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[成果]
1700310015
河北
TB3
应用技术
工程和技术研究与试验发展
公布年份:2016
成果简介:该项目属于材料化学、配位化学以及无机非金属材料的交叉研究领域。围绕燃料油硫化物造成的大气污染和工业废水污染等环境问题,针对传统催化及萃取材料成本较高、合成过程复杂等现状,该项目基于配位化学原理,通过构建金属基配合物,合成了异相结光催化剂及配位离子液体等环境功能材料,研究了其降解污染物及萃取/氧化脱硫的作用机理,提出了金属离子原位配位机制,主要科学发现及意义如下:1.通过金属离子与氯离子的热化学原位配位合成了金属硝酸盐-季铵盐离子液体,率先提出了离子液体自燃烧合成的概念与方法,开辟了纳米多孔材料合成的新途径,完善发展了溶液燃烧合成理论,拓宽了离子液体在纳米材料合成中的应用;合成了组成可调控的混晶氧化铁光催化剂,阐明了其光生载流子转移途径及自由基氧化含硫化合物机理,补充发展了异相结混晶效应理论。2.以燃烧法合成了无定形组分可调的异相结氧化铝,发现了其具有光催化能力的现象及接受光生载流子能力的本质,揭示了其禁带宽度降低源于无定形组分Al-O键缩短,推动了传统载体材料在活性作用研究方面的进步,不仅为地壳丰富价格低廉的氧化铝的太阳能利用开辟了道路,也为同类无定形材料的开发利用提供了参考;进一步提出了反向载体-溶液燃烧的合成方法,为高比表面积异质结材料的设计合成提供了借鉴。3.提出了离子液体同时作为反应物、反应介质和和微波吸收剂的材料合成方法,发现了金属离子与卤元素在微波过程中的原位配位形成产物及异质结的作用,发现了离子液体的自反应能力、自组装功能及自掺杂作用,为离子液体在微波合成方面的研究提供了新的策略;发现了Ti离子与N元素水热过程的原位配位作用,建立了g-C3N4基材料结构调控的新方法。4.发现了硝酸根与金属离子的配位对金属离子和硫原子的配位屏蔽现象以及金属离子空轨道兼具配位氯离子/氮元素及硫原子孤对电子的双功能作用,开创了有机溶剂配位无机盐合成离子液体的方法与思路,拓宽了离子液体的概念与范畴,推动了金属配位化学的发展。揭示了金属基离子液体萃取燃料油脱硫机理,通过调控离子液体组成及结构阐明了Lewis酸性及粘度对萃取脱硫的协同作用,发现了不同金属离子催化双氧水产生羟基自由基氧化含硫化合物的反应途径,实现了温和条件下的油品脱硫,为低成本离子液体的绿色设计合成及油品清洁生产提供了新的思路。该项目20篇主要论文中一、二区论文19篇,共被他引470次,其中5篇论文入选ESI 1%高被引论文、1篇入选ESI 0.1%热点论文;8篇代表性研究论文共被他引329次,其中3篇入选ESI高被引论文、1篇入选ESI热点论文。被韩布兴院士、N-TiO<,2>研究开创者Asahi教授、余家国教授等多位国际权威学者在Chem. Rev., Energy Environ. Sci., Adv. Mat., Coordin. Chem. Rev.等知名期刊评述引用。授权发明专利5项。依托项目成果,项目负责人获教育部新世纪优秀人才计划及河北省杰出青年科学基金资助,入选河北省政府特殊津贴专家;指导3名学生获得河北省优秀硕士论文。