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[成果]
1700310007
天津
TM2
应用技术
陶瓷制品制造
公布年份:2016
成果简介:过渡金属具有丰富的d轨道电子结构,从而导致其不同结构及元素组成的氧化物具有丰富的物理化学性质。此类化合物存在晶格结构、电荷有序、电子及轨道自旋等多种可变因素,并且个因素之间存在相互作用,导致材料在不同环境(电场,磁场等)中出现各种不同的物理性质,如高温超导电性,巨磁电阻效应,铁电性,以及对光谱的响应特性等。该项目以过渡金属氧化物为研究对象,采用不同制备方法合成了多种形貌的过渡金属氧化物材料,研究了材料中电学、磁学以及材料光谱吸收的性质。通过多种检测手段,阐明了材料中光电磁性质的产生机理。主要创新点如下:在钙钛矿结构锰氧化物的研究中,发现随着Pr在La0.67-xPrxCa0.33MnO3中含量的增加,化合物的铁磁-顺磁(FM-PM)转变区域变窄,并在210 K附近出现电荷有序转变,通过红外光谱观察到材料中Mn-O八面体的拉伸模式吸收峰跟材料的电磁性质密切相关,而且会随内部电荷有序现象发生劈裂,Mn-O键型随者阳离子的掺入而发生变化。采用溶胶-凝胶法合成了钙钛矿结构的Pr0.75Na0.25MnO3和Nd0.75Na0.25MnO3磁性材料。发现随着温度降低,材料磁化曲线在分别230 K和170 K附近出现一个小峰,且电阻率在这两个温度附近急剧增加。通过常温和低温透射电镜技术,详细分析了这一异常情况下的电子衍射花样规律,首次证实了一价钠掺杂锰氧化物中的电荷有序现象及其对磁性和电性的影响机理;采用磁控共溅射法首次制备出Znx(ZnO)1-x颗粒膜和Zn/ZnO核壳纳米结构,观察到材料具有明显的室温和高温铁磁性,证明了ZnO的铁磁性起源于本征点缺陷,并且界面缺陷对铁磁性有较大贡献,对理解非磁性离子掺杂的ZnO体系的铁磁性起源具有重要意义。首次从实验上证明Cr/ZnO体系的铁磁性起源于Zn填隙和Cr掺杂的共同作用,满足束缚极化子模型,为深入理解磁性元素掺杂的ZnO体系的铁磁性起源奠定了基础。从理论上首次预测Cr掺杂的ZnO出现紫外光吸收增强,并且会出现明显的可见光吸收;一步法实现通过氯化亚铜溶解-析出-水解过程,制备催化性能良好的氧化亚铜空心立方体,并发现在490 nm附近有强烈的荧光现象;为过渡金属氧化物在可见光催化和光电化学领域的应用提供了理论指导, 该项目的科学价值在于解释过渡金属氧化物的光电磁性质产生机理及元素掺杂/替代对材料光电磁性质的影响,从而为此类材料的功能开发和应用提供理论及实验指导意义。 该项目共发表SCI收录论文20篇,其中包括J. Phys. Chem. C, Phys. Rev. B, J. Mater. Chem. A, Appl. Phys. Lett.等国际知名学术期刊上。论文迄今被SCI数据库引用354次,其中他引318次。单篇论文最高引用107次。他引论文期刊包括Phys. Rev. Lett., Angewante Chemie-International Edition, Chemical Communication等物理和化学领域国际著名的学术期刊。所做工作受到国际同行的广泛关注。