合菌群强化堆肥)对大庆石油污染土壤中石油的降解情况,采用16s rDNA高通量测序技术检测堆肥过程中微生物群落结构,分析石油烃降解过程与微生物群落之间的关系;构建AlkB(烷烃单加氧酶)功能基因克隆文库,分析堆肥各时期烃降解功能微生物的多样性和结构变化;对AlkB基因进行荧光定量PCR检测,研究烃降解功能菌群的数量、活性特征与石油烃降解过程之间的关系,研究揭示了堆肥过程中石油降解的微生物生态学机制,为大庆油田及其他油田石油污染土壤的堆肥修复提供理论依据。论文的主要研究结果如下:
  (1)从大庆油田石油污染土壤与牛粪、秸秆的堆肥体系中分离筛选到耐高温石油降解菌群wt-3,通过16S rDNA鉴定,该菌群优势属为芽孢杆菌属、假单胞菌属、红球菌属、假黄单胞菌属和赖氨芽孢杆菌属。wt-3降解石油的最佳条件是:培养温度45℃、初始pH为7.0、接种量3%、摇床转数160r/min、培养基石油浓度2%,此条件下最高降解率为75.3%。柱层析分析表明,wt-3对原油组分中饱和烃、芳香烃、沥青质和胶质的降解率分别为83%、50%、25%和30%,说明该复合菌群能够有效的降解石油污染物。
  (2)从大庆石油污染土壤中筛选筛选到一株高产表面活性剂的菌株wk-4,经生理生化及16S rDNA鉴定确定该菌株为铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)。该菌株的产表面活性剂的最优发酵条件为:碳源豆油10 g/L、氮源氯化铵5g/L、发酵时间120 h时,此条件下糖脂类表面活性剂的产量可达0.81 g/L,在已有报道文献中产量较高。经薄层层析法确定该表面活性剂为糖脂类表面活性剂,硅胶柱纯化后收集得到单双鼠李糖脂两种组分。该鼠李糖脂产物临界胶束浓度为50mg/L,盐浓度耐受范围为0%-6%,pH耐受范围为3.0-12.0,适宜温度范围为20℃-100℃,可应用于堆肥处理中。在石油污染土壤的原位修复试验中,添加3CMC浓度鼠李糖脂的土壤样品降解率最高,降解率为67.4%
  (3)三种堆肥方式均可有效降解总石油烃(TPH),强化堆肥(表面活性剂强化堆肥和复合菌群强化堆肥)降解效率高于自然堆肥。在42天堆肥结束时自然堆肥、表面活性剂强化堆肥和复合菌群强化堆肥中TPH降解率分别为69%88%和80%,降解半衰期为23d、14d和18d。堆肥过程中,强化堆肥各时期细菌数量均明显高于自然堆肥,细菌的数量级达到109CFU/g,而自然堆肥中细菌的数量级为108CFU/g,同时,强化堆肥中高温期持续11d以上,自然堆肥中高温期仅持续7d,这表明强化堆肥均可通过促进微生物的代谢和繁殖来提高石油污染物的降解速率。TPH测定结果还表明:不同堆肥方式中烃降解的规律不同,自然堆肥中腐熟期TPH降解速度最快,表面活性剂强化堆肥中降温期TPH降解速度最快,而复合菌群强化堆肥中TPH降解最快时期出现在高温期,但三种堆肥方式中石油降解过程均符合一级反应动力学方程。GC-FID分段分析表明,两种强化堆肥可降解的原油优势组分不同,表面活性剂强化堆肥中对烷烃的降解更有利,复合菌群强化堆肥中对芳香烃类的降解更有利。
  (4)细菌16SrDNA高通量测序分析表明,三种不同方式的堆肥中微生物群落丰富度和多样性变化趋势一致,即高温期微生物群落丰富度和多样性最少,进入降温期和腐熟期逐渐增加,而且在整个堆肥过程中两种强化堆肥中微生物群落丰富度和多样性均高于自然堆肥。在堆肥中降温期和腐熟期,表面活性剂强化堆肥Simpson指数分别为5.22和5.48,复合菌群强化堆肥Simpson指数分别为5.10和5.26,均高于自然堆肥(4.98和5.12)。聚类分析表明,三种方式堆肥中高温期和降温期细菌群落组成结构差异显著,而腐熟期细菌群落组成结构相似。测序结果表明三种方式堆肥中的细菌属于28个门,其中5个优势菌门为Proteobacteria、Firmicutes、 Bacteroidetes、 Chloroflexi、Actinobacteria。在纲水平上属于21个纲,其中9个优势纲为Bacilli、Actinobacteria、γ-Proteobacteria、α-Proteobacteria、 Anaerolineae、 Cytophagia、Flavobacteriia和Clostridia。在属水平上对丰度前40的属统计分析,其中与石油烃降解有关的菌属有12个。自然堆肥中丰度较高的烃降解菌属为Rhodococcus sp.、Bacillus sp.和Steroidobacter sp.,显著性分析表明,TPH降解速率与Rhodococcus sp.和Steroidobacter sp.呈显著正相关(P<0.05);表面活性剂强化堆肥中丰度较高的烃降解菌为Pseudomonas sp.、Flavobacterium sp.、Pusillimonas sp.和Mycobacteriu sp.,TPH降解速率与Pseudomonas sp.和Flavobacterium sp.呈显著正相关(P<0.05),同时与Pusillimonas sp.正相关性较大;复合菌群强化堆肥中丰度较高的烃降解菌为Pseudomonas sp.、Bacillus sp.、Lysinibacillus sp.和Gordonia sp.,TPH降解速率与Pseudomonas sp.显著正相关(P<0.05),与Gordonia sp.显著负相关(P<0.05)。
  (5)建立了堆肥样品的AlkB基因克隆文库,共得到466条序列,分析获得12个OPFs。AlkB的α多样性分析表明,两种强化堆肥中的AlkB基因多样性均高于自然堆肥。不同堆肥方式中优势OPF不同,自然堆肥中OPF6(相似序列Rhodococcus erythropolis AlkB)和OPF2(Rhodococcus qingshengii BKS20-40 AlkB)为优势OPF,表面活性剂强化堆肥中优势OPF为OPF12(Flavobacteriales bacterium ALC-1 AlkB)和OPF8(Pseudomonas aeruginosa AlkB),复合菌群强化堆肥中OPF5(Pseudomonas sp.D86 AlkB)为优势OPF,三种堆肥方式中优势OPF的最相似菌属均与16SrDNA高通量测序时与石油烃降解速率呈显著正相关的菌属一致。说明这些菌属作为烃降解功能微生物在堆肥的石油降解过程中发挥了主要作用。堆肥样品的AlkB基因荧光定量PCR结果显示,三种不同方式堆肥中AlkB基因拷贝数出现峰值的时间不同,各时期AlkB数量差异显著,但变化趋势与各自堆体中石油烃降解变化趋势基本一致,说明AlkB基因的定量分析可一定程度上反映石油的降解效果。
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